Rotamerisation and intramolecular proton transfer of 2-(2′-hydroxyphenyl)oxazole,...

13
Rotamerisation and intramolecular proton transfer of 2-2 0 -hydroxyphenyl)oxazole, 2-2 0 -hydroxyphenyl)imidazole and 2-2 0 -hydroxyphenyl)thiazole: a theoretical study Pradipta Purkayastha a , Nitin Chattopadhyay a,b, * a Department of Chemistry, Jadavpur University, Calcutta, 700 032, India b Department of Chemistry, Coimbra University, Coimbra, 3049, Portugal. Received 7 March 2001; revised 8 May 2001; accepted 8 May 2001 Abstract Semi-empirical AM1±SCI) calculations have been performed on 2-2 0 -hydroxyphenyl)oxazole HPO), 2-2 0 -hydroxy- phenyl)imidazole HPI) and 2-2 0 -hydroxyphenyl)thiazole HPT) to rationalise the photophysical behaviour of the compounds exhibiting intramolecular rotation as well as excited state intramolecular proton transfer ESIPT). The calculations reveal that there is a gradual variation in the properties from HPO to HPT through HPI so far as the existence of the rotational isomers in the ground state is concerned. While HPO gives rise to two stable rotamers I and II) in all the common solvents, there is only one stable species for HPT in the S 0 state. For HPI, rotamer II is possible only in the isolated state and/or in solvents of low polarity, but in high polar solvents it gives rise to the normal form I) only. For all the molecules in the series, however, intramolecular proton transfer IPT) takes place in the lowest excited singlet S 1 ) and the triplet T 1 ) states. Combination of the rotamerism and ESIPT gives rise to multiple ¯uorescence bands for the ¯uorophores. Theoretical assignments have been made for the excitation, ¯uorescence and phosphorescence bands. Simulated potential energy curves PEC) in different electronic states reveal that the IPT process is feasible in either of the S 1 and T 1 states but not in the ground state. The ESIPT reaction has been found to be favoured both thermodynamically and kinetically in these electronic states compared to the ground state. However, quantum mechanical tunnelling has been proposed for the prototropic reaction to proceed in the excited states. q 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: 2-2 0 -Hydroxyphenyl)oxazole; 2-2 0 -Hydroxyphenyl)imidazole; 2-2 0 -Hydroxyphenyl)thiazole; Rotamerisation; Intramolecular proton transfer; Potential energy curve 1. Introduction The proton transfer and/or hydrogen atom transfer from one group ZOH, ZNH 2 ) to another sCyO, ZNy) has been recognised to be the most general and important reaction in chemistry [1]. Depending on the situation, the reaction can be intramolecular or intermolecular. The phenomenon may occur by thermal and/or photoinduced activation through a barrierless or a barrier crossing process [2]. Because of its immense potential, excited state intramolecular proton transfer ESIPT) has generated massive interest in recent years [1±42]. This phenomenon has widespread implications in photostabilisers [3], laser dyes [4] and also in the biological ®elds [5]. In Journal of Molecular Structure 604 2002) 87±99 0022-2860/02/$ - see front matter q 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII: S0022-286001)00647-0 www.elsevier.com/locate/molstruc * Corresponding author. Address for communication: Department of Chemistry, Jadavpur University, Calcutta-700 032, India. Tel: 191-33-483-4133; fax: 191-33-473-4266. E-mail address: [email protected] N. Chattopadhyay).

Transcript of Rotamerisation and intramolecular proton transfer of 2-(2′-hydroxyphenyl)oxazole,...

������������ �� �������� ���� ����� ������ ������ ����������������������� ���� ������������������������

�� ���� ������������������������ � �������� �� ����

�������� ������������ ���� �����������������

����������� ���� ����� �������� �� ���� ��� ��������� ��� ���� ��� ������������ ���� ����� � ���� �� ���� ��� � ����� ����� ���!��"

�� ��!�� " #�� � �$$%& ��!��� ' #�� �$$%& � ����� ' #�� �$$%

��������

(���������� �� �)#%*(�+� �� ������ ��!� ��� ��������� � ���� ���������������������� �,�-�� ���� ������������������������� �,�+� �� ���� ����������������������� �,�.� �� ��������� ��� ��������� �� ����!���� �� ��� ������

��������/ �������� ���� ������� � 0��� � �� ���� ���� �������� ���� ����� ������ �1(+�.�2 .�� �� ������ ��!��� ����

����� � � /������ !������� � ��� ��������� ���� ,�- �� ,�. �����/� ,�+ � ��� � ��� ����� � �� ��� ��������� ����� �

��� /���� ���� � � ����2 3���� ,�- /�!� ��� �� �0� ����� ������� �� �� ��� � ��� ��� ���� ��!��� ����� � ���

�� ����� �� �� ��� ,�. � ��� #$ ����2 4�� ,�+� ������� �� � ������ ��� � ��� ������� ���� ��5�� � ��!�� �� ��0

��������� ��� � ��/� ����� ��!�� �� /�!� ��� �� ��� ����� ���� ��� ���2 4�� ��� ��� ���� ��� � ��� ����� ��0�!���

�������� ���� ����� ������ �+�.� ���� ��� � � ��� ��0�� �� ���� �/��� �#%� �� ��� ������� �$%� ����2 ��������� �� ���

��������� �� 1(+�. /�!� ��� �� �������� 6���� � � ��� ��� ��� 6���������2 .������� �� ��/��� ��!� ��� ����

��� ��� �� ������� 6���� � � �� �������� � � ���2 (�������� �������� ���/� ��!� ��1�� � �������� ��� ����

���� ��!��� ���� ��� +�. ��� � � ������� � ������ �� ��� #% �� $% ���� ��� �� � ��� /���� ����2 .�� 1(+�. ��� ��� ��

��� ���� �� �� ��!����� ���� ����������� ���� �� ����� ���� � ���� ��� ���� ���� ������� �� ��� /���� ����2

,�0�!��� 7����� �� ��� �� ������/ �� ��� ������� ��� ��� ���������� ��� ��� �� ��� ��� � ��� �� ���� ����2

� �$$� 1��!��� ( �� � 8292 )�� ��/�� ����!��2

%��&���� ���� ��,�������������������& ���� ��,���������������������& ���� ��,��������������������& ������������& +������� ����

