Vilniaus Universitetas Fizikos Fakultetas Lazerinių Tyrimų ...29548942/29548942.pdf · sugertis...
Transcript of Vilniaus Universitetas Fizikos Fakultetas Lazerinių Tyrimų ...29548942/29548942.pdf · sugertis...
Vilniaus Universitetas
Fizikos Fakultetas
Lazerinių Tyrimų Centras
Paulius Razma
ŠVIESOS IMPULSŲ VĖLINIMAS ŽADINIMO – ZONDAVIMO SPEKTROSKOPIJAI
NANOSEKUNDŽIŲ-MIKROSEKUNDŽIŲ LAIKŲ SRITYJE
Magistrantūros studijų baigiamasis darbas
Studijų programa – Lazerinė technologija
Studentas Paulius Razma
Darbo vadovas prof. dr. Mikas Vengris
Centro direktorius prof. dr. Roaldas Gadonas
Vilnius 2018
2
Turinys
Turinys ............................................................................................................................... 2
Įvadas ................................................................................................................................. 3
1. Literatūros apžvalga ................................................................................................ 5
Žadinimo – zondavimo spektroskopija ............................................................................................ 5
Optinės vėlinimo linijos ................................................................................................................... 8
ABCD matricos ir optiniai rezonatoriai ......................................................................................... 10
Pokelso efektas .............................................................................................................................. 12
Sinchronizacijos signalo vėlinimas ................................................................................................ 14
Merocianininiai dažai il4etb ir il4cn .............................................................................................. 15
2. Eksperimentų metodika ........................................................................................ 16
Daugelio praėjimų vėlinimo linija ................................................................................................. 16
Zonduojančio impulso vėlinimas su dviejų lazerių sinchronizacija .............................................. 20
3. Teoriniai ir eksperimentiniai rezultatai ............................................................... 23
Daugelio praėjimų vėlinimo linijos rezultatai ............................................................................... 23
Zonduojančio impulso vėlinimo su dviejų lazerių sinchronizacija rezultatai ................................ 28
4. Rezultatų apibendrinimas ir išvados .................................................................... 35
Literatūros sąrašas ......................................................................................................... 36
Santrauka ........................................................................................................................ 38
Summary ......................................................................................................................... 39
3
Įvadas
Daug procesų gamtoje vyksta labai ypač greitai, pavyzdžiui molekulių virpesiai, fotonų
sugertis ir emisija, cheminės reakcijos tarp atomų. Kai kurie procesai gali vykti pikosekundžių (10-12
s) ar net femtosekundžių (10-15 s) skalėje. Šių greitų procesų stebėjimas svarbus, siekiant suprasti
medžiagų savybių dinamiką.
Norint tiksliai išmatuoti greitus procesus, eksperimento laikinė skyra turi būti trumpesnė už
tiriamo proceso trukmę. Vienas pirmų laikinės priklausomybės matavimų buvo sustabdytos srovės
[1] metodas, leidęs pasiekti milisekundžių skalės laikinę skyrą, tiriant chemines reakcijas tirpaluose.
Matavimas buvo pagrįstas tirpalo įleidimu į kiuvetę trumpais laiko tarpais. Technologijoms vystantis
atsiremta į elektronikos laikinės skyros ribojimą.
Trumpų impulsų lazerių atsiradimas [2] padėjo naują žingsnį medžiagų kinetikos tyrimuose.
Buvo sugalvotas naujas kinetikos tyrimo metodas, pavadintas žadinimo – zondavimo spektroskopija.
Metodo esmė – bandinio sužadinimas lazerio impulsu ir bandinio sugerties skirtumo stebėjimas su
zonduojančiu impulsu skirtingais laiko momentais. Tokiu būdu laikinę skyrą apsprendžia ne
detektoriaus sparta, o šviesos impulso trukmė.
Procesų, kurie įvyksta per femtosekundes, rezultatai kartais gali užtrukti gerokai ilgiau – iki
mikrosekundžių, sekundžių ar net minučių. Mikrosekundinių procesų pavyzdžiai galėtų būti
fluorescencija, nukleorūgščių reakcijų difuzija [3] arba tripletinės būsenos susiformavimas [4].
Procesus, kurių trukmės viršija mikrosekundę, gana paprastai leidžia registruoti elektronikos
prietaisai, tačiau trukmių diapazonas tarp ~10 ns ir 1 μs yra keblus: atstumu vėlinti femtosekundinius
impulsus galima apie 10 ns (tai atitinka 3 metrus optinio kelio). Todėl zondavimui (arba žadinimui)
reikia antro lazerinio šaltinio arba labai aukšto intensyvumo blykstės, kurią būtų galima naudoti kaip
kvazinuolatinės šviesos šaltinį, arba būdo gerokai prailginti zonduojančio impulso optinį kelią.
Tokios blykstės paprastai neveikia didesniu nei kelių dešimčių Hz dažniu. Praplečiant vėlinimo
trukmių diapazoną optinė eksperimento schema tampa gerokai sudėtingesnė.
Šiame darbe tiriami du nauji būdai priartėti prie mikrosekundžių eilės impulso vėlinimo
žadinimo – zondavimo eksperimentui – zonduojančio impulso vėlinimas rezonatoriuje bei
femtosekundinio žadinančio lazerio sinchronizavimas su zonduojančiu fotoninių kristalų
šviesolaidžio lazeriu, generuojančiu nanosekundinius superkontinuumo impulsus.
4
Darbo tikslas – palyginti minėtus du metodus vėlinti zonduojantį impulsą žadinimo –
zondavimo eksperimentui.
Darbo užduotys - sumodeliuoti ir surinkti rezonatorių, skirtą gauti optinį impulso vėlinimą.
Surinktam rezonatoriui išmatuoti impulso slopimą bei impulso parametrų priklausomybę nuo
vėlinimo. Su užlaikytu impulsu sugeneruoti kontinuumo spektrą ir įvertinti sistemos galimybes
žadinimo – zondavimo eksperimentui atlikti. Taip pat darbo metu sinchronizuoti žadinantį
femtosekundinį lazerį su zonduojančiu nanosekundiniu lazeriu ir įvertinti tokios sistemos tikslumą ir
galimybes žadinimo – zondavimo eksperimentui atlikti su vėlinimo trukmėmis, artėjančiomis prie
milisekundės eilės.
5
1. Literatūros apžvalga
Žadinimo – zondavimo spektroskopija
Žadinimo – zondavimo spektroskopija yra gana paprastas, tačiau unikalus matavimo metodas,
skirtas ištirti sužadinto bandinio kinetiką su laikine skyra femtosekundžių eilėje.
Matavimo metu bandinys yra sužadinamas trumpu lazerio impulsu, tuomet po tam tikro laiko
tarpo bandinį pasiekia zonduojantis mažesnės galios ir plataus spektro impulsas. Spektrometru yra
matuojama zonduojančio impulso sugertis bandinyje, nuosekliai keičiant laiko tarpą tarp žadinimo ir
zondavimo impulsų. Bandinio sužadinimui reikalinga didesnė impulso energija, tuo tarpu zondavimui
energiją stengiamasi turėti kuo mažesnę, siekiant išvengti zonduojančio impulso įtakos tiriamam
bandiniui. Žadinantį ir zonduojantį impulsus pro bandinį leidžiant skirtingu kampu su apertūra galima
blokuoti pirmąjį impulsą ir į spektrometrą įleisti tik antrąjį.
1 pav. Žadinimo – zondavimo matavimo idėja. Matuojama zondavimo impulso
absorbcijos bandinyje spektro laikinė priklausomybė, keičiant vėlinimą tarp dviejų impulsų
[5].
Matavimui atlikti naudojama schema pavaizduota 2 pav. Femtosekundinis lazeris (Ti-safyro,
Yb:KGW) generuoja ~200 fs trukmės impulsą, kuris padalijamas į dvi atšakas. Vienoje jų impulsas
keliauja į optinį parametrinį stiprintuvą, kuriame generuojamas bandinio sugeriamas bangos ilgis, tai
bus žadinantis impulsas. Kitoje atšakoje impulsas keliauja per vėlinimo liniją ir lęšiu yra
fokusuojamas į kubinio netiesiškumo terpę, kurioje dėl kelių netiesinių procesų generuojamas šviesos
6
kontinuumas – stiprus spektrinis impulso išplitimas artimoje UV, regimojoje ir artimoje IR srityje.
Žadinantis impulsas yra pravedamas pro pluošto moduliatorių (besisukantis diskas su periodinėmis
skylėmis), kurio tikslas yra suteikti galimybę išmatuoti ir sužadinto, ir nesužadinto bandinio sugerties
spektrą.
2 pav. Principinė žadinimo – zondavimo schema, skirta matuoti sugerties skirtumui bandinyje
(adaptuota pagal [5]).
2 pav. schema leidžia išmatuoti ir sužadinto, ir nesužadinto bandinio spektrus, taigi galima
turėti sugerties skirtumą. Pagal Beer-Lambert dėsnį, intensyvumas už sužadinto bandinio bus:
𝐼𝑒𝑥𝑐 = 𝐼0 ∙ 10−𝐴𝑒𝑥𝑐 (1)
Čia 𝐼0 yra į bandinį krintančio impulso intensyvumas, o 𝐴𝑒𝑥𝑐 yra bandinio sugertis.
Nesužadinto bandinio sugertis:
𝐼𝑛𝑜𝑒𝑥𝑐 = 𝐼0 ∙ 10−𝐴𝑛𝑜𝑒𝑥𝑐 (2)
Sugerties skirtumą galima išreikšti padalinus (2) iš (1) ir pritaikius logaritmo funkciją:
∆𝐴 = 𝐴𝑒𝑥𝑐 − 𝐴𝑛𝑜𝑒𝑥𝑐 = 𝑙𝑔𝐼𝑛𝑜𝑒𝑥𝑐
𝐼𝑒𝑥𝑐 (3)
Iš (3) formulės matosi, kad norint gauti sugerties skirtumą nėra būtina matuoti į bandinį
krintančio impulso intensyvumo. Intensyvumo spektrinį pasiskirstymą per visą zondavimo spektrą
galima vienu metu matuoti su difrakciniu elementu ir detektorių matrica (CCD). Sugerties skirtumo
Pluošto moduliatorius
7
spektrinis pasiskirstymas ir yra žadinimo – zondavimo metu gaunamas signalas, matuojamas su
skirtingais zondavimo impulso vėlinimo laikais.
Matavimo metu gautas sugerties skirtumo spektras susideda iš trijų pagrindinių dedamųjų.
Viena iš jų – sumažėjęs nesužadintų molekulių skaičius bandinyje. Dėl to mažėja sugertis ties
pagrindine molekulės būsena ir sugerties skirtumas toje srityje tampa neigiamas. Šios dedamosios
spektrinė forma analogiška pagrindinės būsenos sugerties spektrui, o pati dedamoji vadinama
pagrindinės būsenos išblyškimu.
3 pav. A - Schematinis energijos šuolių, atsakingų už sugerties skirtumo spektro
dedamąsias (B), atvaizdavimas (adaptuota pagal [5]).
