REVISTA MEXICANA DE FíSICA 44 SUPLEMENTO 3,1-6 DICIEMBRE 1998

Surgimiento de irreversibilidad dinámica en sistemas cuánticos de muchoscuerpos: Una prueba usando resonancia magnética nuclear

Horacio M. Paslawski, Gonzalo Usaj, Rodrigo A. Iglesias y Palrieia R. LevsleinFacu/wd de Matemática, Astronom{a y Física, Universidad Nacional de Córdoba

Ciudad Uni\'ersitaria, 5000 Córdoba, ArgeminG

Recibido el 10 de enero de 1998; aceptado el 14 de enero de 1998

La técnica de resonancia magnética nuclear permite crear una polarización local de no-equilibrio y posteriormente detectar su evolución.También es posible invenir el signo del hamihoniano dipolar efectivo y así revertir una dinámica aparentememe difusiva. generando un ecode polarización. Las mediciones en policrislales de (C~Hs)Mn(COh y de (CsHshFe mostraron ecos que se atenúan como función del tiempotR transcurrido hasta que se reviene la dinámica. En el primero. una fuerte interacción cuadrupolar irreversible (no invertida). se manifiestaen una atenuación exponencial. El segundo tiene fuertes inleracciones de muchos cuerpos (reversibles) cuya dinámica cuasi.caótica esinestable frente a la acción de pequeñas interacciones residuales (no invertibles). Así aparece un comportamiento irreversible con formagaussiana. Soluciones numéricas de sistemas modelo concuerdan con esta hipótesis. Para controlar los parámetros dinámicos aplicamos acristales estructuralmente semejantes: (CsHshFe y (CsHshCo. una secuencia de pulsos diseñada ad.JlOc. Esta limita la complejidad deleslado dinámico para cada tR, disminuyendo su contribución a la atenuación y revelando la presencia de una posible fuente subyacente deirreversibilidad. Para el (CsHshCo surge una ley exponencial (atribuihle al magnetismo del Co(ll» cuando la dinámica es sufkientementedisminuida, mientras que para el (CsHshFc la atenuación permanece Gaussiana. Esto muestra que la irreversibilidad es controlada por ladinámica reversible.

Descriptores: Eco de polarización; difusión de espines; procesos irreversibles: caos cuántico; sistemas de muchos cuerpos

The NMR technique allows lo create a non-equilibrium local polari/.alion and to detect its later evolution. Besides. it is possible to changethe sign of the effective dipolar Hamiltonian and thcrefore relrace an apparcntly diffusive dynamics Icading lo a polarizatioo echo. Ourexperiments io polycrystalline samples of (CsHs)Mn(COh and (CsHshFe showed that those cchocs attenuate as fuoctioo of lhe timee1apsed until the dynamics is reverted. lo the former. a stroog irreversible quadrupolar interaction (non inverted). produces an exponentialdecay. The latter has strong maoy-body interactions (reversible) whose quasi-chaotic dynamics has a local instability sensitive to the presenceof small residual interactions (non-inverted). Thus an irreversible Gaussian decay appcars. Numerical solutions of model systems agrcc withthis hypothesis. To controlthe dynamical paramcters we applied (o slructuraly similar crystals: (CslhhFe and (CdI5hCo. a pulse sequencedevised ad-JIOc. It Iimits the complcxity of the dynamical state for each t R. slowing down its contribution to the attenuatioo and revealing thepresence of an eventual underlying source of irrevcrsibility. For (CsllshCo an exponential decay [attributable 10 the magnetism of the Co(lI)Jemerges wheo the dynamics is suficiently reduced. while for (CsllshFe the atteouation remaios Gaussian. This shows that irreversibility iscontrolled by the reversible dynamics.

Ke.vwords: Polarization echo; spin díffusion; irreversible processcs: quantum chaos: many-body systems

PAes: 05.40.+j; 75.40.Gb; 76.60.Ll; 75.IO.J01

En este trabajo mostramos cómo las interacciones de muchoscuerpos favorecen la irreversibilidad y por lo lanlo determi-nan el sentido de la flecha delliempo. Para ello aprovechamosla gran versatilidad experimental de la resonancia magnéticanuclear (NMR) para manipular sistemas de espines nuclearesinteractuantes a través de la interacción dipolar. Presentare-mos resultados de un conjunto de experimentos para demos.lrar la relación enlre la oaturaleza compleja de la dinámica demuchos cuerpos en interacción y el crecimiento irreversihlede la entropía.