����� ������& �������� ���/� ��!�

����� ������

.�� ����� ������ ��5�� �����/� ���� ������

���� �� /���� ��-,� ��,�� �� ������ ����-�

���� �� ��� �� �/��� �� �� ��� ��� /�����

�� �������� ��� ��� � ������� :%;2 <�����/

� ��� �������� ��� ��� ��� � �� �������� ����

�� �������� ����2 .�� ������� ��� � �� ��

������� ��5�� �������� �� � ��!���� �����/� �

��������� �� � ������� ���/ ��� � :�;2 8� ���

�� �� ����� ��������� �� ���� ���� �������� ����

����� ������ �1(+�.� �� /������� ���!�

������ � �� �� ���� :%*=�;2 .�� �������

�� 0�������� ����� ���� � ������������� :>;�

���� ��� :=; �� ��� � ��� �����/� �� ?��� :@;2 +

A����� �� #��� ���� (��� ���� B$= ��$$�� '"*CC

$$����'B$5$�5D � �� ���� ������ � �$$� 1��!��� ( �� � 8292 )�� ��/�� ����!��2

�++� ($$����'B$�$%�$$B="�$

0002���!���2 ��5�� ���5������

���������/ ������2 )���� ��� ����� ����� <��������

�� ��������� A���!��� E�!������ ��� �����"$$ $>�� +���2 .���

�C%�>>�='>�=%>>& ���� �C%�>>�=">�=�BB2

'(�� � �������) � ���F�����2 �� ��2 ��������������2

��/�� ���� ����� ���� ���� �����/ ���� ���

�����/� ���� ���� �� � ����� /���� � ���

���������� � �������� ���� �����/� ��� � /����

���� ������ � ��� /���� ��� ���� ���� :%;2 +�

��!������ ��� �����/������� ����� ��/����� �

��� �� ���� ����� ���� ��� ���� ���� �� ��� � �����

���� �� � ���� � �� �� )G �� ����� � � ������

�������� :B;2 .�� ��� �����/ ������� �� ���

����� � ���� ���� � ����� ��������� �����

�� ��� ��/��� (����������� 6���� � � �� ���

�������� ����� �� �����/� ��� ��� � :%;2 +� �

�����!�� ���� ��� 4�� �*���� �� ���� ���� ��

��� ���� ��� �� � ��� ��������� �� ��� ����� ���

0��� ��� �������� ���/� ��!� ��1�� �� ��� ������

�������� ��� �� �� � �� ������� ��� ���� ���

��� �� ��� ��������� �� �� ����� ������

����� �� ��� ������ !����������� :"*%%;2 .��

������� �� ���� ��� ������ � ��������� ��

��������� ����� ��� �� ��� !��� ��0 H /������

��� ��� ���/�� �� ��� ��0�� ���7�� � !�������

��� ������ ��� �� ������ ��� ���� �� ��� ���� ��/

���� �� ��� � ���� ������ ������ :>$;2 +�

�� ��� ��� ����� ���� ��� ����� ������ ���

����� �����/� ��� !��������� ��������� ������ ���

������� � ��!����2

.�� ����� ������ ���� � �������� �� �

��� ?��� �� 1(+�. :%B*%';2 .���� � � /��� ����� ��

����������� �� ��� �������� �� ������ �!�������

� ��� ��������� �� ���� ���� � ��������

�!������ :C*=�;2 .�� ����� ����� � ���� ������������������������� �,8-�� �� ���� ���������������������������� �,8.� 0��� ������ �� ����

�� 4��!�� :%C��$; 0�� ������� ��� ����!���� ��

���� ������ 0��� ��������� ����������� �

�������� ��!��2 3����� �� ��2 :�%; ������ ���

������ ��������� �� ����!���� �� ,8- ��/

���������� �������� �� 6���� � � � 0��� �

�� �� �� ���������!�� ����� �� ��� ���2

.�� �� ����� ��� � �� 1(+�. � ,8- ��!� ���

��� ������ �� �!���� 0����� :��*�=;2 .�� �����

������ � ��� �� ���� ������ � �� ���� ��� #%���� 0��� !��� ��0 � ��!���� ���/� :��;2 )� ����

����������� ��� �� �� �� ��� ���������� �� ���� ����

� �������� �� � ��������� � ��!���� ����������

������� ��� �� ��0�� ����������� 6���� � � ��

�������� ���/ ��� ��� ��� ��� ��!����

��� �� :�>;2 .�� ���� � �� �����/� ������/

�� ������ � ��� ����*��� ������������� �

,8- 0��� ����� �!���/���� :�=;2 )���� ����

�������� ����/���� ������ ,8- ���������

�� ��� ��� �!���/���� � �� ���������/����

�!������ ���!���� �� ��� � �������� :�@��B;2

(�!���� �������� �� 0��� ��!� ��� ����������� ���

����������� ?��/ � !����� 0�� :�"*�C�>C*

=�;2

) ��!�� ������ � ���� � ��� ����������

��������� �� ������ �� 6���� � � �� ��� ��

,8+ :���� ���������������������������; �� ����

���� ��� ���� � �� �������� �� �� � ��� #% ����

0�� � ��!� ��� ��� ��� ���� � ��� #$ ���� :>%;2

1(+�. �� ������������ �� ,8+ ��!� ��� ������

��/ ���������� �� ���������!�� ����� �� �

��� ��� �� ��� �� ���������� �� 7�����

���� �� ������ :>�*>=;2 �� �� �� �� ��� ���

����� ��!� ��� ���� � ��� 1(+�. � ,8. :>@�>B;

0���� � ��/� � ��� 6��������� ����!���� �� ���

������ � �������� �!�������� ������ ��

��� ��/���/����2 .�� ����������� ���� � � ��� ���

������� ��� ����� �� �������/ ����� :>";2

1���� � �� �������� �� ���� �� �� ��� ,8. �

!����/ �, � ������� ������ �� ��� ��������

�� ������ �� ��2 :>';2

I� 0���� ��������!���� �� ��� ��� � ���

��������� �� ������ ������ ���� �� �������

����� ���� ���������������������� �,�-�� ���� ������������������������ �,�+� �� ���� ������������������������ �,�.� :>C*=%;2 <����� �� ��2 :>C;

�� J������ �� ��2 :=$; ��!� ����������� 0��� ���

��������������� ����!���!� �� ,�-2 .�� ������

0��� 0� ��������� ���� ��� /������ �������

������ � � ������ K��2 .�� ������� 6�����

� � �� ��� ������ ������� ��������� � ���/�

(����L ����2 .�� ����� 0��� ���������� � ���� ��

��� � ���� � �� � ��� �� ��������� �������� ����

������������/������� ��� ��� � ��� ��� �����

����� �/ � ���� �������� �����/� � ��������

�������� ���/� ���� � 0��� � ���� ���/� �������

:>C;2 J������ �� ��2 :=$; ��� �� 0��� ���� ��� �������

����� �� �������� �� ���� � ,�- ����!���!�

0���� ���� ������� ���� �0� ������� ����� �

��� /���� ���� �� ��� �� �� ���� � ����/�

1(+�.2

) �� �� 0��� � ��� =�@��������� ����!���!� ��

,�+ :>=; ����0 ��� ��/�� � ��� ����������

�������� �� ��� ������2 (���������� �� �����

����!�� ����� ��!� ��� ��� � ��� 0��� ��

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2��''