Kita žadinimo – zondavimo signalo dedamoji yra priklausoma nuo sužadintų molekulių
energijos lygmens. Zondavimo impulsas bandinyje gali sukelti priverstinę fotonų emisiją, iš
sužadintų molekulių išnešdamas papildomą tokio paties bangos ilgio, poliarizacijos ir krypties fotoną
kaip ir stimuliuojantis fotonas. Ši dedamoji sugerties skirtumo spektre irgi bus neigiama, kadangi
sužadinto bandinio atveju spektrometrą pasieks papildomas skaičius fotonų iš sužadintų molekulių
dėl priverstinės emisijos. Stimuliuotos emisijos spektro forma yra praktiškai identiška fluorescencijos
spektrui. Taip pat pasireiškia ir Stokso poslinkis, lyginant su sugerties spektru. Jo priežastis yra
molekulės ir aplinkos relaksacija į mažesnės energijos polygmenį sužadintoje būsenoje ir tikimybinis
pasiskirstymas šuoliui į aukštesnį pagrindinės būsenos polygmenį.
Trečia žadinimo – zondavimo signalo dedamoji yra indukuota sugertis, kurios priežastis yra
sužadintų molekulių šuoliai į dar aukštesnes sužadintas būsenas, kuriuos sukelia zonduojantis
impulsas. Šiuo atveju molekulės sugeria papildomą fotoną, taigi atsiranda papildoma sugertis
sužadintos molekulės spektro atveju, o sugerties skirtumas yra teigiamas. Indukuota sugertis gali
pasireikšti ne vien dėl sužadintos būsenos sugerties, bet ir, pavyzdžiui, dėl molekulės perėjimo į
8
tripletinę būseną, izomero susidarymo ar kitos priežasties, dėl kurios pasikeistų pagrindinės būsenos
energija. Tipiškas sugerties skirtumo spektras su išskirtomis dedamosiomis ir pavyzdinė energijos
šuolių, atsakingų už sugerties skirtumo spektrą, schema pavaizduota 3 pav. [5]
Laikinė skyra žadinimo - zondavimo eksperimento metu turi būti trumpesnė už tiriamo
vyksmo laiką. Laikinę skyrą apsprendžia ir žadinančio ir zonduojančio impulsų trukmės, o sąveika
su medžiaga vyksta ne iš karto impulso trukmės atžvilgiu, kadangi impulsas turi savo laikinį
intensyvumo pasiskirstymą (įprastai aproksimuojamą Gauso funkcija). Impulsų intensyvumo
pasiskirstymas taip pat riboja ir minimalią trukmę, kurią galima išskirti po bandinio sužadinimo.
Papildomas paklaidas įneša ir mechaninės vėlinimo linijos tikslumas.
Optinės vėlinimo linijos
Norint užlaikyti šviesos impulsą pasirinkto atskaitos taško laike atžvilgiu, reikia sudaryti
sąlygas užlaikomam impulsui nukeliauti didesnį kelią prieš pasiekiant tikslą. Paprasčiausias būdas tą
pasiekti yra naudoti mechaninę vėlinimo liniją, susidedančią iš kampinio retroreflektoriaus ir tikslaus
pozicionavimo staliuko. Retroreflektorius dėl savo geometrijos (4 pav.) pasižymi savybe atspindėti
šviesą priešinga kryptimi nepriklausomai nuo įleidimo kampo, gali būti sudarytas iš trijų veidrodžių
arba vientisa prizmė. Jeigu spindulys nėra įvedamas arti retroreflektoriaus centro, susidaro pastovus
skersinis atspindžio poslinkis kritusio spindulio atžvilgiu, o tai labai paranku, jungiant vėlinimo liniją
į bendrą sistemą.
4 pav. Principinė retroreflektoriaus schema. Skirtingais kampais kritusi šviesa grįžta
atgal ta pačia kryptimi, tačiau paslinkta skersinėje koordinatėje.
9
Jeigu tokia vėlinimo linija pagaminama 1.5 metro ilgio, impulsui suvaikščiojus į abi puses
galima gauti 10 ns maksimalų impulso vėlinimą, nekeičiant išeinančio impulso sklidimo krypties.
Optinį kelią taip pat galima keisti, naudojant dviejų veidrodžių bangolaidį (5 pav.), kuris
pagrįstas dideliu atspindžių skaičiumi [6]. Ši skaičių galima varijuoti, keičiant spindulio įleidimo
kampą į bangolaidį. Dėl to keičiasi išeinančio spindulio sklidimo kryptis ir keisti šiuos parametrus
sudėtingiau, nei vėlinimo linijos ilgį su retroreflektoriumi. Dėl didelio atspindžių skaičiaus
bangolaidis turi būti pagamintas iš aukšto atspindžio koeficiento veidrodžių (>99,9%).
5 pav. Vėlinimo linijos su dviejų veidrodžių bangolaidžiu schema.[6]
Siekiant ilgo optinio kelio taip pat galima pasitelkti Herioto celės modelį [7]. Paprasčiausia
Herioto celė susideda iš dviejų sferinių veidrodžių, viename iš jų yra skylė įvesti ir išvesti spindulį.
Įvestas lazerio pluoštas keletą kartų suvaikšto tarp dviejų veidrodžių, išlikdamas ant rotacinio
hiperboloido paviršiaus. Sąlyga, kuri yra būtina, norint išvesti pluoštą iš Herioto celės atrodo taip [7]:
𝑁𝜃 = 2𝑀𝜋 (4)
Čia M yra sveikas skaičius, 𝜃 – kampas tarp dviejų atspindžių radianais, o N – lyginis sveikas
skaičius, apibrėžiantis apėjimų skaičių celėje. Taigi apėjimų skaičius, padaugintas iš kampo tarp
atspindžių, turi būti 2 𝜋 daugiklis. Apėjimų skaičių galima kontroliuoti, keičiant atstumą tarp
veidrodžių. Pavyzdinė Herioto celės schema pavaizduota 6 pav.
10
Jeigu viename veidrodžių skylė yra centre, atspindžių figūra sudaro liniją, todėl norint ilgesnio
optinio kelio parankiau rinktis sferinį veidrodį su skyle toliau nuo centro, taip efektyviai išnaudojant
didesnį veidrodžio paviršiaus plotą.
6 pav. Herioto celės principinė schema. Rodyklės nurodo pluošto sklidimo kryptį.
Norint išlaikyti modos diametrą, reikia į celę įleisti jos palaikomo pluošto parametrus, t.y.
sąsmauka turi būti celės centre, o bangos frontas turi sutapti su sferinio veidrodžio atkartojamu frontu.
Tai galima padaryti, lazerio pluoštą praleidžiant pro teleskopą, suderintą atitinkamam didinimui ir
židinio nuotoliui. Tai reiškia, kad keičiant atstumą tarp veidrodžių ir norint išlaikyti tuos pačius
pluošto parametrus reikia iš naujo suderinti teleskopą, o tai atlikti nėra paprasta. Jeigu greitas optinio
kelio keitimas nėra aktualus, Herioto celės yra geras būdas pasiekti didelį optinį vėlinimą su dviem
veidrodžiais.
ABCD matricos ir optiniai rezonatoriai
Prieš surenkant optinę sistemą dažnai yra paranku atlikti pluošto sklidimo modeliavimą, kuris
suteikia galimybę optimizuoti sistemą bei išsirinkti reikiamus komponentus. Vadinamoji ABCD
matrica leidžia aprašyti ir spindulio ir Gausinio pluošto sklidimą, tačiau skaičiavimų tikslumui svarbi
paraksialinės aproksimacijos sąlyga – kampas 𝜃 tarp spindulio ir pasirinktos optinės ašies turi būti
pakankamai mažas, kad sin 𝜃 ~ 𝜃. Tol, kol galioja paraksialinė aproksimacija, egzistuoja tiesinė
skersinio nuokrypio r ir sklidimo kampo 𝜃 priklausomybė. Tokiu atveju galima aprašyti r ir 𝜃 pokytį
už optinio elemento šia formule:
(𝑟′𝜃′
) = (𝐴 𝐵𝐶 𝐷
) (𝑟𝜃
) (5)
𝐴 =𝑟′
𝑟|
𝜃=0 (6) 𝐵 =
𝑟′
𝜃|
𝑟=0 (7)
𝐶 =𝜃′
𝑟|
𝜃=0 (8) 𝐶 =
𝜃′
𝜃|
𝑟=0 (9)
Paprasčiausias optinis elementas – tuščia erdvė, aprašoma šia ABCD matrica:
11
10
11
dM (10)
Čia d yra atstumas, lygiagretus optinei ašiai, matrica rodo, kad sklidimo kampas nesikeičia, o
skersinis nuokrypis keičiasi proporcingai kampui. Plonojo lęšio su židinio nuotoliu f ABCD matrica
atrodo taip:
11
01
2
f
M (11)
Iš matricos pavidalo galima spręsti, kad skersinis nuokrypis nepasikeičia, o sklidimo kampas
𝜃 pasikeičia proporcingai nuokrypiui. Veidrodžio su kreivumo radiusu R ABCD matrica (svarbu
nepamiršti, kad yra apsukama sklidimo kryptis):
12
01
3
R
M (12)
Optinių elementų poveikis Gausiniam pluoštui gali būti skaičiuojamas, naudojant
kompleksinį q parametrą, kuriame yra informacija apie pluošto diametrą ir bangos fronto kreivumo
radiusą:
1
𝑞= −𝑖
𝜆
𝜋𝑤2+
1
𝑅 (13)
Čia 𝜆 yra bangos ilgis, w – pluošto radiusas ir R – bangos fronto kreivumo radiusas. Optinio
elemento poveikis Gausiniam pluoštui aprašomas taip:
DCq
BAqq
' (14)
Iš (13) formulės galima išvesti bangos kreivumo fronto ir pluošto radiuso išraiškas:
𝑅(𝑧) = 𝑅𝑒(𝑞(𝑧)) =2𝐵
𝐷−𝐴 (15)
𝑤(𝑧) = √𝜆
𝜋
1
𝐼𝑚(1
𝑞(𝑧)) = √
𝜆
𝜋
2|𝐵|
√4−(𝐴+𝐷)2 (16)
Optinis rezonatorius yra optinių elementų visuma, kurioje šviesa gali judėti uždaru ratu.
Rezonatorius laikomas stabiliu, jeigu šviesos pluošto diametras po begalybės apėjimų neartėja į
12
begalybę. Rezonatoriaus stabilumo sąlygą galima įvertinti, pasinaudojant ABCD matricų
formalizmu:
14
20
DA (17)
Stabilumo sąlygos panaudojimas paprasto dviejų veidrodžių rezonatoriaus atveju:
𝐴+𝐷+2
4= (1 −
𝑑
𝑅1) (1 −
𝑑
𝑅2) (18)
Pažymėjus 1- d / Ri = gi, gauname stabilumo sąlygą dviejų veidrodžių rezonatoriui [8]:
10 21 gg (19)
Tokio rezonatoriaus stabilumo zonos pavaizduotos 7 pav.:
7 pav. Dviejų veidrodžių rezonatoriaus stabilumo diagrama. Mėlyna spalva žymi stabilaus
rezonatoriaus konfigūracijas. (adaptuota pagal [9])
Pokelso efektas
Pokelso efektas yra tiesinis medžiagos atsakas į elektrinį lauką, kurio metu lūžio rodiklis
keičiasi proporcingai elektriniam laukui. Efektas pasireiškia tik medžiagose, kurių gardelė
nepasižymi centrine simetrija. Svarbiausios šio tipo medžiagos – kristalai ličio niobatas (LiNbO3),
ličio tantalatas (LiTaO3), kalio II-deuterio fosfatas (KD*P), beta-bario boratas (BBO), kalio titano
oksido fosfatas (KTP), kai kurie sudėtiniai puslaidininkiai (pvz. GaAs).