Desde que Boltzmann introdujo la pérdida de memorialuego de las colisiones [1 J ("StosszahlansalZ") en su descrip-ción microscópica de los gases. el entendimiento del porquéun estado inicialmente ordenado dc un sistema aislado evo-luciona irreversiblemellle hacia un estado de mayor entropíaha sido motivo de arduas discusiones [21. De hecho, esle pro-

blema está relacionado con el origen de la flecha del tiem-po en nueslro mundo macroscópico. En 1876 Loschmidl ob-servó [31 que, dado que las leyes que gobiernan la escala mi-croscópica son reversibles. es decir no distinguen el signodel tiempo, en principio debería ser posible obtener una evo.lución hacia alrás recobrando el eslado de orden original. Sinembargo, durante un siglo. esta tarca tremendamente com-pleja, que involucra la ioversión de los campos exlernos y lasvelocidades de cada una de las partículas, ha permanecido enel dominio de los experimentos imaginarios. misión para unhipotético diablillo de Loschmidl.

Los recientes desarrollos de nano.dispositivos que apro-vechan el comportamiento de un conjunto mesoscópico deálamos y eleclrones han hecho que el problema del origende la irreversibilidad se vuelva tecnológicamente crucia!. Eldiodo lúnel de doble harrera [4) consliluye un ejemplo para-

2 HORACIO M. PASTAWSKI. GONZALO USAJ, RODRIGO A. IGLESIAS Y PATRICIA R. LEVSTE(:"J

1.1.

tiempo

FI(IURA l. Panel Superior: Representación de la evolución de lapolarización local (ordenadas) en función del tiempo (abcisas) condinámica Xl'. Cada curva es un sitio de una cadena con 21 espi-nes a tempcrmura infinita. La polarización creada en una superficiese propaga hacia el inlerior, se refleja en el extremo opuesto de lacadena y retorna como un eco mesoscópico. Panel Inferior: Repre.sentación similar para la excitación en un anillo COII 21 espilles. Lalínea finaes el cuadrado de la función de Bessel Jo, soluciónexactade lacadena infinita.A tiempos cortos (in ::::::znh/d. con Zn losce-ros de JI). aparecen latidos cuánticos. Alrededor de tmb =2330 JJS

la polarización resurge, correspondiendo a una vueha alredetlurdelanillo. El gráfICOinsertado mueSlra la dependencia del tiempo deleco mcsoscópico con el tamaño del anillo indicando la naluralclamesoscópica del fenómcno. .

40002000 Imh 3000

":0' ".: ..~ .i 1~ ••••

o 5 lO lS 20 25«'o meso'i£ópico

'\ Tam<loo anillo

10000.0

O

0.2

1.0

0.8

o."

~ 0.4

Ih.

Este estado está representado por la matriz densidad Po(41 + JI )/2s -}. Esto nos permite tratar con un rnicroesta-do hien definido (12.13). La polarización local recuperadadespués de un ciclo evolución-involución se llama cco de po-larización (PE).

Al estudiar la evolución en cristales moleculares 112, 13]Ylíquidos 114] con moléculas suficientemente aisladas, se en.cuentra que la molécula constituye un sistema mesoscópicoen el cual se manifiestan notables efectos de interferenciacuántica. En particular, es posible identificar latidos o ecosmcsoscópicos relacionados con el tamaño finito de la re-gión que confina las excitaciones. Estos ecos (Fig. 1) sonel equivalente a la reflexión de las excitaciones en los ex-tremos de las moléculas lineales o, en las de topología cir-cular, a la circunvalación de la misma. Otros fenómcnos rnc-soscópicos [12, 13] que aparecen en estos sistemas son la no-idealidad de la sonda local y la aparición de interferenciastipo Aharonov-Bohm. Es interesante notar que el estudio deestos sistcmas trasciende la dinámica de espines ya que existeuna correspondencia entre los hamiltonianos empleados paradescribir sistemas de espines interactuantes y los de sistemas