��� ������������ �� ��� ���� �����/� 7�����

���� �� �� ������2 .�� ����!���� �� ��� ,�+

����!���!� �� ��� �������� �� �� !��� ����!� ��

��� ����� �� ��� ��!�� �� ���/� ������� � ��!�

��� ����!�� � �����/������/ ��!��2 +

������ �� �� 0���� I�J������M�� �� ��2 ��!� ������

,�- �� ��� =������� ����!���!� �� ,�. 6�����

����� ���� �� ��� �� ���� ��� ��������� �� �������

��� �� ��� ������ ��/��� ������� ���� �� ���

��������/ ���� ����/�� :=>;2 .���� 7�����

���� �� �� ������ ������ �0� ��� ��!����

���� ��� ��� ���������� �� �������� � ��� ?��

�� ���� �/��� ����2

+ � ���!��� 0��� :�C;� 0� ������� � �������� ��

�!���/���� �� ��� ��������� �� ��������� �� ,8-�

,8+ �� ,8. �� ������� ��� ������ �� ��� /����

�� �� ���� ���� ��� ��2 3� ��/�� ��� ��������

�� ������ �� ����� ��� ���� ��� ����

������ �� �� ������ �� ���� 0��� ���� �� �����

���� 0��� 0��� ��� ����������� ��2 + ��� �����

0��� 0� ��!� ������� � ������ ����!��� �� ������

���� �� ������� ����� ,�-� ,�+ �� ,�.2

)���� ���� ��� ����� � ���� ������� ���

����� ����� ��� ������ � ��!�� � ��� ��������!�

?��� �� ��� ������ �� ����� ���� ����/���

,8-� ,8+ �� ,8.2 )�����/�� �� ������ ����� ���

���? ��� ����������� ���� ��� ��� ���� ��� �� ���

���� ������ ������ ��� ,�+�� ��� �������� �� ���

����� 0� ��!� �� ������ ���� ��� �� ��/�� !����

�� ��� ��� ����!�� �� �� ��� ��� ����� ���� ����

���� � ��� ����2 3� �����!� ���/�� ���� � ���

��� ������ ���� ����������� ���� 0��� �� ���

�!������� �� ?�� ��� /��2

� ������� �������� ������������

)�����/� ���/ �� ����� �� ��� ��� �� � �

������� ���������� �� �� ������ ��!� ��� �����

����� � ��������� ������ ����� ������ ��� ���/� �����

���� ����� � �������/ ��� ����� ���/��� ��

��� ��!���� � �������� ��� ���� ����2 ) �������

������������ � ���� ������ ����� ����� ��� ��

��� ����������� �� :�C�=>*=C;2 .�� ����������� ��

��� ������ �� �� ������ �)#%*(�+� �� �������

��� ��������� �����/� ����� � �������� ����

�� ���� ���� ���� !����/ 0����� � ����� ������

���� �� ��������� :�C�=B*=C;2 .�� �� ������ �����

���� ��� ����� ��������� ��!� ��� ��0 �� ��� �

!��� 0��� 0��� ��� �������/����� ���� ��� �0�

�������� ���� ���� ����� �2�2 ���>�����������

������������������������� :�C; �� ����L�������

�������������������� :=";2 4�� ��� ����� 0����

0� ��!� ��� ��� ��� ����� ��� �� ��/��

��������� @2$% � �� ����� ���!����� :=B;2 .��

/������� �� ��� ���� ��� �� ��� �������� � ���

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2�� 'C

( ���� %2

/���� ���� ��/ ��� )#% ������2 4�� ��� �� ����

����� 0� ��!� ������� )#%*(�+ �� ������� ���

��� �?/������ ������ %>$ �?/������� 0����

� ���/� 0���0 �� %= �9 ���� ��� /���� ����� ���

��� �/�� ��� ���� ������� ���2 .�� ��� ���� ��

��� �� ������ � ��� ��� � �� ����� ���0����

:�C;2

.�� ����� �/�� ��*%*"*'& �� ( ���� %�

���0�� ��� ������������ ���� �� ��� �������

� �� ���� 0� ����� �� �������� !���� �� ���

����� /������� �� ��������� 0��� ����� ��������

�� ����� ��� /���� ���� ���/� !���� ��� �� � ��

��� ��������� ������� ��������� �� �� � �� ?�

����� ������!� ��������2 3��� ���� �������� ��� �

����� 0� ��!� ��������� ��� (�+ 0���� ��� �����

���/� 0���0 �� � 7���� ��� ���/�� �� ������

����� ��������/ �� ��� /���� � 0��� � ���

�������� �� ���� ��� ���� ���� �#$� #%� $% �� 2�2

4�� ��� �������� ���� ����� ������ �+�.� ��� �

���� 0� ��!� ������� ��� ���� � ���0�� ���

��� ����� �����/� �� ��� �������� /���� �� ���

����/� ���� ��� 0�� � ��� �����/� �� ���

���� ��� 0�� ��� �������� � ������� �!��!�� �

��� ��� � �3'*%>� � ��� ��� ��� �������� :�C;2

4�� ��� /������� �� ��� �������� ���/� ��!�

��1�� ��� ��� +�. ��� �� 0� ��!� �������� ���

/������� 0��� !����� ����� !���� �� ��� ��� ���

��������2 )#%*(�+ 0� ��� ������� �� � �����

��� ���/�� �� ������ ����� �� ��� �� �� �

��� ���K� ���� �� ��� ��� ��� � �������� ��� ����

����2 .�� ������� �� ��� ��� ��4� �� � ��!����

���/� �'� �� ��� ��� +�. ��� ��� �� ��� 6���������

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2��C$

.���� %

17��������� ��������� �� �������� ���������� �� ,�-� ,�+ �� ,�. � �������� ��� ���� ����2 1��/� �'� �� ������ ����� ��� ���

������� � �9 �� ����� ���� ���� ��!���2 3'*%> ������� ��� ��������� ���� � �)G � ���0�� ��� �0� ���� �������� �� �� ��� �����

��� ( ���� %�2 $�*%*"*' � ��� ����� �/�� ���/���� ��!������ �� ��� ���� �������� �� �� ��� �����

#��� ��� ��������� ������ ��� ������� ���� .������� �����

,�- ' �#$� �C>2$%'% �C>2$$B$ �C�2@%$@

� �#$� �2$' $2'" =2@'

3'*%> �2%' >2BC $2CC"

$�*%*"*' $ %@$ $

' �#%� �'C2==>@ �'C2>"B= �'C2=@'%

� �#%� %2$% %2"= >2CB

$�*%*"*' $ %"$ $

' �$%� �C$2C$>> �%�>2''@> �C%2$�CB

� �$%� %2=� %2%C �2=�

$�*%*"*' $ %'$ $

,�+ ' �#$� �CB2$�=' �CB2$$=> �C@2@$""