13
Pokelso efektą matematiškai galima paaiškinti kaip medžiagos lūžio rodiklio elipsoido, kuris
aprašomas šia funkcija, deformaciją:
11
21
21
2111
6
2
5
2
4
2
2
3
2
2
2
2
2
1
2
xy
nxz
nxy
nz
ny
nx
n (20)
Elektrinis laukas gali keisti koeficientus pagal
j
ji
Ern
ij
3
12
1 (21)
Čia rij yra elektrooptinis tenzorius, i yra sveikas skaičius nuo 1 iki 6, atitinkantis (20) išraiškos
komponentus. Pokelso efektu yra paremtos Pokelso celės, kurios gali būti naudojamos kaip
moduliuojama banginė plokštelė. Išoriniu elektriniu lauku galima sukurti dvejopą lūžį šviesos
sklidimo kryptimi, taip šviesai suteikiant skirtingą fazės poslinkį tarp ortogonalių poliarizacijos
komponenčių. Pokelso celėje išorinis elektrinis laukas sukuriamas, pridedant elektrodus prie
priešingų viena kitai kristalo plokštumų, taigi yra dvi konfigūracijos: išilginė ir skersinė (8 pav.)
8 pav. Skersinė (kairėje) ir išilginė (dešinėje) šviesos sklidimo krypčiai Pokelso celės
konfigūracijos.
Dvejopo lūžio Δn suteikiamas fazės užlaikymas yra aprašomas
nl
2 (22)
Čia l – kristalo ilgis, 𝜆 – bangos ilgis. Jeigu į Pokelso celę, veikiamą išorinio elektrinio lauko,
patenka tiesiškai poliarizuota šviesa, esant /2 fazės pokyčiui praėjusi šviesa bus apskritimiškai
poliarizuota. Jeigu fazės pokytis bus lygus , tuomet šviesos poliarizacija bus pasukta 90 laipsnių.
Įtampos, reikalingos pasiekti atitinkamam poliarizacijos pokyčiui, vadinamos ketvirčio bangos ir
pusės bangos įtampomis. Naudojant išilginę konfigūraciją, elektrinis laukas lygus E=V/l, čia V –
pridedama įtampa, o l – kristalo ilgis. KD*P atveju (21) formulėje rij yra elektrooptinis koeficientas
r63, LiNbO3 ar BBO atveju – r22 [10]. Išilginės konfigūracijos būdu galima naudoti plačią apertūrą,
14
kadangi nuo jos nepriklauso reikalinga įtampa. Skersinės konfigūracijos atveju E=V/d, čia d –
atstumas tarp elektrodų. Taigi pusės bangos įtampa auga proporcingai apertūros diametrui ir mažėja
proporcingai kristalo ilgiui. r63 koeficientas KD*P mažai priklauso nuo bangos ilgio, tačiau yra
jautrus temperatūros pokyčiams. Ketvirčio bangos įtampa išilginei KD*P konfigūracijai 1060 nm
spinduliuotei yra apie 3200 voltų. BBO atveju r22 yra mažesnis už KD*P r63 elektrooptinį koeficientą,
tačiau BBO yra naudingas dėl savo aukšto pažeidimo slenksčio. Ketvirčio bangos įtampa skersinei
konfigūracijai, 1064 nm spinduliuotei, naudojant 4x4 pločio bei aukščio, 20 mm ilgio kristalą, yra
apie 4350 voltų [10]. Siekiant sumažinti reikalingą įtampą naudojama kristalų pora arba vienas
ilgesnis kristalas. Visos šios medžiagos pasižymi nestipriu pjezoelektriniu efektu [11]. Po įtampos
pokyčio akustinės bangos sklinda nuo kristalo kraštų į centrą. Išrenkant impulsus tai gali nebūti
aktualu, kadangi garso bangos sklinda labai lėtai palyginus su šviesa ir kristalo centro gali nepasiekti
iki impulso praėjimo. Už akustinės bangos kristalas deformuojasi, o tai keičia poliarizaciją.
Pagrindiniai Pokelso celės parametrai yra ketvirčio arba pusės bangos ilgio įtampa,
pralaidumas ir kontrastas tam tikram bangos ilgiui bei spektrinė pralaidumo ir kontrasto
priklausomybė. Pokelso celės kontrastas apibūdina, kokia dalis šviesos įgauna pasuktą poliarizaciją
įjungtos įtampos atveju arba kokia dalis šviesos išlaiko poliarizaciją išjungtos įtampos atveju.
Pavyzdžiui, jeigu celės kontrastas su įjungta pusės bangos įtampa yra 1000:1, tai nuostoliai praleidus
impulsą pro idealų poliarizatorių bus viena tūkstantoji visos impulso energijos.
Siekiant dideliu pasikartojimo dažniu ir greitai užkelti įtampą nuo nulinės iki ketvirčio ar
pusės bangos naudojamos specialios elektroninės schemos su keliais nuosekliai sujungtais griūtiniais
tranzistoriais [12].
Sinchronizacijos signalo vėlinimas
Alternatyva optinio impulso dalinimui į du impulsus ir vieno iš jų vėlinimui kito atžvilgiu yra
dviejų lazerių sinchronizavimas.
Aktyviai moduliuojami impulsiniai lazeriai gali veikti pasikartojimo dažniu, kurį užduoda
integruotas programuojamas skaitliukas, arba, jeigu yra stiprinamas pasyviai moduliuojamo
osciliatoriaus signalas, stiprintuvas gali prisirišti prie osciliatoriaus optinio signalo. Naudojant lazerio
elektronikos išvedamą signalą galima prie lazerio pririšti išorinę sinchronizaciją palaikantį prietaisą,
pavyzdžiui antrą lazerį arba išorinę Pokelso celę. Manipuliuojant sinchronizacijos signalu galima
valdyti laiką tarp šių dviejų lazerių iššaunamų impulsų. Tokiems taikymams, kaip žadinimo
zondavimo spektroskopija, nėra svarbu išlaikyti impulso parametrus tarp atskaitinio ir vėlinamo
impulsų, todėl galima gana nesunkiai įgyvendinti optinę schemą. Zonduojančio impulso vėlinimas
15
iki 800 mikrosekundžių jau buvo įgyvendintas [13]. Darbui buvo pasirinktas femtosekundinis
Ti:safyro lazeris, kuriuo generuotas kontinuumas bandinio zondavimui 450 – 750 nm intervale, tuo
tarpu žadinimui panaudotas 6 ns trukmės 1064 arba 532 nm bangos ilgio impulsus generuojantis
Nd:YAG lazeris. Sistemos laikinę skiriamąją gebą nulemia lazeris, kurio impulsas yra ilgesnės
trukmės – šiuo atveju eksperimentui 6 ns laikinę skyrą suteikia žadinimo lazeris. Tiriant
mikrosekundžių eilės kinetiką nebuvo galimybės pakeisti žadinimo bangos ilgį, kadangi 6 ns trukmės
impulsų intensyvumo nepakanka parametrinio stiprintuvo kaupinimui. Dėl šio apribojimo reikėjo
pasirinkti bandinius, kurie pasižymi gera sugertimi Nd:YAG lazerio generuojamų impulsų bangos
ilgiui.
Merocianininiai dažai il4etb ir il4cn
Merocianininiai junginiai yra polimetininių dažų klasė, pasižyminti siaurais sugerties ir
fluorescencijos spektrais. Polimetininės molekulės sudarytos iš anglies atomų grandinės su
viengubomis ir dvigubomis jungtimis. Grandinės galuose yra dvi funkcinės grupės, sudarytos iš
ciklinių ir neciklinių organinių junginių. Varijuojant grandinę ir funkcines grupes galima keisti tokių
organinių junginių savybes [14].
Merocianinai išskirtiniai polimetilinių dažų klasėje, kadangi jų polimetininės grandinės
galuose esančios grupės yra nevienodos, taigi jie pasižymi elektronine asimetrija. Grandinės galuose
esančios funkcinės grupės per pačią grandinę gali dalinai keistis krūvininkais. Merocianininiai dažai
naudojami, atliekant cheminę ir fizikinę analizę, kuriant naujo tipo vaistus, naujas medžiagas
netiesinės optikos elementams, telekomunikacijose bei molekulinių loginių elementų prototipuose
[14].
Atliekant mikrosekundžių eilės vėlinimo žadinimo – zondavimo eksperimentą buvo
pasirinkta stebėti merocianininių dažų il4etb ir il4cn kinetiką. Dažai buvo susintetinti A. Iščenkos
laboratorijoje Organinės Chemijos Institute, Kijeve (Ukraina). Donorinės funkcinės grupės dažuose
buvo 10,10-dimetil-7,8,9,10-tetrahidro-6H[1,2- a]indoliumo (trump. – il), tuo tarpu elektronus
priimančios grupės buvo malononitrilo (trump. – cn), arba 1,3-dietil-tiobarbituratinės (trump. - etb)
rūgšties dariniai. Skaičius 4 dažų trumpinyje žymi konjuguotų grandinių, suskirstytų į metileno grupes,
ilgį. Šie dažai buvo analizuojami D. Dementavičiaus magistrantūros baigiamajame darbe [15] ir
pasirinkti šiam darbui dėl palankių sugerties juostų bei mikrosekundžių eilės izomerinės būsenos
gyvavimo trukmės.
16
2. Eksperimentų metodika
Daugelio praėjimų vėlinimo linija
Šiame darbo metu buvo bandoma schema, skirta užlaikyti femtosekundinį šviesos impulsą,
artėjant prie mikrosekundžių eilės su galimybe nesunkiai keisti vėlinimo trukmę. Norint impulsą
užlaikyti 1 mikrosekunde, reikia optinį kelią prailginti iki 300 metrų, o tai laboratorijos sąlygomis yra
nepraktiška gabaritų požiūriu. Be to, pluoštui sklindant tokį didelį atstumą jis smarkiai išplistų dėl
difrakcijos. Siekiant išvengti šiuo problemų, impulsas norimam laikui buvo uždaromas rezonatoriuje.
Šiam tikslui buvo surinkta 9 pav. pavaizduota sistema:
9 pav. Impulso vėlinimo schema. TFP – poliarizatorius, FR – Faradėjaus rotatorius,
PC – Pokelso celė, CHM – čirpuotas veidrodis, HR – aukšto atspindžio veidrodis. Juodu
kontūru apibrėžtas rezonatorius.
