Optimized separation of pharmacologically active anthraquinones in Rhubarb by capillary...

Post on 06-Jun-2016

212 views 0 download

Transcript of Optimized separation of pharmacologically active anthraquinones in Rhubarb by capillary...

��������� ������ �� �������������� ����� ������ � � � ������� �� ��������������������������

� ��������� �������� �������� ����� ��� ��� ���������� ����� ��� �������� ��� � �������� �� � ����������� � ����� ������������ ��� ������� ���� ��� �� ����� ��������� ����� ����� ��������� �������� ���������� �� ���� � �� ������������ ����� ����! ����! ������������! ������������ ��� ��� �"� ��� ���� � �# ��� ���������� �� ������! ������� ����������! ������ �����! ��� ���� � ������ $����� �������� ��� ������� ��� � ���� ������������ �� ��� ��� %& �� ����� � ���'������ ��������������� �� ( ) ���� ���� ��# *�(� ��� +,- ��������� �� ���������� �� ��� ���� �������� �� ��������� ����� ������ ��� ��������.�

�������� ������������ / ������� / ��������� �������� �������� / )���� ���� �� ���

����� �0 *%%+

� ���

����� ����

����� � �!

� �� ��"

%1��� � �� �� ����!2'��� 3�������!$� ���! 2� 4� �����

&$� ��� 3������� ������� )�����!$� ���! 2� 4� �����

5���� � �� )������)����� 6����!$� ���! 2� 4� �����

� # ���������

������� �������� � � �� ��� �� ������ ��� �� ������ ��� ��������� ����� ������ 7 ��� �� �������� �� � ������� ���� �� � ����� �� ����� ��� �� ��� %,,, ����� ��� �� ���� 8, ����� �� ������� ������ �� � ����� ��� *, ����� ����� ������ �� ����� �� ������ 2��� ���������� �������������� ����� � ���������� �� �������! ���� �� �������� �������! �������� ����! �� ����� ��� ��������!���������� ����! ���� �� ������! ������� �� �������! ��������� ������! ��� � ���� �� ����������� ���� ������ ��� �������� � ��� ���� ��� 9%! &:� ������ ��������� ����� �� ������ �� ������� ��������������! ��������� ���� ���� �;��� %��! �����;��� %$�! ������������ �;��� %��! �������� �;��� %1�!����! ��� �� �� ���� ������������� ��� �������� ���������� ����� ����� � ��� ����������� ���������� ����� ��������� ���� ���� ��������� � ������ ������������ ��� ��� ������� ������� ��� �� ����� ��������� ����� �������������� ��������

6���� ���� ��� �� ������ ��� � ���������� ������������ �� �������� �� ��� � ���� �� ���������� ��� �� ����� � �� ����� �������� ����� �������� ��0�� 95:! ���������� ���� ����� ��������� ���� �������� �42�#20�� 9*<8:! ��� ����������'���� ��������� ���� �������� �)�=�� 9>! +:�

��������� �������� �������� ����� �� � ��������� �������� � �������� ������! ����� �� ����� �� ����'���� ��������� �������! #20� ��� ���������� ����������� ����� ��� ��� �� �������������� ���� � ������� � ����� ������ � ���� ���

$������ �� ��� 1�� #��� 0��! �� ���� 1��� �! 2'���3�������! $� ��� %,,+>%! 2� 4� �����%&���� �����?�� ���� ��'�������'(� @+8�%,�8&>(�%>,+

�� ����������� &,,,! ��! 5%,A<5%%( 5%,A

B C70�D�E�# E���� F �#! 8A*(% C���� ! &,,, ,%>5�,+5(/,,/%(%(�5%,A G%>�(,@�(,/,

'����� �) 6������ �� � ���� ������������ ��� ���� ����H �$� ����H ��� ������������H �1� ���������

$%

�$%$

. 2���� � � *� ����� 6� ����� �� ��������� ������������� ��� 4��� )�������� �������� ����I &,,,�!J�� %,<%5! &,,,! F����"���! 2�4� ����� ��� � 5�� �����2������ 7��������� 6� ����� �� ��������� ��������������� 4��� )�������� �������� ��2��I &,,,�! J�� %*<%>!#��� =����

������� ���� �� 6������� ��� � ������ �� ���������� ������� ��� �� �����! ��������� ���� �������� �� � �� ������� �� �� �� 9A<%&:� #����! ��� ���' ���� ���� � ������� �� ��� �� � � �������"� �� �� ��������� ������ ��� � ����� �������� �� ��� #20� 9%5! %*:� � ����! ��� ��� �� ��� ������ � � �������� �� ���� �������� ��� ����� ����� ������� 6��� � �� ������� �� ������������� ���� ����� ����� �� ������� ��� �� ���! ������� ������ �� � �������� �� ����� ����� ������ �������� �� ������ ��' ������ � ��� �������� ��' ������ #��! � ������ �� �������� �� ��� ��� ����� �� �)6� ��� ��� � ��� ����� �������� � ������� ����� ��� ������ ����� ���� ��������� �� ����� �� ����� ����� ������� #�����! �� ������������ �� ���� �� �� 9%(: �� � � ������ �� ��������� ����� �� ����� ��� ��� ��������! ���� �� ����� ������ ����� �616�! ����� ������������� ��� ������ �� ������ �� ������������� 9>! +:� $���� ��������� ��� ��� ������� ���� � �� �� ���! � ��� ������� �� ��� ������� � � �� �������� ��� )6! �'��� � ������� � ������ �� ��� ���� � �����" ����� ����� ������� 7� ��� ���� � ����� � ���������� �� �������� ��� � �������� �� ���� ������������ �� � ���������� ����� �����! �������� �� �� �� ��� ���'��� � ������� �� � ��� ��� ��� � ������ ��� ������ ��� ��� � �� �� �������� �� �� �������� � ��������� ����� ������

! *����� � ������

!)� $������

�� ���� ����! ����! ������������ ��� ������������������ �� '����� ������� �� � ���� � �� )������� )����� 6���� �$� ���! 2� 4� ������� ��� �� ������� �� �������������� ����K ���� ����! ���������������� ��� ����� �������� ��� $� ��� �� ���� ;������$� ���! 2� 4� ������H ����������� ����� ��� ��������� ��� =��� � 2������ ��� �� ���� ����������� ���� �$� ���! 2� 4� ������H ������ ��� 0�� 0� 1����� ���� ;����� �$� ���! 2� 4� ������H �����������L� ��� 6� D�� $�� ����� ��������� �� ��������� ��! 2� 4� ������� 2�� ��� ������ �� )�����M 6��� �)�������! $�����! )�! 36�� ��� ��� ��� ��� �������������� �� ���� ���� �� ������� ������ �������0� �� ����� ������� �� ������ �� ���� ����� ��� �������� �� � ���� � �� )������ )����� 6����� ���� ����� ��������� ����� ������ L�� #���� J�1� 2��� ��� ���� 4� ���� ���������� ����� )������ ;����� �$� ���! 2� 4� ������! L�� #���� 6����M��� 2��� ��� N���� ���� ���������� ����� )�����;����� ����� ��! 2� 4� ������! 1� #���� N� ����� C��

��� ���� 4� ���� ���������� ����� )����� ;������ �$� ���! 2� 4� ������ �� �������� ��� ����� ���������

!)! # ����� ����

��� ��������� �� ����� � �� �� ����� ��������������������� ��� ��� ����������� ��� � ���� ��������� ������ ����������! 2��� ���! ��! 36���� %,, � 71 � 5>( � O1 ����#������ �%+ ���� ������� ����������! C��������! F� ���� ��� ����'� �� ���� �� *, � �5 � ������ ��"� ������� �� ��� ���� � ���� �*+�( � � ��� � ���� ��� ���'� �� ���� +�( � �� ����� ������� ����������� ������ �� ����� �� � ��������� ���� � ��� ������� � *,��� �� ������ ����� ��� 5, 'E ���� ����� ��� ��� � (�( ��� $�� ��� ��� ��� ���������"� � ( ��� ������ ����������� ��� ��������������'���� �� ���� ��� ��� �&, 'E ��� %, �� ��� ������ ��� ����� � � � ������� �� &%* � ���&(* � �

!)" +��������

�� ������ ��������� ���� ���� �� ���� �� �� ��� �� ����� �# ��� ��� ,�% ) L�O# �� 5,- #��� ���� �# ��� �� ���! � ����� ��� ��L �� ���� ���� ����� �������� �� ����� ������ ,�*( � ����� ����� ��� ������ �� ������������� ��� �������� ��� %, �� ���� �� �� �������� � � ���/��� ������ ;��� ������� ������������! ���� ����! ����! ������������! ��� ��������! �� �������� ����L � ����������� �� ,�(! ,�5! ,�+! ��� ,�( �/ 0! ���������! ������ �� �� ��������� ��� ��� ����������� � ,�*( � ���� ����� 2�����"� ���� ����� ������� �% �� ��� �� �� ����� ��������� ������ ������ ���� & �� �� ����� �� ����������� � ��� ��L ���� %, 0� ��� 5, ��� �� ������� �������� � &+,, �� ��� &, ��! ����� ������� ,�*( � ���� ����! ��� ����� � %, 0 �����L� ������� ��� ��� �� � ��� � ��'�� ������������� �� � �� ��������� ���� � �� ������ ��� ���������� �������� �� ���� � ��� ����� ��� � ����� ���������� ( ) ���� ��� ����� � �# � + ��� 5,- #������ +,- ��L ��� ������� ��� A, ��� ���� ������� ������ �� �������� %& ��� ������ �� � ������ ��� ������ �� � ����� ��� ( � &( 'E �� ( 'E!%, �� ���� L� � ������ %& ��� ������ �� �������� ��� � ����� �&( 'E� ��� ���� 5, �� ��� �������� � ����� ��� ���� ������� �� ����� ������ � ��� ��������� ��� ��� �� ���'������ ������� �$F�� ��� � ��� 5, �� ���� ��� �� ��� ���� ��� $�� �������� �������! � ������������ ������������� ��� $F� ��� %, ��� �� ��� ��

5%%, D� 0� �� �� �� ����������� &,,,! ��� 5%,A<5%%(

��� �� ��� ������ ��� ��������� �� ����� �� � � �� ����� �� ��� ���'! ����������� �� � ���� 9%8:� 7���� ���� �� ��� ����� ��� � �� �� �� ��������� �� ��������� ��� ��� ��� ��� ����� 9%>!%+:� ���� � ��� ������� ��� ������ ������ ������� ��� ���'�

" ,���� � ������

")� $����� �� ����������� ������

")�)� %����� �� ��

�� �� ���� ������� �� � ���� ������������ ������ �;��� %� ���� � � � ��' ����� �� � � ������ �� ������� �������� ������ ���� ��� ����������� ����� �� ��� ��� ����� �� � � �������� ��� 8�, �� ��L ������� ���� ��� �# �� � ��������������� � � ������ 9%*:! � ���� �� �� � �������� ������� ��� � ������ �� �#! ����� ��������� ���������� �� � ������� ������ �� � ���������� ���� ��� �� � ���'��� ������ $���� �� � �������� ���� �� � ������������ ��� � ������ ������� ��O;�! � ���� ��� �� ��'���� ����� ��� �( )

���� ��� +,- ��L! �# A�%%�� #����! � ���� �# �( )

���� ��� +,- ��L! �# +<A�%%� ��� �� � ���� ��������� ��� � �� �� ��� � ��� ���� � ����'���������� � ���� �� $F�� � �# ��� *�( ��� A�%% ����� 1������� �# ����� �� �� ������ �� ��� �� � ��� ��� �� ������ �� � ������� �������� � ����� � �# >! ���� ����� �� �� ��� ���� ���� � ��� ����'���� �� ���� ��� ��' ������� ��� �� � ��� �� �� ������ ��� ���� �� ��������������H � �# 8! ���� ����� �� � �� ����� � ���� � ���! �� ��' ����� ��� ����� �����H � �# *�(! ��� ���� ������������ ��� ������ �� ���� � ��� ��� �� ��' ����� ��� ������ �������� � �;��� &��

O�� ����� ����� �� �� �� �� ���� ��� ������������� ����� �� � ��� ����� � � ���� �# � ��������������� ������ �� ������������ ��������� ������� ����H � �� ��� �������� ��� � � � �� �� ���� ��� ���� � ����'�������� ��� ���� ���� ��� ������ �������� �� ���� ������������ ��� � �� ����� � ��� ���� � ����'�������� �� �������� ��� ���� ������� ������ � ���� ����� ��� � �# �������� ��� A�%% � *�(� ���� ���� ������� ������� ����� � ��4� ��� �������� �# ��� >�,� 8�, �� ��� �� � �� ������� ����� �� � �O;!�� ��� �� � �� �� ����� �� ����� � ����������� ��� �# 8�, � *�(� �� �O; ��� � �# *�( ��%�&( /�� 6��� � ���� �� ������� ������ � �����#! �� ���������� ������ ��� � ������ ���� �� �O;� $� �������� � �# �� � �����! � ����

���������� ������ ���� ������ 6��� � �� ������� � �O;! ����� ���� ������! � ������ ������ �� ��� ������� � ������ �# � ����� �� ������� ������ ��� �� ����� ���� ��������������H� ���������� ������ ����� ��� �� ��� ��������� � ���� �#� $� ��� ������������ ���� ���� �����! ��� ���� �# ���� ����� �O;��� � �� ������� ����� �� � ������� ������������ � � ������� �� � ��� ���� � �� ���� �����! � ��������� ���� � ��� ��� ��� �� � ������� � � ��� ��� �# ����H �����! �# *�( �������� �� � ��� �� �# ���� ���� ��� �# ���� �������� � ����� �� ���� � ��� ��� ��� ���� ������������� ��� ���� ��� � ����� �������� � ��� ��� ��' �����

")�)! %����� �� ������ �� �� �����

�� ��� �" � ���! � ����������� �� ���� ������ ������ ��� ( � &, )� � �������� ���� ��������� �� ��� ���� ������������ ��� ������ ��� �����( ) ���� ���� ����� �� � ����� ��� � �;��� 5�

�� ����������� &,,,! ��! 5%,A<5%%( ��� �� ������������ 5%%%

'����� !) ���� �� � �# �� � $F�� )���� ����K��� ( ) ���� ����! �# *�(! ��� +,- ��LH �$� ( ) ������# 8�,� ��� +,- ��LH ��� ( ) ����! �# >�,! ��� +,-��L� ���������K �� ����! &, 'E ��� %, �H *, � �%,, � ���� � �����#������ �%+/5 � �H 5, 'E! &,����� ( ��� ������� 2�'�K %! ���� ����H &! ����H5! ������������H *! ���������

�� � � ���� ����� �����! ��� ���� ����� �O;��� ���� �����! ����� ������ ��� &, �� �&, )

���� ����� � (�( �� �( ) ���� ������

")! %����� �� -$. �� �� �����

������� �� ������� ������� ��� ����� � �O;� 6��������� 9%*! %(! %A! &,: ������ �� ��L �� ��� ��� ���� ������� ������ �� ���� O� � ��� ����! � �������� �� ��L � � $F� ��� ����� � ��������� �� ������� ������ ��� � ���� �� ���� �� ��� ������� ����������� �� ��L ��� &, � A,- �� ��!+,- ��L ��� � ������ � � ��� � � #���� ����������� �� ��L ������ � �������� � ! ������� �������� ��� ������� ��'�� �� ������ �� ���L ���������� ����� � ����� �� � ������!����� � �O; ������� ����� �� ����� �������� ��������� �� ����� � �� ���� ������������������ ��� %%�&A>! %*�>*>! &5�&5,! ��� 5&�5,> ��� A�&,>! %,�A,5! %*�A%,! ��� %+�+(5 ��! ��������!��� ��������� � ��L ���������� ��� 8, � +,-�� $F� �( ) ���� ���� �# *�(� � &, 'E� 7� �������!��������� � � ��� �� ��L �� � $F� ���� �� ������ ������! ��� ��� � ���������� ������� ����� �� ��� � ��������� �� ��' ������� � ������������ �� ��� �� � �� �� �� ������� �� #20� �� � ������� ���� � 9&%:� #����!� ��� ������ �������� ������� �� ��L ����� P +,-���� �� � ����� �� �������"���� �� ��L ��� �'� $F� ������������� �� ��� ����! �������� ��� �$F� ��� ��� ����� ��L ���������� � *,�� ����

� � ������ �� ��L �������"���� �� �� ����� ��� ���� �� ������! ����� ��� ���� �� � ��������'���� ������ � ���� ��� ���'�

")" %����� �� ������ ������ � ����������

�� ������� �� ������ ����� ��� ����� �� ��������� �� � ������ ��� ������ �� �O; ������

5%%& D� 0� �� �� �� ����������� &,,,! ��� 5%,A<5%%(

'����� ") ���� �� � ���� ���� ���������� �� �$F�� ���������K ���� ����! ���� ���� ��# *�(� ���+,- ��LH �� ����! &, 'E ��� %, �H *, � � %,, � ����� � �����#������ �%+/5 � �H 5, 'E! &,�� ��� ( ���������� ��� ���� ����H ��� ����H ��� �������������H ��� ���������

/��� �) 4�������� �� � ����� � �� � ������������� �� ���������

������������ �4� ����� 461%�-��� 461&�-���

���� ���� 8�>55 %�&> %�8(� ���� >�(&> %�&+ %�>8������������ A�8A* %�%, %�>A2������� %%�%58 %�%8 %�+8

�� ���������K ( ) ���� ���� ����� ��# *�(� ��� +,-��������! 5, 'E! *,��! ��� ( ��� �������

�� 4���� � �� C�������� ����� ������� ������� �� ����� � �� $������ ����� ������� ������� �� �����

'����� 0) ���� �� ��� ����� ��� �$� ������ ����������K ���� ����! ( ) ���� ����! �# *�(! ��� +,-��L� O�� ��������� ��� �� ���� �� �� ;��� 5�

�� � ��� ���� � �� �� ��'�� � ���� �� ���� ��� ���� �� ��� �� �� ����� �� � ������� ��� ��������� � ���'� �� 9&&:� ���� � ��� ������ � ����������� � ������ � ���� ��� O�� ����� ���� ���� ������ �� � ����� ����� �� �������� �� ������ � ���� � �������� ������ ������ �;��� *��� C��� ����� ��� �������! � ������� � � ������ ����� �� � �������� ��� ����� � ����� ������� �;��� *$�� 7�������� � ����� ���������� � ���� ������ ��O; ������� ��� ,�A( /�� &(�� � %�&( /� � *,���! ���� � ���������� �������� �� � �����! ��� ���� � ����� �� ������� ���� ����� ��� � ���� �� �� ������ ���� ����� ������ ��� %( � 5, 'E ��� ������ ��� &,� *��! 5, 'E ��� *,�� ����� � � � ��! �����5, 'E ��� � ����� ������ ����� ��� � ����� ���������� ������������ ��� � ��������� � � ��� ������ �� � ��� ���� �! � �������� ����������� � � ��� &, ��� *,��� E���� ��� ���� � ����� ��� ����� �� ������� ���������� ���� �������� �� ����� ��� ��� ���� � ������������ ���

")0 '� � ����������

1���� ��� �������� ����� � � �� ��������!&%* � ��� &(* � ! ����� �� � �������� �� ���� � 3E ��������� �� � ��������� &(* � ������� ��� � ����� ����� �� � �� �������������������� ���� ��� ���� �������� ;������ � $F���������� �� ( ) ���� ���� ��# *�(� ��� +,- ��L���� ��������� �� 5, 'E ������ �����! *,�� ���� � �����! &(* � 3E �����! ��� &, 'E ��� %, �����'���� �� ���� ��� ����� � ������ � �� ����������

")1 *����� �������

�� ��������� �� �� ���� �� ��� �� ������� � ���� �� $F� ����� ��� �������� ��������� ����������� ��������� �� ��� �� � ���������������� �� � ����� � ��� ���� ����� %��#����! � ��������� ��������� �461Q%%-� ���������� ��������� �461Q&(-� �� � ��' ����� ������������� �� �������"���� �� ��L ���������� � � ������ �� � ����������� ;�� ������������� �� ������ �� ������������ �� ���������� ������! � ������ ������� ��� ������ ���� � � ���� � ��� ���������� �� ����� ������������� �� ���! � �� ���� � ����� � ��� � $F� �� ��� ��� � ��������� �� �� ���� � ���������� �� � $F� �� ������� ��� ���� �� ��� ����� �� � ��� ����� �� ��� � �# ������ �� ��������� �� ��� ��� �� �� ����� �� � ���� ������������! ��� � $F� ���� ����� ��� � �������

���� ���� � �� ���� �� � ��� ���� � ��� �������� C ��� �� ����� � ���� � ������ ��� ����� �� ��� ���� ���� ����� #����! � ��� ������� � �������� �� �� �������� � ��� � ������� ����� �� ������ � � ��������� ���! ��� �������� ���� � �� �� �������� � ���'���

")2 $%$ ��� ��� ����

����������� �������� �� ��� ��� ������� ����� ������ ����� ����� �� ������� �� � �� ��� �������� � �� � ��'� �� ���� ����! ����! ������������� ��� �������� �� � �������� ����� � �� ����� ��� ������ �� ���'��� �������� �� ��� �� ���� ������ ��� 3E ��������� ����� ��� ��� �� ��������� �;��� (�� ����������� �������� �� �� �� ����� ��������� ����� ������ ��� ���� ����� ��� ���� � �� �������� �;��� 8�� �� ����������� �� � ��� �"� ��� ��������� ����������� �� ��������� � ��� �� ���� #����! � ��'

�� ����������� &,,,! ��! 5%,A<5%%( ��� �� ������������ 5%%5

'����� 1) 4������� �������� ����� � �������������� �� ��������� ��� 6������ ������������� �������H �$� �������� �� ��� ���������K ��������! ( ) ���� ����! �# *�(! ��� +,- ��LH ������������ �� �� ;��� 5! ��� *,��� 2�'�K %! ���� �����H &! ����H 5! ������������H *! ���������

���� �� ��' L��� 5 ��� * �� ��� �� ��� �;���� ( ���8� �� �� �� ���� �� �� �� � ������� �������! ����� ��� � ����� �� � ��������� �� �� �� ������� ��������� ����� ����� ��� � �������� ���� ������������ �����

0 $� ����� � ����3

�� ���' ����� � ������ �� � ���� ������������� ��� � ������ ������ �� � ������� ���� � �Q %& ��� �� ���� �� �������� ��� ����� � ����

�� � �� �� � ������! ��� ������� �����! �� ��������� �� � ������������� ����� 6� �� ���� ���� �� ��� �� ��� ���� � ��� �� ���� ���� ������ ����� ���������� � �� ��� �� ����� �� ������ ����� ������� �� ��� ������ ��������������� ����� � ���������� ;�� ����� ��������� �� ������ �� ������������ �� ������� ���������� ����� ������! ������ �������� ������ ����� ;���� ��! � ������ �� � �������� � ������ �� �������� � ��� ���� � ��� �������� ������� � ����� �� ��� ��� � ��� ������ ����� ����

5%%* D� 0� �� �� �� ����������� &,,,! ��� 5%,A<5%%(

'����� 2) ��������� ����� ��� �� ����� ��������� ����� ������ ��������� ������������ L�� #���� J� 1� 2���!�$� L�� #���� 6���� M��� 2���!��� 1� #���� N� ����� C������������ �� ��� �� ;��� (�2�'�K 5! ������������H *! ����������

��� �� ��� ��� ������ ��� � ������ ��� ������ �������� ���! �����! ������� �� ������ �������������� ��� � ��������� ����� ����� ���������� $���� �� �� �� ��������� ������� ��������� �� � ������� ������! � ��� ��� ������ ������ � ������ � �� �� ��'� �� )6 ����������� � )6� ������ ��� ��� � � ��� ����� �������� ��� ��� � ��������"���� ��� ������ �������� ��������� ����� �������

�� ������� !��" �#� �� � #��!�"�� $����� � ����%���� ��� �����"��� ��� $����� &����� �� ���������������� ��" ��� &�& ����� ��� !��# !�� ��������" �'()&� *���� '�� �+,-.//��

4���� )���� &5! &,,,

1 ,����� ��

9%: 2��� ������� �� � �����! ������ ������ �� ���%��0� ������ �� &����! F�������� 6��� R ���� 2���!F����"��� %AA(! ��� %8<%>�

9&: N���! J� #�! 1� ���2��� ��"� 3���� %AA+! 4/! 5<(�

95: #! 0� D�! 0��! 6� 4�! $ �� ������ ���� (��� %A+,! �.!(((<(8&�

9*: N���! J� #�! S�! D�! 0��! N� ��! 1� ���2��� ��"� 3���� %A+>!�+! *,+<*%,�

9(: 6��! 0� C�! N���! J� #�! 1� ���2��� ��"� 3���� %AA5! �.!%(<&,�

98: #���! S� =�! C���! N� #�! 0�! M� D�! 5���� &���� 6�� %AA8!�,! 5+<5A�

9>: N���! D� D�! ��! N� ��! 1� '����� ���"� %AA(! .,! (>><(+&�

9+: N���! D� D�! D�! )� ��! N��! N� M�! ��! N� ��! $ �� ������% ���� (��� %AA(! 4/! (A*<(A+�

9A: ��'���! )� F�! $���! =� 1�! 4�����! )� )�! )���! 2�!�����! )� 4�! $���� %AA+! ��4! +>4<%,&4�

9%,: �����! =� 1�! 6 ��! L� C�! ��������! �� #�! &��������������%AA>! 78! 88*<8>*�

9%%: )�����! J� #�! ���������! )� 6�! 9&�*& %AA+! �8! 58<*%�

9%&: 1� ���! )� )�! 4�"���! F� 2�! 1� &���������� $ %AA8!-77! 85<>*�

9%5: ���T�! 0� ��! F��! D�! ;� ��! ��! $��� &���� '�!� )��%����� %AA>! $����� �� 78�$:78-$�

9%*: #���! ��! #����! 6� #�! 1� &���������� $ %AAA! ,48!5%(<5&*�

9%(: ���! J� D�! #����! J�! 1� &���������� $ %AA(! -/4!88><8A&�

9%8: C�! C�! C���! D� )�! 0��! F� ��! D��! ��! &���� 1� $���&���� %AA>! 4.! 58%<58(�

9%>: 6 ��! L� C�! �����! )� $�! &�������������� %AA*! 4,!8*A<8(>�

9%+: $���������! 4� J�! 3�������! ��! 2�����! �� J�! &���%����������� %AA(! 7/! 5&A<55(�

9%A: ���T�! 0� ��! =� ����! J� ;�! 4����! �� )�! ;� ��! �� )�!�� ����������� %AA>! �,! &%8&<&%>*�

9&,: 1� ���! )� )�! 4�"���! F� 2�! 1� �� �� �� (��� %AA>! +!5AA<*,+�

9&%: ;�! F�! S�! $� J�! 0�! D! 0��! #� C�! F��! N� C�! N���! J� #�!1� ���2��� ��"� 3���� %AA+! 4/! %8<&%�

9&&: 0�! ;�! F�! J� 0�! ;�! 4� L�! &���� 1� &���������� %AA>! �.!5A&<5A(�

�� ����������� &,,,! ��! 5%,A<5%%( ��� �� ������������ 5%%(