� �#$� >2'' %2C" B2>>

3'*%> �2>> >2BC %2$$

$�*%*"*' =$ %=$ $

' �#%� �C�2=B$% �C�2��'% �C�2@'>%

� �#%� �2C% �2@" @2>B

$�*%*"*' $ %=$ $

' �$%� �C>2"">@ �C>2"=@� �C>2C>C>

� �$%� >2$= %2'> =2%@

$�*%*"*' $ %'$ $

,�. ' �#$� �C�2�>%' * �C%2"=@B

� �#$� �2@= * =2$$

3'*%> �2%= * %2$$

$�*%*"*' %$ * $

' �#%� �''2C''C * �'C2>>C"

� �#%� %2B� * %2%@

$�*%*"*' $ * $

' �$%� �C$2�$>C * �C$2="%C

� �$%� %2'> * �2==

$�*%*"*' $ * $

��!� ��� ��������� ���� ��� �1� � ��� �����

����/ ��� ���� ����2

.�� ��!�� ���������� �� �������� ���� �� ���

�� ������ ���� ��� ��!���� ���/� ���� � -��

/��L ������ ����� :�C�@$;2 )���/ ���� ���

����� ���� ���� ��!�/ � ������ ����� � � ���

�� ��� ���� ����� �� �� ����� ��!����� ��� ��!����

���/� � /�!� ��

�'��!� � ��� �� � %� �

�> ��� � %� �

0���� �� � ��� ���� ������!� ��������!��� �� ��� ��!��

�� �� ��� �!��� �����2 3� ��!� ���� ��� �������

���� ���� ��/�� ��� ��� �������� /������� � ���

�!��� �������� ��� ��� ���� ���� ���� �'2@$�

'2=B �� '2"� )G ��� ,�-� ,�+ �� ,�.� ���� ��!����2

) ������� �� �? ��!�� ����� ��� ���� �����/�

����/ �� 2 ��!� �� ��� ������� � ��� �����

0���2

� ������� �� ���������

) ������� ���!�� ��� ����� ������� ��

����������� �� ��� ������ �� �� ������ ��!� �������

��� ��������� ���� ��� ������� �� ��� �� ��

����� �� ��� N���� �������/����� ���� ��� ���

��� ����� ��������� �� �0� ���� ���� ����

��!�/ ��� ��� ���� !��� ������ �� ��� ���� ���

�� ��� ����� ����� ����� ���>�����������������

�������������������� :�C; �� ����L���������

������������������ :=";2

�"5" ������������� ���� �

9����� �� ������ ��������� ��� ��� �������� �����

���� �� ���������� �� �� �� ,�-� ,�+ �� ,�.�

� �������� ��� ���� ����� ��!� ��� ��������� �

.���� %2 .�� ����� ������ ��6� � ��� �������� �� ���

����� ���� ��� �!�� ��� ������� ���� �� ��� ��������

����� � ��� /���� ���� ��� ��� ����� ������2

4�/2 %*> ��0 ��� �������� ���/� ���?�� ��� ���

�������� ���� ������� �� ��� ������������ ������

������!� �� ��� ������ � �� ��/ ��� ,�-� ,�+ ��

,�.� ���� ��!���� � �������� ��� ���� ���� ��

������ ��� ����� � �� ��� �������� ����� �����

������� �����2 .�� ?/��� ����� ��� ���/�

���/��� ��� ��� ���� ���� ��� ���/ 0��� �����

��!���� �� �� � ������2

4�/2 % ��!��� ��� ����� � �� ���� ��� ����� ����� ��� �������� ���� ���� ��� ( ���� %� ��� ,�-

� ��� /���� ����2 .�� �� ��� ����������� ����

��� �������� ����� � 0��� :>C*=>;2 .�� �� ������

!���� �� ��� �������� �/�� ��� ��� ����� ����� ��

�������� ���� � ��� /���� ���� ��� ���� �� �� $��� %@$�� ���� ��!���2 .�� ����� ���� ���� � ���

�� ��� ��� ��� ��� ���� � ��� ���/� ���� � ���

������ � �� ��/ �� �� ���� ��!� ��� � ��������

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2�� C%

4�/2 %2 ���� �� ����� ���/� � � �� ��� �� ����� �/�� ��*%*"*'� � ��� #$� #% �� $% ���� �� ,�- ��� �������& � ��!���� � �������2

�������� ��� ��� ��!����� �� ��� ������� �/��

���� %'$�2 .��� ,�- �� � ������ /������� ��

���� �� �� ���� ����/��� ,8-� � ��� /���� ����

� ��� � ��� �������� ���� ������� � � ���� :�C;2

) ������� �� ��� ������� � � ��� ���/�� �� ���

#$ �� #% ���� ��� ,�- �� ,8- ���� �� � ��� ����

�� ��� �������� ��� �� ��� ������ ������� �� ���

������ ���� �� � ������ ��� ����!�� �� � � �����

�� ��� ������ �� ��� �K�/���� ���� :=>;2 .��

������� ���� ��� ���� ��� ������ ��� �� �����

��� ��� ����� ���� ���2 .�� � ��!���� ���/� ���

��� �������� ����������� �� �� ��� ,�- � �����

$2%$' �9 � !� ��� 0���� ���� ��� ,8- 0� �� ��

����� �� �� $2%$% �92 4�� ��� ��!��� �����������

��� � ��� ��� �� � ��/����� �� $2%$@ �9 ��

$2$CB �9 ��� ��� �0� ���� ���� ����� ���� ��!���2

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2��C�

4�/2 �2 ���� �� ����� ���/� � � �� ��� �� ����� �/�� ��*%*"*'� � ��� #$� #% �� $% ���� �� ,�+ ��� �������& � ��!���� � �������2

4�/2 >2 ���� �� ����� ���/� � � �� ��� �� ����� �/�� ��*%*"*'� � ��� #$� #% �� $% ���� �� ,�. ��� �������& � ��!���� � �������2

.�� ��0 ���/� ������� �//�� ���� �� �� � �� ����� � �7��������� �� ������ �����������2 .��� ,�-

�� ,8- ����!� �������� � ��� � ��� ����� � ��

��� ��������� ����� � � ����2

(������ �� ������ 0��� ��� ,�+ ���� ����� ���

�������� �� 4�/2 �2 .�� ����� ��!��� ���� � !� ���

,�+ /�!� ��� �� ����� ����� ��� �� ��� ������� ����� ��� /���� ����2 8��� �� ���� ����� � ��!�� ��

��0 �������� ���� ������ � ������� �� %�=�������

� 0���2 ,�0�!��� � ��/��� ����� ��!��� ����

������� � ��������� �� 0����� ��� ������� ��� ���

���������� �� ��� �0� ��������� ����� ������

����2 )�����/� � ��� �������� ��� � �� � ���!��

� ��0 � ��� ?/���� ��� ���� ��!� �������� �� � ���� �� ��� 7��������� � ��!�� �� ��/���

��������2 3� �� �� ��!� ������ ���� �� ��� �����

�� !����� ��� �������������2 + ��� ���� ����/�� ��

,�+� �2�2 ,8+� ��0�!��� ���� ��� ����� ��� �� ���

�������� ���� ���� ����� � ��� ��� ��!��

������/� ��� ������� ��� ��� ����� �!���� �� ����

� �� ��!� ��0��� ��/� �������� ��!�� :�C;2 .��

��������� ���� �� ��� ��!������ ��� �� ��� ���� �

�� ��� ��, /���� � ,�+ �� ,8+ ������!� �� �-� �

,�- �� ,8- �������� ����� � ��� �������� �� ���

�������2 .�� � ��!���� ���/�� ��� ��� ����� �!���

�� �� �� �� � ���� ,�+ �� ,8+ � ���� �� ��

$2$=@ �9 � !� �� �� ���� ��� ��� ��!��� ��� ��

�2�2 ��� � ��� $2$�= �9 �� $2$�% �9� ���� ��!���2

4�� ���� ,�+ �� ,8+ ��� ����� ���� ��� �� ���

������� ���� ������� �� � �������� �/�� �� =$� ��%=$�� ���� ��!���2

4�/2 > ������ ��0 ���� �������� ������ ������

���� ���� ��� ����� �0� ���� ��� � ��� ����� ����

� ��� � ������������ � � ����2 ������� � ���

������� �� � ��� ��!���� ���� ��� �� /�!� ��

���������� �� ��� ������� ����2 .�� �� �� �����

�� I�J������M�� �� ��2 :=�; ���������� ��� �������� ��

���������2 .�� ������ ��!� ���������� ��� ��

����� � �� ��� ������� �� ,�. ���� � /������ �/��

��� ���� ��� �� ��� ��� K���/ ��� ����� �� ���

����� ��/ � ,�. �� ��� ����0�/ ��� ����

�0���/ !������� 0������ ��� ������� � ����� ��

� ���!� �� 0������?�� ��������2 ,8. ����!� �

��� ��� ��� ��� 0�� � ,�. � ��� ���� � :�"��C;2

�"�" 6�� !����� ��� ������� � �������

+ ��� � ��� 0� ��!� ��/�� ��� �� �������

6���� � � �� �������� � � �� ��� �� ,�-�

,�+ �� ,�. � ��� ���� ��!�� �������/ �

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2�� C>

.���� �

)�/��� �� �� ������� 6���� � � �� �������� � � �� ��� �� ,�- � �������� ��!�� � ���� �� �� ������ ���/�� ��9�2 �2�2

��� ��� ���!���������� �� �����

(��!�� (�� �� 1� ������ 4����� � � �������� � �

��� 2 1���2� ��� 2 1���2� ��� 2 1���2� �����

�� � �� �

#����� � ������� � >2B$ >2'% >2'' >2@" 2�2 �2%% 2�2

�� >2BB >2'" =2$$ >2B$ >2BB �2$C 2�2

��� * * * �2CC �2B$ %2=B 2�2

�������� � >2B$ >2'� 2�2 >2@" 2�2 �2%% 2�2

�� >2BB >2'" 2�2 >2B$ 2�2 �2$C 2�2

��� * * * �2CC 2�2 %2=B 2�2

1����� � >2B% >2'> >2C> >2@" 2�2 �2%$ �2>$ �%��

�� >2BB >2'" =2$B >2@C >2B$ �2$C �2'$ �%��

��� * * * �2C> �2"$ %2== 2�2

) ��������� � >2B% >2'> >2CB >2@" 2�2 �2%$ 2�2

�� >2BB >2'" =2$B >2@C >2B$ �2$C 2�2

��� * * * �2C> �2"$ %2=> 2�2

3���� � >2B% >2'> >2C' >2@" 2�2 �2%$ 2�2

�� >2BB >2'" =2%$ >2@C >2@@ �2$C 2�2

��� * * * �2C> �2"C %2=> 2�2

� .�� ����������� !���� ��!� ��� ���� ���� ���2 :=>; �� �� �����0�� �������2

��������2 (� �� � ���� �� ����/���� ��!�� ���

��!���� ����� ��7���� � ����� ����� ��� ���

��� 6���� � � �������� :@%�@�;� ��� 6���������

���� ��� � ��!���� ������ 6���� �/2 ,� �� ���

�� ���� ���� ��� ��!� ��� ������� �� 6���� �

���� ��� ��!���� #% ���� �� ��� ��������/

4�� �*���� #$ ����2 I���0��� ��� �� ������

�� ��� ��!� ��� ����������� 0��� ��� �������

���0�� ��� ��!���� #$ �� ��� 4�� �*���� #%����2 (������ �� ������ 0��� ��� ?�� �� ���� �������

���� �� ��� ���� ��� ��!� ��� ��������� �� /�!�

� ��/��� �� ����� �������� � � �� ���2 .��

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2��C=

.���� >

)�/��� �� �� ������� 6���� � � �� �������� � � �� ��� �� ,�+ � �������� ��!�� � ���� �� �� ������ ���/�� ��9�2 �2�2

��� ��� ���!���������� �� �����

(��!�� (�� �� 1� ������ 4����� � � �������� � �

��� 2 1���2 ��� 2 1���2 ��� 2 1���2

�� � �� �

#����� � ������� � >2"$ >2CB 2�2 >2@% 2�2 �2%C 2�2

�� >2"C >2'" 2�2 >2"@ 2�2 �2%C 2�2

��� * * * �2'> 2�2 %2@% 2�2

�������� � >2"% >2C" 2�2 >2@$ 2�2 �2%C 2�2

�� >2"C >2'" 2�2 >2"@ 2�2 �2%C 2�2

��� * * * �2'� 2�2 %2@% 2�2

1����� � >2"" =2$> 2�2 >2=" 2�2 �2%@ 2�2

�� * >2'' * * * * *

��� * * * �2"$ 2�2 %2=> 2�2

) ��������� � >2"" =2$> 2�2 >2=" 2�2 �2%@ 2�2

�� * >2'C * * * * *

��� * * * �2"$ 2�2 %2=> 2�2

3���� � >2"' =2$> 2�2 >2=B 2�2 �2%@ 2�2

�� * >2'C * * * * *

��� * * * �2BC 2�2 %2=> 2�2

.���� =

)�/��� �� �� ������� 6���� � � �� �������� � � �� ��� �� ,�. � �������� ��!�� � ���� �� �� ������ ���/�� ��9�2 �2�2