Sistema susideda iš rezonatoriaus su Pokelso cele ir Faradėjaus izoliatoriaus. Faradėjaus
izoliatorius susideda iš dviejų poliarizatorių, pusės bangos ilgio plokštelės ir Faradėjaus rotatoriaus.
Faradėjaus rotatorius yra medžiaga (dažnai naudojami terbio-galio granatas TGG arba terbiu
legiruotas boro silikatas), veikiama nuolatinio magnetinio lauko, kurio linijų kryptis sutampa su
pluošto sklidimo kryptimi. Medžiagoje pasireiškia magneto-optinis efektas, kuris suka šviesos
poliarizacijos plokštumą. Parinkus tinkamą medžiagą, magnetinio lauko stiprumą ir kristalo ilgį,
galima Faradėjaus rotatoriumi 45 laipsnių kampu pasukti poliarizaciją tam tikram bangos ilgiui.
Faradėjaus rotatorius nuo fazinės plokštelės skiriasi tuo, kad šviesai grįžtant atgal į rotatorių
poliarizacijos sukimo kryptis išlieka ta pati. Tokiu būdu galima turėti skirtingą poliarizaciją
17
įeinančiam ir grįžtančiam pluoštui. Kartu naudojant 45 laipsnių poliarizacijos sukimui išstatytą pusės
bangos fazinę plokštelę ir iš abiejų pusių pastačius poliarizatorius galima praleisti pluoštą į sistemą
ir nukreipti grįžtantį pluoštą kitu keliu, kadangi poliarizatorius atspindi 90 laipsnių pasuktą
poliarizaciją. Tokia optinių elementų kombinacija vadinama Faradėjaus izoliatoriumi.
Naudojamas rezonatorius savo optine konfigūracija labai panašus į regeneratyvinį stiprintuvą,
tačiau šiuo atveju nėra aktyvios terpės ir impulsas nepatiria stiprinimo. Į rezonatorių įvestas impulsas,
praeidamas pro įjungtą Pokelso celę, atsispindėdamas nuo galinio veidrodžio ir dar kartą praėjęs celę,
įgauna 90 laipsnių poliarizacijos pokytį. Tuomet impulsas atsispindi nuo poliarizatoriaus, suvaikšto
iki kito galinio veidrodžio, vėl atsispindi nuo poliarizatoriaus ir pasiekia Pokelso celę. Kol impulsas
sklinda rezonatoriumi, elektrinis laukas ant celės išjungiamas ir poliarizacija nebekeičiama, tokiu
būdu impulsas laikomas rezonatoriuje tol, kol vėl nebus įjungta įtampa. Valdant laiko tarpą tarp
įtampos išjungimo ir įjungimo galima diskrečiais laiko tarpais vėlinti impulsą. Vėlinimo žingsnis
priklausys nuo rezonatoriaus ilgio.
Į rezonatorių šalia Pokelso celės galima patalpinti papildomą ketvirčio bangos fazinę
plokštelę. Tokiu atveju įėjusio impulso poliarizacija bus pasukta 90 laipsnių, kai Pokelso celės įtampa
išjungta. Įjungus įtampą poliarizacija bus pasukama 180 laipsnių, o tai šiuo atveju analogiška
poliarizacijos palaikymui.
Šiam darbui buvo panaudotas įmonės „Eksma Optics“ gaminamas impulsų išrinktuvas „UP1“
kartu su jo valdymo įranga „Pmaster 4.0H“. Pokelso celės specifikacijos – 2.19 kV ketvirčio bangos
įtampa, 99.27 % pralaidumas ir 1300:1 poliarizacijos kontrastas (be įtampos) 1030 nm bangos ilgiui.
Pokelso celėje naudojami du 4x4x20mm BBO kristalai. Pokelso celės valdymo įranga gali moduliuoti
įtampą iki 1 MHz dažniu, įtampos kilimo bei kritimo laikas – mažiau nei 7 ns. Aukštos įtampos
impulso ant Pokelso celės trukmė gali būti keičiama nuo 0 iki 5000 ns. Impulsų išrinktuvą galima
valdyti su „Eksma Optics“ suteikiama programine įranga.
10 pav. Impulsų išrinktuvas „UP1“ viršuje ir aukštos įtampos valdymo įranga
„Pmaster 4.0H“ apačioje. [16]
18
Šio prietaiso veikimo dažnį galima išoriškai sinchronizuoti. Femtosekundinius impulsus
generuoja ir stiprina įmonės „Šviesos Konversija“ lazeris „Pharos“. Impulsų išrinktuvas buvo
sinchronizuotas su „Pharos“ regeneratyvinio stiprintuvo Pokelso celės įjungimo signalu.
Pokelso valdymo įranga turi du aukštos įtampos raktus – kiekvienas iš jų aukštą įtampą
palaiko ne mažiau nei 120 ns dėl techninių apribojimų. Įjungus vieną raktą, Pokelso celėje susidaro
potencialų skirtumas, įjungus abu raktus vienu metu šis skirtumas kompensuojasi. Dėl to galima
įgyvendinti išskirtines poliarizacijos keitimo moduliacijas. 11 pav. pavaizduota aukštos įtampos
generavimo raktuose kombinacija, kurios dėka vėlinimo linijoje galima impulsą laikyti be pusės
bangos fazinės plokštelės.
11 pav. Principinė įtampos tarp Pokelso celės elektrodų moduliavimo schema. Laiko
tarpas tarp potencialo skirtumo grubiai atitinka impulso užlaikymą rezonatoriuje.
Kadangi impulsas vėlinimo metu daug kartų kerta 40 mm ilgio BBO kristalą, pasireiškia
žymus impulso spektrinių komponenčių išplitimas laike. Tai vadinama grupinių greičių dispersija ir
aprašoma:
2
2
2
3 )(
2)(
n
cGDD (23)
Beta – bario borato (BBO) grupinė greičių dispersija 1030 nm bangos ilgiui yra 45.7 fs2/mm.
Tai reiškia, kad vienu rezonatoriaus apėjimu įnešama ~3650 fs2 grupinė vėlinimo dispersija.
Grupinio vėlinimo dispersijos kompensavimui buvo panaudoti du čirpuoti veidrodžiai, kurie
specifikuojami kaip turintys -900 fs2 grupinę vėlinimo dispersiją ties 1030 nm. Jie sudaryti iš dviejų
skirtingo lūžio rodiklio dielektrikų periodinės struktūros. Dielektrikų sluoksniai parenkami tokie, kad
didesnio dažnio komponentės atsispindėtų nuo artimesnių paviršiui sluoksnių, tuo tarpu mažesnio
dažnio komponentės – nuo gilesnių sluoksnių. Taip mėlynesnė spinduliuotės dalis nukeliauja
trumpesnį optinį kelią, tai yra lygu neigiamai grupinių greičių dispersijai.
19
Rezonatoriui modeliuoti buvo pasinaudota ABCD matricų formalizmu paremta programa
„Rezonator“. Sumodeliuotas 1,85m ilgio rezonatorius su vienu plokščiu galiniu veidrodžiu ir vienu
2m kreivumo radiuso įgaubtu veidrodžiu (12 pav.).
12 pav. Vėlinimo linijos rezonatoriaus modelio palaikomos stabilios modos radiuso
priklausomybė nuo pozicijos rezonatoriuje. 0 mm simbolizuoja sferinį galinį veidrodį (žiūrėti
9 pav.), 1850 mm yra plokščio galinio veidrodžio už Pokelso celės pozicija. Pluošto radiusas
išreikštas 1/e2 nuo maksimumo aukštyje.
Rezonatoriaus palaikomos modos radiusas w ties pokelso cele yra 0.45 mm ir 1.35 mm ties
sferiniu veidrodžiu. Pokelso celės apertūros radiusas specifikuojamas lygus 1.75 mm, o idealus Gauso
pluoštas, praėjęs pro 2w radiuso apertūrą, išlaiko 99.97% energijos. Teisingai užvedus pluoštą ant
Pokelso celės galima tikėtis, jog nuostoliai dėl celės apertūros nepasireikš.
Pluošto radiuso pasiskirstymas rezonatoriuje reiškia, kad įvesti reikia kuo panašesnio diametro
sąsmaukoje ir sąsmaukos pozicijos pluoštą. Pluošto įvedimui į rezonatorių panaudotas teleskopas,
sudarytas iš -100, 50 ir -50 mm židinio nuotolio lęšių. Trijų lęšių sistema suteikia galimybę derinti
pluošto skėstį ir diametrą, tačiau tokio teleskopo derinimas nėra trivialus.
Veidrodžiai, naudoti eksperimente, buvo padengti dielektrine danga, kuri paremta Brego
difrakcija – nuo kiekvieno dangos sluoksnio sudaroma konstruktyvi interferencija atspindėtai šviesai
ties tam tikru bangos ilgiu, tokie veidrodžiai dar vadinami aukšto atspindžio (angl. High reflectance)
veidrodžiais. Šviesą praleidžianti optika padengta antirefleksine danga – sudaroma destruktyvi
interferencija tarp atspindžių nuo skirtingų paviršiaus sluoksnių.
20
Zonduojančio impulso vėlinimas su dviejų lazerių
sinchronizacija
Atsižvelgus į sudėtingą daugelio praėjimų rezonatoriaus įgyvendinimą, šiame darbe buvo
surinkta žadinimo – zondavimo sistema iš dviejų lazerių. Nuo [13] ir [15] darbuose aptartos sistemos
ši skiriasi tuo, kad žadinimo impulsas yra femtosekundinis su galimybe derinti bandinio žadinimo
bangos ilgį, o zondavimui naudojamas nanosekundinius šviesos kontinuumo impulsus generuojantis
lazeris.
Eksperimentui buvo panaudotas „Šviesos Konversijos“ pagamintas femtosekundinis lazeris
„Pharos“ su antros harmonikos moduliu, generuojantis 515 nm ~200 fs trukmės žadinančius
impulsus. Zondavimui dėl savo ekonomiškumo, galios stabilumo ir plataus kontinuumo spektro
pasirinktas „NKT Photonics“ pagamintas „SuperK Compact“ fotoninių kristalų šviesolaidžio lazeris,
generuojantis 2 ns trukmės baltos šviesos kontinuumo spektro impulsus. Gamintojas specifikuoja <+-
1% išvadinės galios stabilumą matuojant 1 valandą. Taip pat buvo naudojama „Šviesos Konversijoje“
gaminama žadinimo – zondavimo sistema „Harpia“.
-4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5-0.02
0.00
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
0.12
0.14
Fo
tod
iod
o s
ign
alas
, V
Laikas, ns
Impulso trukmė 1.85 ns
400 500 600 700 800 900
0
400
800
1200
1600
Sp
ektr
om
etro
sig
nal
as
Bangos ilgis, nm
13 pav. Kairėje – greitu fotodiodu išmatuota „SuperK Compact“ impulso trukmė ties puse
maksimumo, dešinėje – 350 – 1100 nm diapazone jautriu spektrometru užfiksuotas
kontinuumo spektras.