digrnático. Una pregunta crucial es qué mecanismos regulanla respuesta temporal del dispositivo [5]. Un análisis superfi.cial sugiere que ésta podría estar relacionada con el ancho delpico de una curva corriente-voltaje. Sólo un análisis cu•.ínticodetallado, describiendo tanto la región resonante como loscontactos. pudo dar respuesta a este problema y explicar laaparición de una induclanda intrínseca que gobierna su res-puesta en frecuencia [61. Este análisis se aplica a dispositivosdonde la dinámica de los portadores confinados en la nano-estructura se encuentra en un régimen caótico () en contactocon un subcspacio de comportamiento caótico (por ejemplo:estadio con electrones, vibraciones de la red) que ensanchanla energía resonante. Una lección que nos deja este estudioes el papel relevante de la región caótica para establecer elcontacto entre los reservorios exteriores que posibilitan la di-sipación,

Los recientes avances teóricos en el entendimiento de lairreversibilidad apuntan al concepto de i"estabilidad localasociado con los sistemas caóticos clásicos 17]. Si cierto es-tado inicial evoluciona de acuerdo a las leyes microscópicasdurante un tiempo t H Y'entonces se hace evolucionar al sis-tema hacia atrás. al tiempo 2t.n el estado difiere del originalen una "distancia" proporcional a exp bt RJ. El exponente deLyapunov f caracteriza el movimiento caótico, responsablede la amplificación de cualquier pequeño error en la evolu-ción. Una situación similar aparece en la descripción de ungas no ideal clásico 18]. Sin embargo, la versión cuántica delos sistemas caóticos de un cuerpo no presenta dicha inesta-bilidad 17], dejando una brecha conceptual en la formulacióncuántica de la irreversihilidad. El problema cuántico de mu-chos cuerpos está prácticamente inexplorado.

Experimentalmente, un salto conceptual para el entendi-miento de la irreversibilidad fue dado por Hahn cuando de-sarrolló su eco de espín en NMR [91. La idea esencial es queaún estados de aparente desorden tienen memoria del estadoordenado original. Este concepto resultó de utilidad tarnhiénen otras técnicas espectroscópicas que detectan el decaimien-to libre de una polarización inducida (FID). El decaimien-to ohservado por NMR de la polarización macroscópica deun sistema de.v » 1 espines no intcractúantes, {Id, estádescrita por la superposición de hamillonianos de un cuerpo:H == L¡ 'N¡. Un parámclro de control externo nos pcnni-te conmutar H¡ -+ -1í¡ conduciendo a la involución de ladinámica. En este caso, las eventuales interacciones de mu-chos cuerpos constituyen un límite para la reversibilidad delsistema. La dinámica de un sistema con muchos cuerpos in-teractuantes parecía más difícil de revertir hasta que Rhim etal. [101 obtuvieron un diablillo de Loschmidt para espinesacoplados por interacción dipolar. Aprovecharon que cl sig-no y magnitud de esta interacción depende del ángulo entre ladirección que orienta los cspines (eje de cuantificación) y elvector internuclear. Rotando los espines hacia un nuevo cjcde cuantificación es posible conmutar 1£ --+ -H. Un desa-rrollo posterior de Zhang, Mejer y Ernst In] permitió crear ydetectar un estado de polarización local de un espín JI mar-cado por la cercanía de un 13C que actúa como sonda local.

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SURGIMIENTO OE IRREVERSIBILIDAD DINÁMICA EN SISTEMAS CUÁNTICOS DE MUCHOS CUERPOS:. 3

PIGURA 2. Panel izquierdo: Representación idealizada del ex-perimento de ecos de polarización. El decaimiento de la polariza-ción local (línea punteada) es descrito por el hamilloniano 1l + ~.donde E es suficientemente pequeño como para que 1{ determi-ne el tiempo de diseminación Tmb. Al tiempo t R se revierte ladinámica. La evolución posterior de la polarización se muestra conlínea contínua. Se desarrolla un PE de amplitud J/PE. P3nel dere-cho: Dependencias posibles de ,\/PE como función de t R. La líneapunteada representa un sistema controlado por UI1 fuerte mecanis-mo de relajación ( T,; « Tmb) mientras que la línea sólida muestrael ca~o opueslo. LI escala lemporal T en cada curva corresponde ¡j

T¡p Y Tmb rcspcclivamcnle.