��� ��� ���!���������� �� �����

(��!�� (�� �� 1� ������ 4����� � � �������� � �

��� 2 1���2� ��� 2 1���2� ��� 2 1���2�

�� � �� �

#����� � ������� � >2�" >2=@ >2B@ >2�> 2�2 �2$� 2�2

��� * * * �2=$ �2>" %2�B 2�2

�������� � >2�" >2=@ 2�2 >2�> 2�2 �2$� 2�2

��� * * * �2=$ 2�2 %2�@ 2�2

1����� � >2>$ >2=" >2"� >2�� 2�2 �2$$ 2�2

��� * * * �2=$ �2=B %2�> 2�2

) ��������� � >2>$ >2=" >2"� >2�� 2�2 �2$$ 2�2

��� * * * �2=$ �2=B %2�> 2�2

3���� � >2>$ >2=' 2�2 >2�� 2�2 �2$$ 2�2

��� * * * �2=$ �2=' %2�> 2�2

� (� � 0� �� �� ��!� ��� ����������� !���� ��� ��� ,�. ����� ��� ���� � ��� ����� ����� �� ��� �� ���� ������ ��� ���� �����������������=��������������� �� ���� ��!� ��� ���� ���� ���2 :=>;2

�� ���� ��/��� �� ��� ����� ���� ���� ����

��� ������� � .���� �*=2 +� � ������� �� �����

���� ���� ��� ������ �� ��� ����������� ��������

��� ��� ��0�� �� � ��/��� ���/� ������� �� ���

�� ������ �������� ������2 .�� � �� ��� ���

�� ������ �� ��� ������� ��� $*$ ������� ���

���0�� ��� #$ �� #% ����� 0���� ��� ���������

/�!� ��� �� �������� ��� 0��� ����� ������

�����/ �� ��� ������� �� ��� ����� !��������� ��!��

�� #% � 0���2

+� � ��0 ���� ��� ��� ���� ���� ���� ����

����� ����� ��� �0� ��� ���/ �� ���� �/��� ����

�� ��0�� �� �� � �� � ����� �� �� ��2 .�� �� ��

����� ��0 �������� ��/��� � ������� ���/�� ���

��� �� ������ �� ��� /���� ���� �� �� �� ���� �� ���

�� � ���� ��� �� ��� �� � ���� ��� ,�- �� ,�+�

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2�� C@

4�/2 =2 (�������� �������� ���/� ��!� ��� ��� +�. ��� � �� ,�- � ��� #$� #% �� $% ���� ��� �������& � ��!���� � �������2

4�/2 @2 (�������� �������� ���/� ��!� ��� ��� +�. ��� � �� ,�+ � ��� #$� #% �� $% ���� ��� �������& � ��!���� � �������2

�//���/ ���� ��� ��� ���� ������� � #$ � #�� �2

4�� ,�.� ��0�!��� ��� � ������� ���/�� ��� ���

������� �� ��� �� � ���� � ��/��� ��� ��� �����

�������2 + �� ��� ��� ��� ��� ����� ��� �������

����� �������� ���/� !���� ��� ������ ���� ��

��� �� ������ #$*#�� � ���/� /�� �.���� �*= /�!�

��� ������� ���/�� ���� #$ �� ��� ��0�� �� � ��

�� � �/��� �����2 +� ��� ����� ���� ��� �� ���

�� �? ����� ��� 0���� ��� �� �� ������!� ��

0��� ��� ��!��� 0�� � �� �� ��� ������� �

��� �� ������� ��� ��������� �� ������ ��� � �

#$ � #�� � ������ ��� #$ � #�� �2 1� ������ �� ���

��/��� �� � ����� ��0�!��� ��� �� ���� � ��� �� ��

����� 6���� � � �� �������� � � ���/�� � ���

�� ���� 6��������� �7��������� �� ��� ��0�� �� ����

�/��� �� � ���� ������ 6���� � � �� ���������

� �2 .�� ��� ��/��� �� ��� 6���� � � ��

�������� � � ��� ����2

�"�" ������������� ���� �������

I��� ��� ������ �� ��� ����/�� ���� �����

,�-� ,�+ �� ,�. ����/� �� ���� ���� ���������

���� ����� ������ �1(+�.� ��� � ����� ����� �������2 .�� �������� ���/� ��!� ��1�� ��� ���

1(+�. ��� � ��!� ��� �������� � #$� #% �� $%

���� ������/3'*%> �� �� ���� � ��� ��� ��� ����

�����2 4�/2 =*B ������� ��� �������� ��������

���/� ��!� ��� ��� 1(+�. ��� � �� ���� ���� ����

���� � ��� ������� ���� �0��� � � ������ ��!��2

.�� ?/��� ������ ��!��� ���� ��� ��� ����� 6�����

������ ��� �������� �������� :�����/� ���������

���� ����� ������ �+�.�; � ��� /���� ���� ����

�� ��������� ���2 ,�0�!��� ��� ��� ��� �� ���

��������� � ��� #% � 0��� � � ��� $% ����2 .���

��� ��� ��� � ����������� ���� ���!������� � ���

/���� ���� ��� �� � ��!����� � ��� ��0�� �� ����

�/��� �� ������� ����2 �������/ ��� �����

��� �� ��� ��� ��� ��� ���� ��� �� ������ ��!���

���� ��� � ��!���� ������� ��� ��� ��� � � 7���� ��/�

��� ��� ����� ���� � ��� /���� ���� �����/ �� ���

�������� �� � ����� ��� �� ��� ��� � ���� ���

����� ���� �� !��02 .�� ������� �� ��0�!���

���� �� ����� ����� � ��� ����� ��� ���� ����

��!����/ ��� 1(+�. ��� � � ���� ����2 .��� ��

� ��!����� ���� ������/� ��� +�. ��� ��� � ��

����0�� ��� ���� ���� � ��� /���� ����� ����

����������� ���� � 0��� � ����� ����� ��� 1(+�.

��� � � ��!����� � ��� #% �� $% ����2 .���� @

����� ��� !���� �� ��� ����������� ��4� ������ ��� �������� �� ��� ����� ��������� �'� ��

��� � ��!���� ���/�� ��� ,�-� ,�+ �� ,�.