„Pharos“ lazerio elektronikos modulis TEM (angl. Timing Electronics Module) suteikia
galimybę išvesti skaitmeninį sinchronizacijos signalą, tačiau lazeris „SuperK Compact“ iššauna
impulsą tik praėjus 20 mikrosekundžių nuo gauto signalo. Tai reiškia, kad užlaikant skaitmeninį
„Pharos“ TEM generuojamą signalą minimali trukmė tarp žadinančio ir zonduojančio impulsų bus
20 μs.
21
Šiems lazeriams sinchronizuoti buvo pasinaudota „De0 Nano“ programuojama loginių
elementų masyvo (angl. Field programmable gate array – FPGA) plokšte. Naudojant „Altera Quartus
II“ programinę įrangą buvo parašytas kodas, kuris pasinaudoja plokštės vidiniu laikrodžiu
sinchronizacijos signalui generuoti. Plokštė suteikia 2 ns laikinę skyrą, kurią apsprendžia plokštės
vidinio laikrodžio maksimalus dažnio daugiklis, generuojantis 500 MHz dažnio skaitmeninių impulsų
vorą. Sinchronizacijos signalas generuojamas, dalinant skaitmeninių impulsų vorą iki 1000 kHz.
Generuojamas signalas padalinamas į du, vienas iš jų vėlinamas fiksuotu laiko tarpu, kuris turi būti
ilgesnis už laiką tarp „SuperK Compact“ signalo priėmimo ir lazerio impulso, t.y. daugiau nei 20 μs.
Tai signalas, paduodamas į „Pharos“ lazerio TEM, prie šio signalo prisiriša regeneratyvinio
stiprintuvo Pokelso elementas. Antras FPGA generuojamas signalas paliekamas su galimybe keisti
vėlinimo trukmę. Tokiu būdu galima zonduojantį impulsą stumdyti laike nuo kelių mikrosekundžių
prieš žadinantį impulsą (šio darbo metu – 80 μs prieš) iki beveik milisekundės po žadinančio impulso
su 2 ns žingsniais (14 pav.).
14 pav. Oscilografo duomenys, atlikus dviejų skaitmeninių impulsų 10 mikrosekundžių
tarpusavio vėlinimą. Pirmas impulsas (Sync 1) gali būti stumdomas laike antrojo atžvilgiu, o
antras (Sync 2) turi pastovią poziciją laike.
Kadangi eksperimento metu zondavimui buvo naudojamas „Šviesos konversijos“ gaminamas
lazeris „Pharos“ be parametrinio stiprintuvo, žadinimo – zondavimo eksperimentas buvo atliktas su
merocianininiais dažais il4cn ir il4etb, kurie pasižymi šimtų mikrosekundžių trukmės kinetika bei
sugerties spektrais, kurie persikloja su „Pharos“ femtosekundinio lazerio generuojama antra
harmonika (centrinis bangos ilgis 515 nm). Bandiniai buvo ištirpinti acetone (polinis tirpiklis su
22
dipoliniu momentu 2,91 D), 1 ml tūrio 1 mm optinio kelio kvarcinėje kiuvetėje neparenkant tikslios
koncentracijos. Tirpalai buvo skiedžiami acetonu, siekiant eksperimentui tinkamo optinio tankio.
„Harpia“ žadinimo – zondavimo sistema leidžia vėlinti zondavimo impulsą iki 8 nanosekundžių su
retroreflektoriaus pagalba. Kadangi darbo tikslas buvo įvertinti sistemos galimybes atlikti žadinimo
– zondavimo eksperimentą su mikrosekundžių eilės vėlinimo trukmėmis, bandinių kinetika, vėlinant
zonduojantį impulsą su retroreflektoriumi, nebuvo išmatuota.
23
3. Teoriniai ir eksperimentiniai rezultatai
Daugelio praėjimų vėlinimo linijos rezultatai
Kiekvienas komponentas vėlinimo linijoje įneša optinius nuostolius – tai gali būti sklaida,
sugertis, atspindys nuo skaidrių terpių paviršiaus arba veidrodžių pralaidumas. Kadangi stiprinimo
rezonatoriuje nėra, kiekvieno apėjimo metu prarandama impulso energijos dalis. Gana paprasta
apskaičiuoti teorinį impulso energijos slopimą, skaitant, kad nepasireiškia jokie apertūriniai arba
Pokelso celės kontrastą keičiantys reiškiniai. Aukšto atspindžio veidrodžių gamintojo specifikacija
yra >99.9% atspindys 1030 nm bangos ilgiui, čirpuotų veidrodžių – 99.8% atspindys 1030 nm.
Pokelso celės pralaidumas – 99.27%, kontrastas 1:1300, poliarizatoriaus atspindys – 99.8%.
Taigi bendra nuostolių suma teoriškai yra lygi 2.86%. Impulso teorinis slopimas ir eksperimentinis
slopimas vėlinimo schemoje be ketvirčio bangos plokštelės pavaizduotas 15 pav. kairėje.
Eksperimentiškai matuojant impulso slopimą su fotodiodu buvo pastebėti gana ryškūs poliarizacijos
ir modos diametro ant fotodiodo nuostoliai, todėl buvo matuotas ir galios matuoklio signalas.
0 200 400 600 800 1000
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
No
rmu
ota
en
erg
ija,
s.v
.
Vėlinimas, ns
Teoriškai apskaičiuotas slopimas
Eksperimentiškai išmatuotas slopimas
15 pav. Impulso energijos slopimas. Linija rodo teoriškai apskaičiuotą slopimą, kai bendri
nuostoliai vienam apėjimui lygūs 2.86%. Taškai žymi eksperimentiškai išmatuotą impulso
energijos slopimą.
Gauta vidutinės galios slopimo kreivė aproksimuota pagal eksponentinio slopimo funkciją ir
nustačius minimalią amplitudę buvo apskaičiuoti poliarizacijos nuostoliai – jie pasireiškia energija,
kuri praeina pro poliarizatorių kiekvieno apėjimo metu, kai impulsas turėtų būti uždarytas
rezonatoriuje. Apskaičiuoti poliarizacijos nuostoliai matavimo metu lygūs 2.2% kiekvienam
24
apėjimui, likę optiniai nuostoliai sudaro – 3,35%. Atėmus poliarizacijos nuostolius iš galios
matuokliu užfiksuotų duomenų gautas eksperimentiškai išmatuotas impulso energijos slopimas.
Matavimai atlikti su 1.5 μJ ir 7.5 μJ energijos impulsais, siekiant įvertinti netiesinių reiškinių įtaką,
tačiau abiem atvejais nuostoliai gauti tokie patys.
Matavimai taip pat buvo atlikti šiek tiek modifikavus rezonatorių – prieš Pokelso celę
patalpinta ketvirčio bangos fazinė plokštelė tam, kad impulsas rezonatoriuje būtų laikomas tol, kol
įtampa tarp Pokelso celės elektrodų laikoma įjungta. Ketvirčio bangos ilgio plokštelė į rezonatorių
įneša papildomus nuostolius – specifikuojamas pralaidumas yra >99%, kontrastas – 1:1000. Tokiu
pačiu būdu eksperimentiškai apskaičiuoti poliarizacijos nuostoliai lygūs 0.74%, tačiau kiti nuostoliai
sudaro 5.54% vienam rezonatoriaus apėjimui. Gautas eksperimentinis ir teorinis impulso energijos
slopimas pavaizduotas 16 pav.:
0 200 400 600 800 1000
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
No
rmu
ota
en
erg
ija,
s.v
.
Vėlinimas, ns
Eksperimentiškai išmatuotas slopimas
Teoriškai apskaičiuotas slopimas
16 pav. Impulso energijos slopimas rezonatoriuje su λ/4 fazine plokštele. Linija rodo teoriškai
apskaičiuotą slopimą, kai bendri nuostoliai vienam apėjimui lygūs 4.86%. Taškai žymi
eksperimentiškai išmatuotą impulso energijos slopimą.
Nenaudojant λ/4 plokštelės, t.y. impulsą laikant rezonatoriuje, kol Pokelsas išjungtas,
pasireiškia dideli poliarizacijos kontrasto nuostoliai. Su λ/4 plokštele rezonatoriuje kontrasto
nuostoliai gerokai mažesni, tačiau dėl pačios fazinės plokštelės gerokai išauga kiti nuostoliai.
Eksperimento metu buvo išmatuotas pluošto profilis ties skirtingais impulso vėlinimais.
Matavimo tikslas buvo įvertinti modos diametro stabilumą (17 pav. kairėje). Gauti rezultatai
patvirtino spėjimą, kad į rezonatorių nėra tiksliai įvedamas pluoštas su rezonatoriaus palaikomais
parametrais. Taip pat įvertintas pluošto eliptiškumas (17 pav. dešinėje).
25
0 200 400 6001.8
2.0
2.2
2.4
2.6
2.8
3.0
3.2
3.4
Ilgesnė ašis
Trumpesnė ašis
Plu
ošt
o d
iam
etr
as
1/e
2 a
ukšt
yje
,
m
Vėlinimas, ns
0 200 400 6000.90
0.92
0.94
0.96
0.98
1.00
Plu
ošt
o e
lip
tišk
um
as
Vėlinimas, ns
17 pav. Pluošto diametras 1/e2 aukštyje (kairėje) ir pluošto eliptiškumas (dešinėje) ties
skirtingomis vėlinimo trukmėmis (rezonatoriaus periodas 12.83 ns).
Rezonatoriuje pluoštas išlaiko mažą eliptiškumą, tačiau pluošto diametras kinta su kiekvienu
rezonatoriaus apėjimu. Taip pat buvo atliktas modeliavimas, skirtas įvertinti teleskopu įvedamo
impulso radiuso kitimą rezonatoriuje, kai įvedamo pluošto parametrai nukrypsta nuo rezonatoriaus
palaikomo pluošto (18 pav.). Iš modeliavimo rezultatų matosi, kad eksperimento metu nebuvo idealiai
suderintas pluošto įvedimo teleskopas, dėl to nukentėjo pluošto diametro stabilumas.
18 pav. Pluošto radiusas 1/e2 aukštyje, kai įvedamas pluoštas su rezonatoriaus palaikomo
pluošto sąsmaukos pozicija (plati vertikali žalia linija), tačiau radiusas sąsmaukoje 0.1 mm
didesnis už rezonatoriaus palaikomą. Plona vertikali žalia linija simbolizuoja galinį sferinį
veidrodį. Grafike pavaizduoti 12 rezonatoriaus praėjimų, kurie atitinka 154 ns impulso
vėlinimą.
Atstumas, mm
40,00030,00020,00010,0000
Plu
ost
o r
adiu
sas,
µm
1,600
1,400
1,200
1,000
800
600
400
26
Taip pat eksperimento metu buvo išmatuota impulso autokoreliacinė funkcija be vėlinimo ir
su 501 ns impulso užlaikymu. Autokoreliatorius impulsą dalina į dvi dalis, iš kurių viena nukeliauja
keičiamą atstumą. Nekolinearia sąveika su šiais impulsais generuojama antroji harmonika, ir
matuojama jos intensyvumo priklausomybė nuo impulsų tarpusavio pozicijos laike. Taip gaunamas
autokoreliacinis signalas, kurio tam tikra pločio dalis yra matuojamo impulso trukmė. Žinoma, kad
pradinė impulso trukmė lygi 220 fs. Impulsui pirmyn atgal suvaikščiojus per Faradėjaus izoliatorių ir
pokelso celę gauta autokoreliacinė funkcija pavaizduota 19 pav. kairėje, dešinėje – su 501 ns
vėlinimu. 19 ir 20 pav. matavimai atlikti, rezonatoriui veikiant be λ/4 fazinės plokštelės.