11 ex xru

n \ l'C't'S

x

11

'e

FIGURA 3. Secuencia de pulsos para controlar la dinámica dipo-lar de espines lucgo de crear una polarización local (ver Icxto). Laslíneas continua y pUnlcada muestran respcclivamenle los caminosprincipal y secundario de la amplitud de polarización.

versibles" a aquellas que no podemos controlar. Es claro quesi hubieran importantes interacciones con un baño térmico,éstas se manifestarían como un decaimiento exponencial(Fig. 2, panel derecho) y 2: = ti. - ir. En esle caso eiliem-po To '" h/lrl es mucho más Cario que Tmb, Y la irrever-sibilidad está directamente controlada por las fluctuacionesdel ambiente. El estudio numérico de sistemas cuánticos fi-nitos y analítico en sistemas clásicos infinitos indican que elcrecimiento del tamaño del sistema da origen a una irrever-sibilidad emcrgente [1¡l. Nuestra hipótesis es que. cuandoTmb « T(/J' la estructura compleja de la dinámica de muchoscuerpos (N » 1) juega una parte crucial en la atenuación delPE. Por lo tanto, las inestabilidades intrínsecas de la dinámicade muchos cuerpos podrían conducir al decaimiento gaussia-no (Fig. 2, panel derecho). ESlo podría explicar la amplifica-ción de fluctuaciones que. de otra manera, no serían capacesde producir una relajación efectiva en la escala de tiempo ob-servada. A los fines de verificar esta hipótesis se debe con-lrolar la complejidad alcanzada por el estado del sistema altiempo t/l. Esto puede hacerse de dos maneras: cambiandoel sistema (y por lo tanto la red de interacciones y meca-nismos de relajación) o reduciendo la dinámica efectiva. Elúltimo procedimiento provee un control más tlno. En conse-cuencia, además de seleccionar sistemas apropiados, hemosdesarrollado una secuencia de pulsos de rf que permite redu-cir progresivamente la complejidad alcanzada por el estadodel sistema de muchos cuerpos. manteniendo constantes lasinteracciones no invertibles. Esto se logra reemplazando laevolución-involución simple que ocurre durante 2tR por nperíodos de evolución-involución.

La secuencia de pulsos se esquematiza en la Fig. 3. Seusa un espín escaso de 13C (espín S) de abundancia nalural1.1% como sonda local que inyecta magnetizaci6n a uno delos espines abundantes de IH (esprn 1) y luego caplUra loque queda. Un pulso de (1f /2), sobre los espines 1 crea unapolarizaci6n que es transferida durante te al espín S cuandoambos son irradiados a sus frecuencias de resonancia respec-¡¡vas con las amplitudes de campo requeridas por la condiciónde Hartmann-Hahn. Luego que el espín S ha sido polaril ..ado,se mantiene esta polarización por medio de un "spin-Iock ..durante un tiempo ts mientras la coherencia de los espines1 decae a cero. Luego: (a) Un pulso de polarización cruza-da (CP) de duración td transfiere la magnetización desde un

3

.•••. 't.« 'tmb

2 --t ••h«t,

O

O

fermiónicos. La interacción magnética tipo X }o. se corres-ponde con fcnniones no interactuantes (por ejcmplo: elec-trones en super-redcs). Las interacciones tipo Hcisenberg ydipolar. en cambio, se corresponden con casos particularesdel modelo de lIubbard.

