2009/8/26

1

Electron Transport Simulations in the Real‐Space Finite‐Difference (RSFD) Formalism

Hidekazu Goto

15th CMD Workshop

goto@prec.eng.osaka‐u.ac.jp

Computational Physics Group,Division of Precision Science & Technology and Applied Physics,

Graduate School of Engineering,Osaka University

JAPAN

16th Sep 2009 1

：運動エネルギー演算子

時間依存シュレディンガー方程式 時間発展演算子（プロパゲータ）

を用いて

),(),( 0tUt rr ψψ =),(),( tHt

ti rr ψψ =

∂∂

Time evolution of wave function (1)

])(exp[ 0 HttiU −−=

),(),()(

21

ˆ)(21

teeetttViKtitVi

rrrrψψ

∆−∆−∆−∆+ ＝

鈴木－トロッター公式により、微小時間Δt 後の波動関数は、

2

21ˆ ∇−≡K

),,( zyxh ≡νν はν方向の空間刻み幅

実空間差分法を適用

H.Goto and K.Hirose., J. Phys.: Condens. Matter 19 (2007) 365205H.Goto and K.Hirose, Phys. Rev. E, in preparation.

))((),(21),(

21 22

2

2+

−=

++−=∂∂

− ∑ Nxxj

N

Nnnj hOtnhxctx

x

f

f

ψψ

cnは重み係数

国内特許出願：「時間依存シュレディンガー方程式の数値シミュレーション装置」（特願2006-247367）

JST（科学技術振興機構）より国際特許出願中 (2009)

Time evolution of wave function (2)

実空間差分法におけるプロパゲータの表式

[ ]

),(

)cos()211(exp)'cos(

1),(

'

)2

,(2

' ' '0 0

0,,

)2

,(2

3

' te

dchtijj

ett

j

ttVti

j j j

N

zyx

ttVti

j

j

x y z

f

j

r

r

r

r

ψ

θθδθ

πψ

π

ννν

ν

∆+

∆−

==

∆+

∆−

×

∑ −

∆−×

=∆+

∑∑∑ ∫Πl

ll l

自由電子のプロパゲータ

∑∑∑ Π∆−

−

∆−

−

=

∆−

∆=∆+

' ' ''

)(21

2''

,,

)(21

),()(),( '2

x y z

jj

j j jj

tVi

jjhti

jj

zyx

tVi

j tehtJeiett rr

rrψψ

νννν

ννν

この式を繰り返し用いれば、波動関数の時間発展を追跡することができる。

自由電子のプロパゲータ)(xJn はBessel関数 νh は 方向の空間刻み幅ν

例えば、中心差分の場合2

112

2 ),(),(2),(21),(

21

x

jjjj h

txtxtxtx

x−+ +−

−≈∂∂

−ψψψ

ψ

Hamiltonian

( ) ( ) ),(822

1ˆ 222

2

2

2

2

2

yxVyxcHyPxP

cH

yxH z

xyz +++−+

∂∂

+∂∂

−=

∂∂

−=∂∂

−=y

iPx

iP yx ,

ˆ

運動エネルギー運動量

Time evolution of wave function (3)),0,0( zH=H

xy

),(),(121ˆ

2

tVtciH rrA +

+∇−=

A (r,t)はベクトルポテンシャル

−=

2,

2),( xHyHyx zzA

AH rot=

に、実空間差分法（中心差分法）を適用すると、

Jn(x)はBessel関数

),(]exp[),( tHtitt rr ψψ ∆−=∆+

( )

( )tjjee

htJie

htJie

jcHtJj

cHtJ

eettjj

yx

jjhcHtijjVti

jjht

jjht

jj

xz

jjj

yz

jjj

jjhcHtijjVti

yx

yxz

yx

yy

yjyj

xxxjxj

yx

yy

y

xx

x

yxz

yx

,','

,,

)''()','(

''''

"''

"''

)(),(

''