-600 -400 -200 0 200 400
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
No
rmu
ota
s 2H
inte
nsy
vu
mas
, s.
v.
laiko skirtumas
Impulso trukmė - 241 fs
-800 -400 0 400 800
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
No
rmu
ota
s 2H
inte
nsy
vu
mas
, s.
v.
Eigos skirtumas
Impulso trukmė - 317.3 fs
19 pav. Kairėje - pro rezonatorių nesuvaikščiojusio impulso autokoreliacinė funkcija, dešinėje
– 501 ns rezonatoriuje užlaikyto impulso autokoreliacinė funkcija. Lazerio impulso energija –
1.2 μJ.
-1200 -800 -400 0 400 800 1200
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Norm
uota
s 2H
inte
nsy
vum
as, s.
v.
Eigos skirtumas
Impulso trukmė - 649.8 fs
-1200 -800 -400 0 400 800 1200
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
No
rmu
ota
s 2H
inte
nsy
vu
mas
, s.
v.
Laiko skirtumas
Impulso trukmė - 471.6 fs
20 pav. Kairėje 501 ns rezonatoriuje užlaikyto impulso autokoreliacinė funkcija, kai lazerio
impulso energija – 3,75 μJ. Dešinėje – tos pačios energijos ir užlaikymo impulso
autokoreliacinė funkcija, dispersiją kompensavus su lazerio kompresoriumi.
Iš 19 pav. skirtumo galima spręsti, kad grupinių greičių dispersija nėra visiškai kompensuota.
Impulsą užlaikius 501 ns, rezonatoriuje naudojant λ/4 plokštelę, impulso trukmė lygi 317.3 fs. Tai
Laiko skirtumas, fs Laiko skirtumas, fs
Laiko skirtumas, fs Laiko skirtumas, fs
27
reiškia, kad čirpuoti veidrodžiai įneša daugiau neigiamos grupinių greičių dispersijos, nei jos
atsiranda dėl BBO kristalų. 20 pav. matosi fazinės savimoduliacijos įtaka autokoreliacinės funkcijos
formai. Naudojant lazerio kompresorių, impulsą pavyksta suspausti iki 471.6 fs.
Užlaikyto impulso paskirtis šiame darbe yra generuoti kontinuumą žadinimo – zondavimo
matavimui. Kontinuumo generacijai buvo pasirinktas -75 mm židinio nuotolio lęšis ir 3 mm storio
YAG kristalas. Palygintas maksimalus vėlinimo laikas, su kuriuo dar galima generuoti šviesos
kontinuumą su ta pačia lazerio impulso energija, naudojant rezonatorių su λ/4 plokštele ir be jos, taip
pat kai grupinių greičių dispersija kompensuojama su kompresoriumi (21 pav.). Nustatant
kontinuumo generacijos ribą buvo naudojama 7.5 μJ lazerio impulso energija.
21 pav. Juoda spalva pažymėtas kontinuumo spektras, gautas impulsui nesuvaikščiojus per
rezonatorių. Lazerio impulso energija – 1.2 μJ. Raudona spalva pavaizduota kontinuumo
generacijos riba rezonatoriuje be λ/4 plokštelės. Žalia spalva pavaizduota riba rezonatoriuje
be λ/4 plokštelės, su lazerio plėstuvu kompensavus grupinių greičių dispersiją. Mėlyna spalva
pavaizduota kontinuumo generacijos riba rezonatoriuje su λ/4 plokštele (įjungta Pokelso celės
įtampa), o žydra spalva – riba rezonatoriuje su λ/4 plokštele, lazerio plėstuvu kompensavus
grupinių greičių dispersiją. Vėlinant impulsą lazerio impulso energija – 7.5 μJ.
Žadinimo – zondavimo eksperimento metu matuojamas sugerties skirtumas tarp spektro,
praėjusio pro nesužadintą ir sužadintą bandinį, todėl nedidelės spektro formos variacijos neturi būti
kliūtis eksperimento tikslumui, tačiau svarbus yra kontinuumo spektro pločio pastovumas.
Rezonatoriuje be λ/4 fazinės plokštelės kontinuumo generacijos riba yra 320 ns ir ties ja spektras
28
gerokai siauresnis už pradinį. Mažesnio vėlinimo (102 ns) atveju rezonatoriuje be fazinės plokštelės
spektras išlaiko pradinį plotį. Kompensavus dispersiją abiem atvejais kontinuumo spektrą pavyko
generuoti su 476 ns vėlinimu, tačiau rezonatoriuje su λ/4 plokštele pasiektas gerokai intensyvesnis
spektras. Iš impulso energijos slopimo matavimų žinome, kad schemoje be λ/4 plokštelės impulso
energija patiria mažesnį slopimą. Tai patvirtina išvadą, kad naudojant λ/4 plokštelę pasiekiama
mažesnė impulso trukmė. Rezonatoriuje esančio pluošto skėsties nepastovumas taip pat daro nemažą
įtaką kontinuumo spektrui, kadangi dėl to keičiasi ant YAG kristalo fokusuojamo pluošto sąsmaukos
diametras.
Norint padidinti maksimalią impulso vėlinimo trukmę, pirmiausia reikia sumažinti impulso
fazinę savimoduliaciją Pokelso celėje. Tai galima padaryti tiksliau įvedant pluoštą į rezonatorių bei
didinant rezonatoriaus palaikomo pluošto diametrą ties Pokelso cele. Taip pat didelę įtaką
maksimaliam vėlinimui turi Pokelso celės pralaidumas ir teisingas grupinių greičių dispersijos
kompensavimas rezonatoriuje. Siekiant didesnės vėlinimo trukmės realus variantas yra prailginti
rezonatorių, tačiau tuo pačiu didės ir minimalus vėlinimo žingsnis.
Zonduojančio impulso vėlinimo su dviejų lazerių
sinchronizacija rezultatai
Išoriškai sinchronizuojant „Pharos“ lazerį, jo impulso neapibrėžtumas laike bus lygus vienam
lazerio osciliatoriaus periodui, t.y. apie 13 ns. Oscilografu buvo išmatuotas „SuperK Compact“
impulsų voros tirtėjimas laike, paduodamu sinchronizacijos signalo atžvilgiu.
-100 -50 0 50 1000.000
0.001
0.002
0.003
0.004
0.005
0.006
0.007
Tik
imybė
Laikas, ns
22 pav. „SuperK Compact“ lazerio impulsų pasiskirstymo laike histograma sinchronizacijos
signalo atžvilgiu. Laikai, matuojant oscilografu, sugrupuoti į 0.5 ns intervalus.
29
Histograma pavaizduota 22 pav. Impulsai pasiskirsto 200 ns lange sinchronizacijos signalo
periodo atžvilgiu. Šis dydis, kartu su „Pharos“ generuojamų impulsų tirtėjimu, sudaro eksperimento
laikinę skyrą.
Taip pat oscilografu išmatuotas vidutinis kvadratinis nuokrypis, lygus 37 ns. Kai yra
matuojamas žadinimo – zondavimo signalas šimtų mikrosekundžių vėlinimui, tokia paklaida nėra
kritiška, turint omeny tai, kad kiekvieno matavimo metu galima pasirinkti skirtuminės sugerties
spektrų skaičių vidurkio išvedimui. Kita vertus, matuojant kinetiką su vėlinimu, mažesniu nei 100 ns,
į spektrų išvedamo vidurkio rinkinį gali pakliūti kitokios formos ar net ir nesužadinto bandinio
skirtuminės sugerties spektras, kuris gali pastebimai iškreipti galutinį rezultatą.
Šiame darbe buvo atliktas žadinimo – zondavimo eksperimentas, vėlinant zondavimo impulsą
žadinančiojo atžvilgiu, pasitelkus papildomą lazerį – „NKT Photonics“ gaminamą „SuperK
Compact“ fotoninių kristalų šviesolaidžio superkontinuumo lazerį, generuojantį 1.85 ns trukmės
impulsus, apimančius 450-2400 nm spektrą. Pasirinktas spektrometro detektorius su 200 – 1100 nm
darbine zona.
Eksperimento metu buvo matuojamas foninis spektras, t.y. į spektrometrą patenkanti šviesa,
kai į sistemą patenka žadinantis impulsas, tačiau nepatenka zonduojantis. Foniniame spektre dėl
sklaidos ant kiuvetės ar kitų sistemos komponentų galima užfiksuoti žadinančią spinduliuotę, nors
jos optinis kelias blokuojamas apertūros. Tuomet pasirinkus 2500 spektrų matavimą (pluošto
moduliatoriaus pagalba išvedant vidurkį iš 1250 sužadinto ir 1250 nesužadinto bandinio spektrų),
gaunamas skirtuminės sugerties spektras ties tam tikru vėlinimu. Sinchronizacijos signalo dažnis yra
1 kHz, o laikas, per kurį spektrometras nuskaito visus pikselius yra 500 μs, todėl šiuo atveju
maksimali vėlinimo trukmė yra 500 μs. Buvo matuojamas skirtuminės sugerties spektras nuo
mikrosekundės prieš sužadinimą iki 500 mikrosekundžių po sužadinimo, palaipsniui didinant
vėlinimo žingsnį (23 ir 24 pav.).
-1 0 1 10 100
0
10
20
30
40
50
60
A
, m
OD
Laikas, s
538.895nm
548.672nm
558.447nm
569.850nm
579.623nm
589.394nm
30
500 550 600 650-10
0
10
20
30
40
50
60
A
, m
OD
Bangos ilgis, nm
-0.4 µs
1 µs
30 µs
160 µs
500 µs
23 pav. Pirmas grafikas – il4cn dažų kinetinės kreivės ties skirtingais bangos ilgiais, nuo 1 μs,
atvaizduotos logaritmine skale. Antras grafikas – il4cn dažų skirtuminės sugerties spektrai
ties skirtingomis vėlinimo trukmėmis.
-1 0 1 10 100-80
-60
-40
-20
0
20
m
OD
Laikas, s
558.447nm
579.623nm
599.163nm
618.696nm
639.849nm
659.367nm
500 600 700 800
-60
-40
-20
0
20
A
, m
OD
Bangos ilgis, nm
-0.4 µs
0.2 µs
0.5 µs
1 µs
1 µs
500 µs
24 pav. Pirmas grafikas – il4etb dažų kinetinės kreivės ties skirtingais bangos ilgiais, nuo 1 μs,
atvaizduotos logaritmine skale. Antrasis – il4etb dažų skirtuminės sugerties spektrai ties
skirtingomis vėlinimo trukmėmis.