Experimentos posteriores [151 mostraron que, si bien losmarcados fenómenos de interferencia indican una interacciónintermolecular suficientemente débil, aparece una importanteirreversibilidad. Hay sistemas en los que la amplilud del PE(MpE) decae exponencialmenle con el liempo tR, mientrasque en otros el decaimiento está descrito por una rápida leygaussiana. En este último caso no existe ningún mecanismode rclajación que pueda explicar la constante de tiempo ob-servada. Las interacciones dipolares intermoleculares no sonresponsables ya que esta dinámica también es invertida al ins-tante tR. La Fig. 2 muestra esquemáticamente un experimen-to de PE. El estado inicial po evoluciona con OH + ~,dondeE describe pequeñas interacciones no incluidas en el hamil-lOniano dipolar lruncado 1/.. La curva punleada en el panelizquierdo es la polarización local detectada al tiempo t. Éstadecae como 1 - ';Pt'/2r,' + O(t'), con d' el segundo mo-mento dipolar, evidenciando una evolución de acuerdo con ladinámica cuántica de muchos cuerpos [16}. La polarizaciónse desparrama más allá de la vecindad del silio 1 en un liempotípico Trnb de unas pocas veces hld. Si al instante t R cambia-mos la parte invertible del hamiltoniano H -t -H. surge unPE que alcanza un máximo (lHpr;) a 2t/l. La presencia deprocesos no controlados impide la perfecta recuperación delestado inicial (A/PE < 1). Llamaremos interacciones "irre.

1.0

;; 0.8u

.3 O••e'o.¡:; H+r: •• 0.4N'¡:•"O

0.2•• \inl'l'nli6n de

0.0 la dinámica

O t, 2t,

Re.'. Mex. Fís. 44 53 (1998) 1-6

HORACIO M. PASTAWSKI. GONZALO USAJ. RODRIGO A. IGLESIAS Y PATRICIA R. LEVSTEIN

espín S polarizado en y al eje y del espín 11 direclamenleenlazado a él [18J, eSlahleciendo el eSlado inicial Po; (b) Losespines l. acoplados dipolarrncntc. evolucionan en presenciade un fuerle campo de spin-Iock que fija el eje de cuantifica-ción y cancela el acoplamiento 1-S. Despreciando términosno-seculares, el hamiltoniano efectivo

HY = - ~L L d,k [a2lFt - ~ Uf li: + lj- In] , (1)j>k k

gohierna la evolución hacia adelanle de Po. Los lérminos deIlip-Ilop lf li: e lj- r/; originan la "difusión" del es lado loca-lizado inicial. El caso a = O define el modelo Xl', a = -!es el modelo de Heisenherg y Q = 1 es una interacción di-polar lruncada. (e) Un pulso de (,,/2), lleva la polarizaciónal sistema de laboratorio (eje z) donde los espines 1 evolu-cionan con - [2]11z mientras la irradiación en S evita nueva-meme el acoplamienlo 1-5. Un pulso de (,,/2)_, vuelve lapolarización al plano rotantc .ry. Teniendo en cuenta los pul~sos de (,,/2) el hamilJoniano efeclivo duranle este período es- [2) 'HY. Este cambiade signo produce la im'olución (o evo-lución hacia atrás) que construye el cco de polarización. Paraun determinado tiempo t R. se alternan n períodos de evo-lución-involución con duraciones TI = iR/n y T2 = T1/2.respectivamenle. (d) Otro pulso de polarización cruzada deduración id transfiere de vuelta la polarización al eje;f de S.(e) La polarización S se detecta mientras se irradia a los espi-nes 1 (condición de alla resolución). La intensidad de la señalS resultante. es proporcional a la polarización que queda enel espín 11 luego de los períodos de evolución-involución.Dehido a que el espín S no es una sonda local ideal [12.131.los espines de los protones tienen cierta evolución durante losperíodos de cross-polarización. Para compensar este efectoindeseado es necesario introducir períodos de involución adi-cionales TI = td/2. En una situación ideal, el estado inicialdehería ser recuperado al final de cada ciclo. La disemina-ción de la excitación local originada por la interacción dipo~lar así como el número de espines correlacionados por estainteracción pueden ser gradualmente reducidos incrementan-do n. Esta secuencia puede adaptarse a una amplia variedadde muestras policristalinas sincronizando los pulsos con larotación de la muestra al ángulo mágico [19].