ψ

ψ

2222

2

22

2222

2

822

22

822

22

+∆

−∆−

−

∆−

−

∆−

−−

+∆

−∆−

×

∆

∆

×

∆

∆−×

=∆+

−−∑∑

∑∑

1

Jj-j'

(∆t/hx

2)

Attenuation characteristics of the propagator (1)

7.1X10-10

at j ‐ j’=90 4

0.6

0.8

1.0

1.2

(x)

J0

J1

J2

J3

J4

J

∑∑∑ Π∆

+∆−

−

∆−

−

=

∆+∆−

∆=∆+

' ' ''

),r('

'

,,

),r(),r()(),r(

x y z

jj

j j jj

ttVti

jjhti

jj

zyx

ttVti

j tehtJeiett ψψ

νννν

ννν 221

222

12

Propagator for free electron

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

-1

0

j - j'

8.3X10-5

at j ‐ j’=5

at j j =9

0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

Jn(

x (=∆t/h2)

J5

J6

h (Grid spacing) : 0.5a.u. Δｔ (Time step) : 0.2a.u. , then Δｔ /h2=0.8

5

0 8

1.0Bessel.f90dt=0.2H/2c=0.2

jy =1

jy =20

j =50

Attenuation characteristics of the propagator (2)

( )

( )tjjee

htJie

htJiej

cHtJj

cHtJ

eettjj

yx

jjhcHtijjVti

jjht

jjht

jjx

zjj

jy

zjj

j

jjhcHtijjVti

yx

yxz

yx

yy

yjyj

xxxjxj

yx

yy

y

xx

x

yxz

yx

,','

,,

)''()','(

''''

"''

"''

)(),(

''

ψ

ψ

2222

2

22

2222

2

822

22

822

22

+∆

−∆−

−

∆−

−

∆−

−−

+∆

−∆−

×

∆

∆

∆

∆−×

=∆+

−−∑∑∑∑

0 2 4 6 8 10 12 14

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8/

Jj y-

j y' (d

t H

/2c

j y )

jy- j

y'

jy =50

jy =100

jy =200

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2

Impulse‐Response method (1)

left electrode

right electrodenanostructure

Incident wave

Reflected wave

transmissionwave

)( kzΨscattering state

Impulse

flux measuring pointflux vin g p

は整数）.ここに、 は、逆格子ベクトル

初期パルス関数（x, y方向が周期系、Jellium電極を用いる場合）

≠=+

=0

00, 0

)](exp[),(

zzzzyGxGi

tl

nnnn

yx

yx L

L llllrχ

ynxn GG , yxyy

ynxx

xn nnnL

GnL

G ,(2,2 ππ==

≠=

=0

00 0 zz

zzyxt n

nl

llll

L

L

　　　

),(),r(

ϕχ

初期パルス関数（x, y方向が孤立系の場合）

左電極から入射する電子の定常的な散乱波動関数：

周波数解析

Impulse Response Method (2)

時間発展解散乱波動関数

)(),(lim)();( 0)(

0

0 zztedtEE l

T

t jttiE

Tj ≥= ∫ −

∞→rr χγψ

2)(

);();()(

E

EzhEzI

Ein

jinLj

in

φ

φγ =

h は 方向の空間刻み幅

は入射波 のflux);( EzI jin

パルス関数χnx, nyの時間発展を１回だけ実行し、それを周波数解析することによりx‐y mode(nx, ny)に関わるすべてのエネルギーEの散乱波動関数Ψが求まる。

zikj

inL

zeEz =);(φ

);( Ezhj

inLz φ

);( Ez jinLφ

Jellium電極の場合は

★国内特許出願：（広瀬喜久治、後藤英和）「時間依存シュレディンガー方程式の数値シミュレーション装置」（特願2006-247367）

★JST（科学技術振興機構）より国際特許出願中 (2009)

zh は 方向の空間刻み幅z

Demonstration:二重障壁共鳴トンネル伝導

周波数解析 0－50

),( tzlχ

0z 50 (a.u.)