31
Il4cn bandinyje matomas indukuotos sugerties ties 570 nm skirtuminio spektro eksponentinis
gesimas – izomero relaksacija. Il4etb bandinyje susidaręs izomero spektras pasižymi per 1 μs
užgęstančia indukuotos sugerties dedamąja ties 640 nm bei pagrindinės būsenos išblyškimu ties 600
nm. Eksperimento laikinio lango neužtenka, norint išmatuoti abiejų bandinių visišką skirtuminio
spektro užgesimą. Kiekvienam rezultate pavaizduotam skirtuminiam spektrui buvo išvedamas
vidurkis iš 3000 spektrų. Triukšmas kinetinėse kreivėse susidaro dėl lėtai kintančio aplinkos poveikio
sistemai.
Ši dviejų lazerių sinchronizacijos sistema veikia ir mažinant pasikartojimo dažnį suteikia
galimybę pasiekti gerokai didesnį zondavimo impulso vėlinimą, lyginant su retroreflektoriaus
vėlinimo linija arba šiame darbe aprašyta daugelio apėjimų vėlinimo linija. Taip pat išlieka galimybė
žadinantį impulsą praleisti per parametrinį stiprintuvą ir gauti norimą žadinimo bangos ilgį. Greta šių
privalumų yra trūkumas – superkontinuumo lazeris „SuperK Compact“ dėl savo veikimo principo
sinchronizuojant lazerį išoriškai pasižymi tirtėjimu 200 ns lange sinchronizacijos signalo atžvilgiu.
Šią problemą galima ignoruoti, kaip buvo nuspręsta šio eksperimento metu, arba papildyti sistemą
dviem greitais fotodiodais, iš kurių vienas fiksuoja žadinantį impulsą, o kitas fiksuoja zonduojantį
impulsą. Tuomet galima spektrus grupuoti pasirinktais intervalais pagal vėlinimo trukmę arba atmesti
tuos spektrus, kurie nepatenka į vieną pasirinktą intervalą.
Greta realių eksperimentų su sistema buvo atliktas modeliavimas „Matlab“ programavimo
aplinkoje, siekiant palyginti teorinius skirtuminius spektrus su gaunamais išvedant vidurkį iš spektrų
nepaisant laikinio tirtėjimo.
Šiam tikslui buvo sugeneruota laike eksponentiškai gęstanti kreivė pagal logaritminio –
Gausinio pasiskirstymo funkciją. Šios funkcijos kintamojo logaritmas sudaro Gausinį skirstinį ir turi
tik teigiamas vertes:
𝑃(𝑥) =1
𝑥𝜎√2𝜋𝑒
(−𝑙𝑛𝑥−𝜇)2
2𝜎2 (24)
Čia μ ir σ yra atitinkamai vidurkis ir vidutinis kvadratinis nuokrypis, tačiau šiais parametrais
buvo manipuliuojama, siekiant sugeneruoti kreivę, kuri būtų panaši į indukuotos sugerties spektrą.
Spektras susideda iš 200 taškų, iš kurių kiekvienas simbolizuoja vieną nanometrą regione nuo 500 iki
700 nm.
Sugeneruotas sugerties spektras laike suskirstytas į 11000 taškų, iš kurių kiekvienas
simbolizuoja vieną nanosekundę. Laikoma, kad laikas, per kurį sužadinamas tariamas bandinys, yra
mažesnis nei 1 ns, todėl laiko momentu 0 skirtuminis spektras ties visais bangos ilgiais lygus nuliui,
o po 1 ns turi didžiausias vertes (25 pav.).
32
25 pav. „Matlab” programavimo aplinkoje sugeneruota pavyzdinė eksponentiškai gęstančio
skirtuminio spektro kinetika, spalva simbolizuoja skirtuminio spektro optinį tankį.
Pasirinkus norimą laiko momentą, su 37 ns vidutiniu kvadratiniu nuokrypiu yra generuojami
atsitiktiniai skaičiai su Gausiniu pasiskirstymu, tai atspindi aprašytos realios sistemos tirtėjimą laike
pagal 22 pav. Atsitiktinių skaičių kiekis modeliavimo atveju reiškia kaupiamų spektrų kiekį vidurkio
išvedimui. 26 pav. pavaizduotas modeliuojamo spektro kinetikos palyginimas su išvestu vidurkiu iš
100, 1000 ir 5000 spektrų ties 546 nm bangos ilgiu modelyje, taip pat diskriminuojant nesužadinto
bandinio rezultatų dalį iš 1000 spektrų, kai užduodamas laikas yra po bandinio sužadinimo.
-100 -50 0 50 100 150 200-10
0
10
20
30
40
50
60
70
A
Laikas, ns
Teorinė kinetika ties 546 nm
100 spektrų vidurkis 546 nm
1000 spektrų vidurkis 546 nm
5000 spektrų vidurkis 546 nm
1000 spektrų vidurkis be neigiamų
verčių teigiamoje srityje 546 nm
26 pav. Modelio skirtuminio spektro kinetika ties 546 nm. Grafike lyginamas teoriškai
gaunamas gesimas su rezultatais, išvedant vidurkį iš skirtingo kiekio laike fliuktuojančių
skirgrtuminių spektrų. Iš modeliavimo rezultatų iškirpta sritis nuo -100 iki 200 ns.
33
500 550 600 650-10
0
10
20
30
40
50
60
70
A
Bangos ilgis, nm
-50 ns
0 ns
10 ns
100 ns
0 ns tikrasis modelio spektras
10 ns tikrasis modelio spektras
100 ns tikrasis modelio spektras
27 pav. Modelio skirtuminiai spektrai prie skirtingų zondavimo vėlinimo verčių, vedant
vidurkį iš 1000 spektrų. Ties 100 ns išvestas skirtuminių spektrų vidurkis persikloja su
tikruoju modelio spektru.
Pažiūrėjus į 26 pav. galima teigti, kad didžiausia matavimo paklaida yra laikui tarp žadinimo
ir zondavimo artėjant į nulį, o nuo 100 ns rezultatai priartėja prie tikrųjų verčių. Taip yra dėl to, kad
nuo 100 ns į spektrų imtį vidurkio išvedimui verčių iki sužadinimo kiekis artėja į nulį, taigi vidurkis
artėja prie tikrosios vertės.
Taip pat iš 26 pav. matome, kad naudojant fotodiodus žadinančio ir zonduojančio impulsų
registravimui galima ženkliai pagerinti eksperimento tikslumą, jeigu iš vidurkio spektrų imties
pašalinami tie spektrai, kurie užregistruoti dar nesužadinus bandinio. Tuo pačiu atmestus spektrus
galima perkelti į nesužadintų spektrų vidurkį.
-80 -40 0 40 80-10
0
10
20
30
40
50
60
70
No
rmu
ota
en
erg
ija,
s.v
.
Vėlinimas, ns
Teorinė kinetika ties 546 nm
1000 spektrų vidurkis be neigiamų
verčių teigiamoje srityje 546 nm
28 pav. 50 ns trukmės kinetikos modeliavimas, iš vidurkio imties pašalinant
nesužadinto bandinio spektrus.
34
Be abejo, šis metodas neišsprendžia visų problemų. Jeigu bandinio kinetika gesta greitai,
pavyzdžiui per 50 ns, šiuo metodu išmatuoti teisingą kinetiką vis nepavyks (28 pav.).
Su impulsų tirtėjimu 200 ns lange sistema yra tinkama matuoti eksponentiškai slopstančią
kinetiką, kai yra nėra svarbi informacija apie bandinio kinetiką pirmąsias 100 nanosekundžių. Norint
tikslios informacijos apie kinetiką iki 100 nanosekundžių sistemą galima patobulinti su dviem
fotodiodais, registruojančiais tikslų laiką tarp žadinančio ir zonduojančio impulso. Jeigu yra saugomi
tik tie spektrai, kurie atitinka norimą zonduojančio impulso vėlinimą, matavimas gali trukti gerokai
ilgiau, nei trunka visų spektrų registravimas, ypač jei yra vedamas vidurkis iš didelio spektrų kiekio.
Palyginimui, registruojant spektrus 1 ns tikslumu, tikimybė išmatuoti tinkamą spektrą su turima
sistema yra apie 1.3 %. Tai reiškia, kad vidurkio išvedimui tiks vienas iš 77 spektrų, atitinkamai
bandinio kinetikos matavimas užtruks 77 kartus ilgiau. Kita vertus, laiko sutaupyti galima, visus
registruojamus spektrus kaupiant į masyvą kiekvienam laiko intervalui. Tokiu atveju, nuosekliai
slenkant impulso vėlinimą galima surinkti pakankamą kiekį spektrų kiekvienam pasirinktam laiko
intervalui.
Nepaisant impulsų drebėjimo laike, šį metodą praktikoje lengviau įgyvendinti, nei optinio
vėlinimo rezonatorių – iš karto turime gerą kontinuumo lazerio impulso energijos stabilumą ir
pastovią impulso trukmę, be to, rezonatorius su Pokelso cele ir jos valdymo elektronika kartu su laiku,
reikalingu jį suderinti, gali būti ekonomiškai mažiau parankus už pagamintą kontinuumo lazerį.
35
4. Rezultatų apibendrinimas
Šio darbo metu buvo sumodeliuotas ir įgyvendintas impulsų vėlinimo rezonatorius, galintis
užlaikyti impulsą 12.85 ns intervalais su įjungtu arba išjungtu elektriniu lauku Pokelso celėje. Buvo
išmatuotas impulso energijos slopimas ir nustatyta, kad eksperimento metu bendri nuostoliai vienam
rezonatoriaus apėjimui didesni, kai rezonatoriuje impulsas vaikšto su įjungtu elektriniu lauku Pokelso
celėje, tačiau su išjungtu elektriniu lauku didesnę nuostolių dalį sudaro poliarizacijos nuostoliai.
Matuojant pluošto profilį ties skirtingomis vėlinimo trukmėmis pastebėtas pluošto diametro
nepastovumas. Tai reiškia, kad į rezonatorių įvedamo pluošto parametrai nesutampa su rezonatoriaus
palaikomu pluoštu.
Su surinktu rezonatoriumi buvo išmatuota užlaikyto impulso trukmė. Pastebėta, kad bendra
grupinių greičių dispersija rezonatoriuje neigiama, o naudojant 3.75 μJ energijos impulsus ir esant
501 ns vėlinimui jau pasireiškia fazinė savimoduliacija. Lazerio kompresoriumi kompensavus
grupinių greičių dispersiją, gautas kontinuumas su 476 ns impulso vėlinimu, kai lazerio impulso
energija lygi 7.5 μJ.
Darbo metu atliktas žadinimo – zondavimo eksperimentas, naudojant antrą lazerį
zonduojančiam impulsui. Įgyvendinta dviejų lazerių sinchronizacija ir atliktas zonduojančio impulso
vėlinimas iki 500 μs. Su šia sistema matuota merocianininių dažų il4cn ir il4etb kinetika.
Išmatuotas lazerio „SuperK Compact“ impulsų pasiskirstymas laike sinchronizuojančio
impulso atžvilgiu – gautas Gausinis pasiskirstymas su 37 ns vidutiniu kvadratiniu nuokrypiu. Su
gautais duomenimis atliktas modeliavimas, siekiant įvertinti zonduojančio impulso tirtėjimo svarbą,
kai matavimo metu yra vedamas vidurkis iš daugelio skirtuminių spektrų.