� �������� ��!��2 ��/����/ ��� +�. ��� ��

���� ��� �� ��� ����� ���� ����!� �������� ��

��� ��������/ ���� ����/�� �4�/2 B�2 .��

��/����� �� ��� ��� ��� �������� ��0�!��� ������

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2��CB

4�/2 B2 (�������� �������� ���/� ��!� ��� ��� +�. ��� � �� ,�. � ��� #$� #% �� $% ���� ��� �������& � ��!���� � �������2

��� ��� �0� ���� ��� ������ �� ��� �� ��� ������� �

� ��� �������� ���/� �� ��� ����� ��� �� ���

�������� ����� ���� �0�/ �� ��� ���� � �� ���

��������� ����� ��/ ���� 0��� ��� ������ � ��

��/ � ��� ������ �� ��� ���� ����2

+� � �������� �� ��� ���� ��� �� ������ � ��!����

������� ��� ��� ����� ������ ��� � 0���� ���

���� � ����� ��������/ #% ��� �� ���� ���

7���� ��/� �.���� @�� ������/� �� � ��0�� ���

���� � ��� #$ ����2 -�� �� ������ � ��!����

������� �� ��!� ������ ���� ��� �� ������ ��

J������ �� ��2 :=$; �� 4���M �� ��2 :=�;� ��� ?��

/���� �������/ ��� ������� ��� ��� ��� � � ,�-

� ��� #% ���� � $2"= �9 0���� ��� ����� /����

�������/ ��� ������� ��� ,�+ � ��� ��0�� �� � �/���

���� � $2B" �92 ,�0�!��� ���� ������� ��� ��� ��/�

��� ��� ����� ������ ��� � �� �� ��������

0���� ��� �������� �� ��� �� �� � ����� �� ���� #%����2 4���M �� ��2 ��!� �� ������ � ��0�� ������� �

��� �� � ���� �� ,�+2 )�����/� ��� �� ������ �

,�. ��0 � ��/���� ��0�� � ��!���� �������

�$2"$ �9� � ��� �� � ���� ��� ���� � ��� �� �

����� ��� ��� ����� �0� ���� ��� �� ������ ���

�� /�!� ������ �����2 .��� 0� ���� ���� ���

��� ��� ���� ��� � � ��� ��0�� �� ���� �� � �/���

���� ��� ��� ��� ���� ���� ���� � /�����2

J������ �� ��2 ��!� ������� � ������ ����

��� ��� � ����� ��� � �� ����� ������ �� �����

���� ���� ������� ��� ,�- �� ��!� /�!� �

��������� ��� ��� � ���� � �� ��� ����� ������

��� � � ��� �� ���� ���� �� ������/ � �����

��/ �� ���� :=$;2 -�� ����� ������ 0������

� ��������/ ��� � ����� ����� ���!��� �

� ������� ������������ �� ��� ���������� �� ��� �����

������ ��� � � �������� ���� ���� ���� ��� �������

����� ���� �� !��02 ,�0�!��� �� ��� �� ���!��� �

��������� ���� ��� ����� ���2 + ��� 0��� J������

�� ��2� 0� �����!� ���� ��� ��� � ��� ��� �����/�

7����� �� ��� �� ������/2

� ����������

.�� ������������ �� ��� �������� ���� �����

������ � ,�-� ,�+ �� ,�. ���� � ��� ���

�� ��� ��������� �� ��������� �������� �� �� � ��

���� ���� ���2 3� ��!� ���� � ������� ������

��������!���� �� �� �� ��� ����!���� ��

��� ��� ������ � � ������� ���� �� � ���

���� � �� ���� ����/���� ��!��2 .��

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2�� C"

.���� @

��� ������ � ��!���� ���/�� �'� � � �9� �� ��� ��� �������� ��4 � �9� ��� ��� �������� ���� ����� ������ ��� ��� �� ,�-� ,�+ ��

,�. � #$� #% �� $% ����

#�����5(��!�� (���� ,�- ,�+ ,�.

'� �2 �4 '� �2 �4 '� �2 �4

9� ��� #$ %2>%% �$2@$' %2%@C �$2@�> %2�%� �$2=C%

#% $2'>= �$2$%$ $2"== �$2%>� $2'>= �$2>B%

$% %2%C> �$2%�B %2$$C �$2%C> $2CB� �$2�'=

#����� � ������� #$ %2�'> �$2=@> %2%%> �$2==$ %2%"C �$2=B�

#% $2'>@ �$2$@' $2">@ �$2%C" $2'>C �$2>@B

$% %2%'B �$2%>' $2C'" �$2��% $2C@" �$2�C�

�������� #$ %2�"C �$2==" %2%$' �$2=>% %2%"@ �$2=@C

#% $2'>@ �$2$B> $2">> �$2�$= $2'=$ �$2>@@

$% %2%'@ �$2%=$ $2C'@ �$2��= $2C@B �$2�C>

1����� #$ %2�== �$2>'$ %2$@% �$2>�C %2%>@ �$2=�>

#% $2'>@ �$2%�� $2"�� �$2�'" $2'=B �$2>='

$% %2%"" �$2%@@ $2C@" �$2�@" $2C@$ �$2>$>

) ��������� #$ %2�=� �$2>"" %2$=' �$2>�= %2%>> �$2=�%

#% $2'>@ �$2%�@ $2"�� �$2�'" $2'=B �$2>='

$% %2%"" �$2%@B $2C@B �$2�@C $2C@$ �$2>$>

3���� #$ %2�=% �$2>"= %2$=B �$2>�$ %2%>% �$2=�$

#% $2'>@ �$2%�" $2"%B �$2�C@ $2'=" �$2>="

$% %2%"" �$2%@B $2C@@ �$2�B$ $2C@$ �$2>$=

���!� ����� �� ��� ������� �� ��� ���� �� ���

�����0�/ ����!�� ���� ��/����/ ��� 6����������

%2 + !� ��� �� � ���� ��!��� ,�- /�!�

��� �� �0� �������� ���� � ��� /���� ����

�����/� � ������� ����� ��� �/�� ��� �� ��/

��� ����� ��/ �� ��� ����� ��/2 ,�.� � ���

����� ���� ����� � �������� �� ��� ������� ���������/ �� ��� ����� � �� ��� ����� ���� ��� ���� ��� � � ������2 4�� ,�+� ��0�!��� ���

������� ���� � ������ ��� � � ������� ����

��5�� � ��!�� �� ��0 ��������2 + ��/��� �����

��!�� �� /�!� ��� �� ��� ����� ���� ��� ���2�2 )�� ����� ���� ���� ���� ����!� �������� � 0�

����� ��� �������� ���� ����� ������

��� �2 .�� ��� ��� � ����� ��� � ��� /����

���� ���� ����������� � 0��� � �����

���������2 8��� ���� �� ���� ��0�!��� ��!���

��� 1(+�. ��� � � ��� #% �� $% ���� �������

�� ��� /���� ����2 O����� �� ��� �� �����

��/ �� ��� ������� �� �� �������� ��� ���

����� ������ ��� � �� ��� ���2

�������� �������

4�� ��� ���� � ���� ��� ��� �� �� ( ����?