),(e)(),;( )(0

0

0

0 tzdtezITEz ttiET

t

zikin zll χψ −∫= E4=0.75 a.u.

E3=0.42 a.u.

適当な位置で透過率を測定するImpulse

E1=0.05 a.u.

E2=0.19 a.u.

透過

率

1

0 10入射電子のエネルギー a.u.

0.5パルス関数の時間発展を周波数解析することによりすべてのエネルギーEの散乱波動関数ψ が求まる

Impulse response 法の利点

Demonstration: 3-D Jellium structuretime step: ⊿t (a.u.) 0.2grid spacing: h (a.u.) 0.5

length for x direction: Lx (a.u.) 4.0grid number for x direction: Nx 8length for y direction: Ly (a.u.) 4.0grid number for y direction: Ny 8length for zdirection: Lz (a.u.) 250.0grid number for z direction: Nz 500

width of the wire: W (a.u.) 2.0length of the wire: L (a.u.) 9.0

evoluted time: T (a.u.) 200potential barrier height of Jellium electrode (a.u.) -1.0

incident electron energy (a.u.) 0.00-2.00

charge density distributioncharge density distribution

(a) (c)

(b)

Conductance and charge density distribution of Conductance and charge density distribution of jelliumjellium model can model can be calculated be calculated accuratelyaccurately by impulseby impulse‐‐response method.response method.

(a)

(b)

(c)

g yg y

We provide two types of voltage depression, (a) and (b), as scattering region.

(a)Voltage depression

Jellium model under electric field

Computational and Geometrical Conditions

(b)Linear potential distribution

Stepwise potential distribution

time step: ∆t (a.u.) 0.2

grid spacing: h (a.u.) 0.5

length for x direction: Lx (a.u.) 4.0

grid number for x directions 8

length for y direction: Ly (a.u.) 4.0

grid number for y directions 8

length for z direction: Lz (a.u.) 250.0

grid number for z directions 500

width of the wire: W (a.u.) 2.0

length of the wire: L (a.u.) 9.0

evoluted time: T (a.u.) 200

potential barrier height of Jelliumm electrode (a.u.) -1.0

Linear potential distribution

：Fermi level of left electrode

VB ：Bias voltage

：The electrons that contribute to the total current through the nanowire under finite bias

：Fermi level of right electrode

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Cross‐sectional views of the electron charge density distribution

The planes are perpendicular to the y‐direction and include the wire axis. In the cases where the applied potential is 0.4 and 0.5 (a.u.), the first and second peaks disappear from the conductance curve, so that the density distributions are not shown.

As the first peak and the second peak of transmission evanesce, resonance states in the nanowire fade away and the boundary face between the wire and the left electrode reflect incident electrons.

Stepwise potential distribution

：Fermi level of left electrode

：F i l l f i h l d

VB ：Bias voltage

：The electrons that contribute to the total current through the nanowire under finite bias

：Fermi level of right electrode

Cross‐sectional views of the electron charge density distributions

The planes are perpendicular to the y‐direction and include the wire axis. In the cases where the applied potential is 0.4 and 0.5 (a.u.), the first and second peaks disappear from the conductance curve, so that the density distributions are not shown.

As the first peak of transmission evanesce, resonance states in the nanowire fade away. When bias voltage is only 0.3 a.u., the boundary face between the wire and the left electrode reflect almost all incident electrons.

Linear potential distribution Stepwise potential distriburion

Negative differential conductance (NDC)

Negative differential Negative differential conductance:NDCconductance:NDC16

円形量子ドットによる磁場共鳴トンネル伝導（2）Lw= 7.5 a.u.R1= 8.0 a.u.R2= 4.0 a.u.d = 1.0 a.u.V = 5.0 a.u.H/2c = ‐0.3 a.u.⊿x=0.5 a.u.⊿t=0.2 a.u.

e e

L w

R2

d ポテンシャルV

R1

Impulse‐Response 法により求めた散乱波動関数 (E=2.22 a.u.) の実数成分の時間発展の様子 (赤：正値、青：負値)