5. Išvados
Žadinimo – zondavimo eksperimentui zondavimo impulsus vėlinant rezonatoriuje su tikslu
pasiekti 500 ns vėlinimą susiduriama su keliomis problemomis – prarandama didžioji dalis impulso
energijos dėl optinių ir poliarizacinių nuostolių, pastebima fazinė savimoduliacija ir pluošto erdvinių
parametrų nestabilumas.
Impulsų vėlinimas, zondavimui naudojant kontinuumo lazerį „SuperK Compact“ yra
ekonomiškesnis ir paprastesnis būdas pasiekti milisekundės vėlinimo trukmes, jeigu sistema yra
patobulinama su aprašytu modeliu, su fotodetektorių pagalba registruojant laiką tarp žadinimo ir
zondavimo impulsų.
36
Literatūros sąrašas
[1] Chance, Britton. The accelerated flow method for rapid reactions. Journal of the Franklin
Institute 229.6, p. 737-766 (1940). DOI: 10.1016/S0016-0032(40)90963-2
[2] H. W. Mocker, R. J. Collins, Mode Competition and Self-Locking Effects in a Q-Switched Ruby
Laser, Appl. Phys. Lett. 7, p. 270-272 (1965). DOI: 10.1063/1.1754253
[3] J. Šponer, P. Banáš, P. Jurečka, M. Zgarbová, P. Kührová, M. Havrila, M. Krepl, P. Stadlbauer,
and M. Otyepka Molecular Dynamics Simulations of Nucleic Acids. From Tetranucleotides to the
Ribosome Journal of Phys. Chem. Lett. 5 (10), 1771-1782 (2014). DOI: 10.1021/jz500557y
[4] Marcel Gielen, Rudolph Willem, Bernd Wrackmeyer, Fluxional Organometallic and
Coordination Compounds, John Wiley & Sons, (2005). DOI: 10.1002/0470858451
[5] Prof. Dr. Mikas Vengris, Introduction to time-resolved spectroscopy. Internetinė nuoroda
web.vu.lt/ff/m.vengris/images/TR_spectroscopy02.pdf (tikrinta 2018-06-20)
[6] Y. N. Kulchin, Y. L. Gamayunov, G. L. Beryezkina, S. G. Churin, B. Okhota, Optical delay
line, Proc. SPIE Vol. 5851, p. 339-343 (2005).
DOI: 10.1117/12.634527
[7] Donald R. Herriott and Harry J. Schulte, "Folded Optical Delay Lines," Appl. Opt. 4, p. 883-889
(1965). DOI: 10.1364/AO.4.000883
[8] Svelto, O., & Hanna, D. C. Principles of lasers 5 vol. New York: Plenum press. (2010). DOI:
10.1007/978-1-4419-1302-9
[9] Internetinė prieeiga
https://en.wikipedia.org/wiki/Optical_cavity#/media/File:Laser_resonator_stability.svg (tikrinta
2018-01-22)
[10] “Electro-optic behavior”, Inrad Optics white paper Internetinė prieeiga
http://inradoptics.com/pdfs/Inrad_WP_ElectroOptic.pdf (tikrinta 2018-06-20)
[11] J. Valasek, Properties of Rochelle Salt Related to the Piezo-Electric Effect, Phys. Review, Vol
21, No. 478, (1922). DOI:10.1103/PhysRev.20.639
[12] E.S. Fulkerson, D.C. Norman, R. Booth, Driving Pockels cells using avalanche transistor
pulsers, 11th IEEE International, (1997). DOI: 10.1109/PPC.1997.674588
[13] Manuel J. Llansola-Portoles, K. Redeckas, S. Streckaitė, C. Ilioaia, A. A. Pascal, A. Telfer, M.
Vengris, L. Valkunas, B. Robert, Lycopene Crystalloids exhibit singlet exciton fission
in tomatoes, Phys. Chem. Chem. Phys., 8640-8646, 20 (2018). DOI: 10.1039/C7CP08460A
[14] A. V. Kulinich, Aleksandr A. Ishchenko, Merocyanine dyes: synthesis, structure, properties
and applications, Russian Chemical Reviews, 78 (2), 141 (2009),
DOI:10.1070/RC2009v078n02ABEH003900
37
[15] D. Dementavičius, Polimetininių Dažiklių Su Dimetil-7,8,9,10-Tetrahidro-6h[1,2-A] Indoliumo Ir
Malonitrilo Bei 1,3-Dietil-Tiobarbituratinės Rūgšties Grupėmis Fotoizomerizacijos Dinamikos Tyrimas
https://epublications.vu.lt/object/elaba:23238826 (tikrinta 2018-06-20)
[16] Internetinė prieeiga http://eksmaoptics.com/pockels-cells-and-drivers/pulse-picker-kit/ultrafast-
pulse-picker-up1/ (tikrinta 2018-06-20)
38
Santrauka
Šviesos impulsų vėlinimas žadinimo – zondavimo spektroskopijai
nanosekundžių-mikrosekundžių laikų srityje
Paulius Razma
Šiame darbe tiriami du nauji būdai priartėti prie mikrosekundžių eilės impulso vėlinimo
žadinimo – zondavimo eksperimentui – zonduojančio impulso vėlinimas rezonatoriuje bei
femtosekundinio žadinančio lazerio sinchronizavimas su zonduojančiu fotoninių kristalų
šviesolaidžio lazeriu, generuojančiu nanosekundinius superkontinuumo impulsus. Šio darbo tikslas –
palyginti minėtus du metodus vėlinti zonduojantį impulsą žadinimo – zondavimo eksperimentui.
Darbo užduotys - sumodeliuoti ir surinkti rezonatorių, skirtą gauti optinį impulso vėlinimą. Surinktam
rezonatoriui išmatuoti impulso slopimą bei impulso parametrų priklausomybę nuo vėlinimo. Su
užlaikytu impulsu sugeneruoti kontinuumo spektrą ir įvertinti sistemos galimybes žadinimo –
zondavimo eksperimentui atlikti. Taip pat darbo metu sinchronizuoti žadinantį femtosekundinį lazerį
su zonduojančiu nanosekundiniu lazeriu ir įvertinti tokios sistemos tikslumą ir galimybes žadinimo –
zondavimo eksperimentui atlikti su vėlinimo trukmėmis, artėjančiomis prie milisekundės eilės.
Su darbo metu surinktu rezonatoriumi buvo įgyvendintas optinis impulsų vėlinimas 12.85 ns
intervalais. Rezonatoriuje impulsas buvo užlaikomas su išjungtu elektriniu lauku Pokelso celėje, arba
įjungtu lauku kartu su liamba/4 fazine plokštele. Buvo išmatuotas impulso energijos slopimas ir
nustatyta, kad eksperimento metu bendri nuostoliai vienam rezonatoriaus apėjimui didesni, kai
rezonatoriuje impulsas vaikšto su įjungtu elektriniu lauku Pokelso celėje, tačiau su išjungtu elektriniu
lauku didesnę nuostolių dalį sudaro poliarizacijos nuostoliai. Matuojant pluošto profilį ties
skirtingomis vėlinimo trukmėmis pastebėtas pluošto diametro nepastovumas. Tai reiškia, kad į
rezonatorių įvedamo pluošto parametrai nesutampa su rezonatoriaus palaikomu pluoštu. Su surinktu
rezonatoriumi buvo išmatuota užlaikyto impulso trukmė. Pastebėta, kad bendra grupinių greičių
dispersija rezonatoriuje neigiama, o naudojant 3.75 μJ energijos impulsus ir esant 501 ns vėlinimui
jau pasireiškia fazinė savimoduliacija. Lazerio kompresoriumi kompensavus grupinių greičių
dispersiją, gautas kontinuumas su 476 ns impulso vėlinimu, kai lazerio impulso energija lygi 7.5 μJ.
Taip pat darbo metu atliktas žadinimo – zondavimo eksperimentas, naudojant antrą lazerį
zonduojančiam impulsui. Įgyvendinta dviejų lazerių sinchronizacija ir atliktas zonduojančio impulso
vėlinimas iki 500 μs. Su šia sistema matuota merocianininių dažų il4cn ir il4etb kinetika. Taip pat
išmatuotas lazerio „SuperK Compact“ impulsų pasiskirstymas laike sinchronizuojančio impulso
atžvilgiu – gautas Gausinis pasiskirstymas su 37 ns vidutiniu kvadratiniu nuokrypiu. Su gautais
39
duomenimis atliktas modeliavimas, siekiant įvertinti zonduojančio impulso tirtėjimo svarbą, kai
matavimo metu yra vedamas vidurkis iš daugelio skirtuminių spektrų.
Summary
Delay of Optical Pulses for Pump – Probe Spectroscopy in Nanosecond-to-
Microsecond Time Range
Paulius Razma
Presented in this paper are two new methods for delaying optical pulses for pump – probe
experiments and reaching towards the microsecond time range. One of these methods is the delay of
an optical pulse inside a cavity, whereas the other method involves synchronization of a femtosecond
pulse laser for probing and a nanosecond pulse laser with built-in supercontinuum generation. The
objective of this paper is to compare the two mentioned methods for probe delay in pump – probe
experiments. Modeling and assembly of a cavity for optical pulse delay was done and measurements
of decay of pulse energy as well as other parameters depending on desired delay were performed. A
continuum spectrum was generated with the delayed pulse to assess the feasibility of applying this
cavity for a pump – probe experiment. In this paper is also described the synchronization of a pumping
femtosecond pulse laser with a probing nanosecond pulse laser and to assess the precision of the
system for pump – probe experiments closing in to a millisecond time regime.
The assembled cavity was able to delay optical pulses in steps of 12.85 nanoseconds. The
pulses were trapped inside the cavity while keeping the voltage on the cell at zero or applying voltage
to the Pockels cell together with a lambda/4 waveplate. Pulse energy decay was measured and it was
determined, that during the experiment the total optical losses for one cavity round trip were higher
while the voltage on the Pockels cell is applied, however, with the voltage turned off the major part
of energy losses were due to depolarization inside the cavity. The diameter of the pulse for different
time delays was varying, therefore parameters of the inserted pulse inside the cavity were not equal
to the parameters, supported by the cavity itself. As well as that, the pulse duration was measured for
different time delays. It was determined, that the total group velocity dispersion is negative and self-
phase modulation inside the Pockels cell already has a significant effect at 3.75 μJ pulse energies.
After compensating for negative group velocity dispersion with the laser compressor, a white light
continuum was achieved with 476 nanosecond pulse delay for 7.5 μJ pulse energies.
A pump – probe experiment using a second laser for probing was also performed.
Synchronization of two lasers was achieved and the system was delaying pulses for up to 500 μs. The
kinetics of merocyanine dyes il4cn and il4etb were measured during the experiment. The pulse – to
– pulse time jitter of the “SuperK Compact“ supercontinuum laser was also measured – a normal
40
distribution with standard deviation of 37 ns. Having this information, computer modeling was
performed to assess the limitations of probe pulse jitter in time, when averaging multiple difference
absorption spectra during the measurement.