Todas las mediciones de NMR fueron realizadas a tempe-ratura ambiente en un espectrómetro Bruker MSL-300, equi-pado con un cabezal de CP-MAS slandard. La frecuencia de(rahajo en 13C es de aproximadamenle 75.47 MHz. Se ana-lizaron dos sistemas diferentes: un monocristal de ferrace-no [20J. (C5H5),Fe. y una mueSlra policrislalina de cohal-IOceno [~lJ, (C5H5),Co. Las mediciones en (C5H5hFe fue-ran tomadas poniendo exactamente en resonancia uno de losdos sitios cristalográficamente no equivalentes. El cristal fueorientado con el eje de simetría es de las moléculas seleccio-nadas a 20° con respecto a la dirección del campo magnéticoexterno. Se debe notar que la rápida rotación de la moléculaen torno a su eje de simetría facilita el estudio ya que todoslos 1H de la molécula resultan equivalentes. Los dalaS en

1200

~•

,1 800

• ,•,400 .' • 12 "n

o

3000

PIGURA 4. Atenu¡:¡cióndel cco de polarización en ferroceno enfunción de t R. Los d¡:¡(osfueron registrados usando la secuenciade pulsos esquematizada en la Fig. 3 con te = 2ms, ts = lms,id = 53JIS y JI = 1, 2. 8, 16. La atenuación es retardada a medidaque la complejidad alcanzada por el sistema es reducida. Las Ifneasrepresentan ajustes con gaussianas con el tiempo característico T~bcomo único parámetro libre. Inserción: Dependenciadelliempo ca-racterístico con n.

(C5H5hCo corresponden a moléculas con su eje de sime-tría perpendicular al campo magnético externo. (éstas son se-leccionadas por frecuencia del espectro de 13C del policris-tal [15)). Las fases y amplitudes de rf de los cuatro canaleshásicos (X,-X,l',-n son sumamente críticas y deben sercuidadosamente calihradas [22J.

La Fig. 4 muestra la amplilud de los ecos de polariza-ción .l1PE para la muestra de ferroceno en función de t R para1l = 1.2.8.16. Podemos observar que esta atenuación decre-ce con n y que en todos los casos la irreversibilidad dinámicase manifiesta como un decaimiento gaussiano. Con esta leyfuncional hemos obtenido un excelente ajuste (líneas sólidas)con el tiempo característico T:~bcomo único parámetro libre[de acuerdo a la Rel. 15, se requiere AlpE(t n = O) = 1 Yunvalor asinlólico OJo El gráfico interno muestra que el tiempodinámico Tmb tiene una dependencia lineal con n. La bue-na relación señal-ruido en el monocristal para n :;:;:1 nospermite asegurar que el decaimiento es gaussiano por dosórdenes de magnitud. Este rcsultado es sorprendente ya queen hase al conocimiento usualmente aceptado uno esperaríaque la atenuación de los PE fuera causada directamente porlas interacciones no invertidas. Estas interacciones residua-les, cualesquiera sean, actúan durante el mismo tiempo tR

indcpendientemente del valor de n. Consecuentemente, losexperimentos indican que la interacción dipolar re\'ersible esla que conrrola el decaimiento de los PE en ferroceno.

La situación de la muestra de cobaltoceno es diferente. LaFig. 5 muestra .\fpE(tn) para n = 1.2.5.8.12. Se eviden-cia un cruce desde una atenuación dominantemente gaussianahacia una exponencial. Esto puede ser explicado como sigue:a pesar que el cohaltoceno tiene la misma red de interacciónque el ferroceno y por tanto una dinámica dipolar similar, elprimero posee una fuerte fuente local de relajación (el Ca pa-

Re\'. Mex. Fís. 44 S3 (1998) 1-6

SURGIMIENTO DE IRREVERSIBILIDAD DINÁMICA EN SISTEMAS CUÁNTICOS DE MUCHOS CUERPOS,. 5

o n = 1• n = 2O n=S

• 0=8E& n = 12

0.1

o 200 400 600 800 1000 1200 1400

1, (J1SJ

FIGURA 5. Igual que la Fig. 4 pero para la muestra de cobaltoccnocon te = 85!,s. ts = 150!,s. td = 851'" Y n = 1,2,5,8,12. lIayun claro cruce enlre decaimiento gaussiano y exponencial. Este cru-ce es originado por un cambio de la importancia relativa entre T~b yTIP' Las líneas continuas representan ajustes del conjunto completode datos con s610 tres parámetros libres (ver texto).