�� +������� ����� � �� ��� <�������� ��

( �� � �� .� ����/�� J�!�2 �� +���� � /���������

� ��0���/��2

����������

:%; 1242 ������ 92 J���� ������������ ��� ���� ������ ��

,���� I���� %C"@2

:�; )2 <������ 42 I������ )2,2 P�0���� ����2 ���2 �$" �%CCB�

=""2

:>; <282 -L����� J232 ( ���� <2�2 �������� )2 Q�!������

A2 ���2 ����2 C@ �%CC%� %$�@�2

:=; �2.2 ����� #2I2 #������� #2)2 1��(����� A2 ���2 ����2 C"

�%CC>� �B%'2

:@; J2�2 I�� 12(2 )0��� #2)2 1��(����� A2 ���2 ����2 C@

�%CC%� %$==�2

:B; R2 <�� �2 (������ )2R2 J���� <2 #�K������ <2�2 �����

R2 8����� ������� A2 ���2 ����2 C' �%CC=� C%�B2

:"; 82A2 ( �0����� I2)2 ������� �282 ,����� A2 ���2 ����2 CB

�%CC�� >@C%2

:'; �2�2 1���/� .�2 )�����1/����� #2)2 �����/����

32 .����� A2 ����2 ���2 C" �%CC>� >C%=2

:C; 32 4���� .2 1������ ����2 ���2 I���2 %'C �%CC�� @B@2

:%$; 32 3�� ���� ,2 ����� 32 4���� 42 I�S����� .2 1������

����2 ��� I���2 %B@ �%CC$� �'2

:%%; 42 I�S����� .2 1������ 32 R����� ����2 ���2 I���2 %='

�%C''� %%C2

:%�; R2�2 +/���� #2)2 1��������� A2 )�2 ����2 (� 2 CB �%C"=�

%B'�2

:%>; )2 <������ �2 (����� ����2 ���2 I���2 �%C �%CC=� C%2

:%=; #2 3�� ���� ,2 ����� 32 4���� 42 I�S����� .2 1������

A2 ���2 ����2 C@ �%CC%� %C%'2

:%@; )2 <������ A2 ���2 ����2 C' �%CC=� %>%>%2

:%B; (2A2 4�������� I2J )����� A2 ����� ���2 ���������2 )�

����2 "@ �%CC>� �%2

:%"; (2#2 -���� �2J2 8��0� ���/�2 ��� �2 R���2 %C �%CC=� =@2

:%'; <2 I�J������M�� � (2#2 -���� �2J2 8��0� ���/�2 ��� �2

R���2 %C �%CC=� �%%2

:%C; #2<2 ����� (2 4��!��� A2 ����2 (� 2 8 �%CB"� >%"2

:�$; #2<2 ����� (2 4��!��� A2 ����2 (� 2 8 �%CB"� >�%2

:�%; J2A2 3������ #2 #����/� (2 ( ������� 42 <�S��� ����2 ���2

"" �%C'>� �%>2

:��; )2 #�������� )2 J����0��� ����2 ���2 I���2 C$ �%C'��

%��2

:�>; )2 #�������� R2,2 J������� A2 ���2 ����2 C$ �%C'B�

@@$>2

:�=; 32 )��(��?� R2,2 J������� 82 �� ���� A2 ���2 ����2 C@

�%CC%� %$@$>2

:�@; (2 R���� (2�2 8���� �2 �������������� +�2 A2 ����2 ) >=

�%CC@� @@2

:�B; 12I2 ������� A2 <��� +2#2 3����� A2 ���2 ����2 %$$ �%CCB�

%CB'%2

:�"; (2 ��/����� )2 +���� R2 #����� E2 ��/������ A2 ���2 ����2

C" �%CC>� %%>'@2

:�'; (2 ��/����� A2 R������ .2 4�K��� ��� R2 #����� E2 ��/��

����� A2 ����� ���2 ���������2 )� ����2 %�� �%CCC� %@%2

:�C; �2 ����������� �2 �������������� ���2 ����2 ����2 ���2

� ��$$$� �$>2

:>$; #2)2 ���� #2�2 ���� A2 ���2 ����2 CC �%CC@� %�=@B2

:>%; ,2R2 (���� (2R2 <�/��� ����2 ���2 %$� �%C'B� >>"2

:>�; R2 <�� �2 (������ <2 #�K������ R2 8����� ������� ����2

���2 I���2 %C' �%CC�� ==>2

:>>; #2�2�2 �����/���� 42 �����/����������� #2 #�7����� ���2

����2 ����2 ���2 % �%CCC� �@>2

:>=; #2 8��S���� #2 #�7����� A2I2 ��M����I����� 42 �����/����

������� A2 ���2 ����2 %$� �%CC'� %$">B2

:>@; .2 1������ 82 ( ������� ����2 ���2 I���2 %=$ �%C'"� �C>2

:>B; .2 1������ 82 ( �������� #2 I���� �2A2 8�S������ ����2

���2 I���2 %=' �%C''� %%�2

:>"; �2)2(2 ������� �2J2 8��0� 42 9������� 32 �����/� A2 ����2

(� 2 4������ .��2 C$ �%CC=� @C2

:>'; �2)2(2 ������� �2J2 8��0� ����2 ���2 I���2 %@> �%C''� "2

:>C; )2 <������ 42 I������ )2 P��� ���������� 42 )����

J������ A2 ���2 ����2 C' �%CC=� %�%C'2

:=$; 92 J������� #2 #����� A2#2 I�� �� 42 )����J������ )2

<������ A2 ���2 ����2 %$$ �%CCB� %C"'C2

:=%; I2 I�!� ���!�� 92 1 ��!� P2 (����� ���� A2 ���2 ����2 C"

�%CC>� >$B2

:=�; #2 4���M� #2 <���� #2 (���T� I2 )����0� �� A2 ���2 ����2

) %$> �%CCC� ==%>2

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2��C'

:=>; <2 I�J������M�� � 92)2 R������!� �2J2 8��0� 32 �����/� A2

����� ���2 ���������2 )� ����2 %>$ ��$$$� %$%2

:==; .�2 )�����1/����� .2 8������ �2�2 1���/� #2)2

�����/���� 32 .����� ����2 ���2 %B> �%CC�� =>2

:=@; 82 <� �� A2 ���2 ����2 C= �%CC$� @"@�2

:=B; �2 ����������� �2R2 8����� ������� (2�2 8���� �2 ����������

����� ���2 ����2 ����2 ���2 % �%CCC� >�@>2

:="; �2 ����������� ��2 <2 .���� A���!��� E�!����� ��� ��

���������2

:='; �2 ����������� (2�2 8���� �2 �������������� A2 #��2 I�7���

'' ��$$$� >>2

:=C; �2 ����������� �2 �������������� A2 #��2 (��� �2� @"$ ��$$%�

%="2

:@$; �2A242 8�S�� ���� .����� �� 1�� ���� ������������ 9��2 +�

1��!���� )�������� %C'>2

:@%; �2A2 ������� <2J2 .������� �� �2 ��������� A2(2 #����� �1�2��

O��������!� .������� �� (�����5(��!�� +���� ���� 9��2 +�

1��!���� )�������� %CC=2

:@�; �2 ����� R2 8����� ������� 82 8�/ ��� ����2 ��!2 %$$

��$$$� �$%>2

" ��*�������� +" ������������ , ������ -������� #�������� .�� /����0 1�2�� CC