円形量子ドットによる磁場共鳴トンネル伝導（3）Lw= 7.5 a.u.R1= 8.0 a.u.R2= 4.0 a.u.d = 1.0 a.u.V = 5.0 a.u.H/2c = ‐0.3 a.u.⊿x=0.5 a.u.⊿t=0.2 a.u.

e e

L w

R2

d ポテンシャルV

R1

0 18

0.20

H/2c=0磁場を印加したときにだけ

れ 鳴 伝導

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.50.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

0.12

0.14

0.16

0.18

Tra

nsm

issi

on

Incident electron energy (a.u.)

H/2c 0 H/2c=-0.3

磁場を印加していないときに見られる二重障壁共鳴トンネル伝導

見られる共鳴トンネル伝導

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分子軌道による共鳴トンネル伝導

Jellium lead を用いたacetylene と benzene の電子輸送特性シミュレーション

Jellium leadz

xx

y

z透過率測定位置透過率測定位置

Impulse 設定位置 Impulse 設定位置

0 0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

透過

率T

z x-up x-down

e

e

acetylene 分子

60 80 100

60

80

100

z

x

ee

z

x‐up

-20 -18 -16 -14 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0

-0.2

0.0

入射電子のエネルギーE(eV)

共鳴トンネル伝導によるピーク

（リード分子間ポテンシャル障壁高さより入射電子のエネルギーが小さくても、電子は共鳴トンネル伝導現象により透過する。）特定のエネルギーの電子だけを透過させることが可能

x‐down

トンネル伝導はz方向のみに発生し、x方向への電子の透過は生じなかった

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

透過

率T

z x-up x-down y-up y-down

e

e

benzene 分子

ee

60 80 100

60

80

100

z

x

ｘ－ｚ面

z

d

x‐up

入射電子

-20 -18 -16 -14 -12 -10 -8 -6 -4 -2 0

-0.2

0.0

入射電子のエネルギーE (eV)

e

共鳴トンネル伝導によるピーク（Lead‐分子間ポテンシャル障壁高さより入射電子のエネルギーが小さくても、共鳴トンネル伝導現象により透過する。）透過する電子のエネルギーはアセチレンとは異なる。

アセチレンと同様に、トンネル電流はz方向にのみ生じた

x‐down

初期波導関数の固有振動モードと透過率

60 80 100

60

80

100

60 80 100

60

80

100

60 80 100

60

80

100

s p d

zx

y

1.0

ベンゼン分子の共鳴トンネル

透過率は、入射電子の固有状態に強く依存していることがわかった。

x

y

-20 -18 -16 -14 -12 -10 -8 -6 -4 -2 00.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

透過

率T

入射電子のエネルギー E (eV)

s p d

sp

d

Future plans: Design of Molecular Multilead Devices

incident wave transmitted wave

scattered wave

scattering region

lead 1

lead 2E

23

scattered wave

lead 3

lead 4

S. Ami, M.Hliwa and C.Joachim, Nanotechnology 14 (2003) 283.

H

・電磁場下でのシミュレーション

・電子相関を取り入れた多体系でのシミュレーション

References

[Real‐space finite‐difference method]J. R. Chelikowsky, N. Troullier, K. Wu and Y. Saad, Phys. Rev. B 50 11355 (1994).K. Hirose, T. Ono, Y. Fujimoto and S. Tsukamoto, in First‐Principles Calculations in

Real‐Space Formalism, Imperial College Press, London (2005).

[Impulse‐response method]H. Goto, T. Ono and K. Hirose, J. Phys.: Condens. Matter, 19, 365205 (2007).T. Suzuki, H. Goto and K. Hirose, Surf. Interface Anal. 40, 1113 (2008).

[Negative Differential Conductance]S. Tsukamoto and K. Hirose, Phys. Rev. B 66, 161402 (2002).H. Goto, S. Aiba, T. Suzuki and K. Hirose, J. Comput. Theor. Nanosci. (2008) in press.

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