ramagnético) con un tiempo característico T~. Cuando n1,2 el eSlado evolucionado es suficíenlemenle complejo,Tmb < T., Y el efeclo dominanle es la amplificacióndinámica. Sin embargo, cuando la dinámica es suficicnte-menle reducida (n = 8,12, 1G) sc obliene T::'b > TI> Y elmecanismo irreversible se vuelve dominante. Cuando se in-crementa n por encima de 12, se alcanza un comportamientoasintótico para el decaimiento que resulta puramente expo-nencial con T. :::(640:!: 20) 1". ESle ejemplo paradigmáIicomuestra como las inestabilidades dinámicas pueden ser retar-dadas hasta que los mecanismos subyacentes. fuera de nues-tro control, se ponen de manifiesto. El cruce no es observadoen ferroceno ya que la escala temporal de la exponencial ca.rrespondiente está fuera de nuestro alcance experimental. Laslíneas sólidas de la Fig. 5 muestran los ajustes a la ecuación

[ ( )2]tll 1 111MpE(tR) = exp -- - - -,-, .

Tq, 2 T mb

En base a los resultados obtenidos en ferroceno fijamosT~b ::; Qn + b. De esta forma, el conjunto completo de datosfue ajuslado con sólo tres parámelros libres.

Estos resultados experimentales pueden tener consecuen-cias importantes en el futuro desarrollo de teorfas de caos ensistemas cuánticos de muchos cuerpos. Para ver ésto, consi-deremos P1I+I: la matriz densidad al tiempo IR obtenida apartir de la evolución de Po con la ecuación maestra genera-lizada (23) o con la ecuación de Keldysh [6.24) para opera-

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dores de campo. Considerando que la involución es unitaria,U1l = exp( -iJitR/h), la amplitud normalizada de los PE seobtiene fácilmeme:

Mpd2tR) = 2Tr (IIU_1IP1I+I:U~1I)'

= 2NTr (P1IP1I+I:l - 1. (2)

La úllima expresión puede pensarse como el solapamien-to entre dos estados evolucionados desde el mismo estado ini.cíal Po con hamillonianos diferenles. 1/+E y 1/. Desde eSlepunto de vista, el logaritmo de AIPE tiene una sugestiva simi.lilud con algunas definiciones de enlropfa [25]. En problemassemiclásicos se espera un decaimiento exponencial de J/pE.El caso no Irivial es aquél en que 'Y» l/T. depende sólode 1/, lo que manifieSla una fuerIe sensibilidad del sistema aligeros cambios en los parámetros dinámicos. Esta propiedades en sí misma un sello de la presencia de caos (26). Sin em-bargo, nuestro resultado experimental en un sistema cuánticode muchos cuerpos muestra que la atenuación sigue un de.caimiento más rápido (gaussiano). En consistencia con losindicios de nuestras simulaciones numéricas, esto es interpre-tado como una consecuencia de la progresiva disponibilidadde un enorme espacio de Hilhert, hecha posible gracias a ladinámica.

La conclusión principal de nuestros experimentos es quela compleja estructura dinámica que presentan los sistemascuánticos de muchos cuerpos tiene una inestabilidad in-lrínseca muy fuerte hacia la irreversibilidad. Probablementela profunda visión física de Boltzmann vislumbró esta inesta-bilidad. Si bien lenemos una perilla para relardar la dinámicade muchos cuerpos, lo que queda de ella. por pequeño quesea, garantiza un decaimiento irreversible. Cuando es posi.ble alcanzar la escala temporal del proceso que no podemoscontrolar, éste gobierna el tiempo irreversible final.

Agradecimientos

HMP agradece una fructffera discusión con el Prof. ELHahn en una conferencia Gordon y discusiones con F. lzrai-lev. HMP y PRL se beneficiaron con una invitación a Zürichdel Prof. R.R. Ernsl en una lemprana etapa de este trabajo ycon estimulantes comentarios del Prof. A. Pines acerca de re-sullados preliminares. ESle trabajo se realizó en el LANAISde RMN (UNC-CONICET) con apoyo financiero de Funda-ción Antorchas, CONICET. FoNCyT, CONICOR y SeCyT-UNe. HMP y PRL son miembros de la carrera del invesliga-dor del CONICET. GU es becario del CONICET.

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