par Bassem SALEM - Thèses de l'INSA de...

N° d’ordre : 03ISAL0027 Année 2003

THESE

présentée

DEVANT L’INSTITUT NATIONAL DES SCIENCES APPLIQUEES DE LYON

pour obtenir

LE GRADE DE DOCTEUR ECOLE DOCTORALE : Matière condensée, Surfaces et Interfaces

SPECIALITE : Matériaux de Lyon

par

Bassem SALEM

Maître ès Sciences

SPECTROSCOPIE OPTIQUE DES ILOTS QUANTIQUES D’InAs/InP(001) POUR LA REALISATION DE COMPOSANTS

OPTOELECTRONIQUES EMETTANT A 1.55 µm

Soutenue le 04 Juillet 2003 devant la Commission d’examens Jury : MM. KARRAI Khaled Professeur Rapporteur MARIE Xavier Professeur Rapporteur

GUILLOT Gérard Professeur Président BREMOND Georges Professeur Directeur de thèse MAAREF Hassen Professeur Examinateur GENDRY Michel Directeur de recherche CNRS Examinateur BENYATTOU Taha Chargé de recherche CNRS Invité

Cette thèse a été préparée au Laboratoire de Physique de la Matière de l’INSA de LYON

Remerciements

Ce travail de thèse a été réalisé au Laboratoire de Physique de la Matière (LPM) de l’INSA de Lyon. Je remercie Monsieur Gérard GUILLOT, directeur du LPM, de m’avoir accueilli pour ce travail de thèse et d’avoir présidé le jury de soutenance. Je tiens à le remercier particulièrement pour le suivi ainsi pour que ses conseils précieux au cours de ma thèse. Je souhaite exprimer ma gratitude envers Monsieur Georges BREMOND qui a dirigé ce travail de recherche. Ses compétences scientifiques, ses conseils et sa qualité humaine ont permis de réaliser ce travail dans un climat très favorable. Je le remercie pour la confiance et l’autonomie qu’il m’a donné. J’adresse ma profonde reconnaissance et mes sincères remerciements à Monsieur Michel GENDRY, Directeur de recherche au CNRS, pour tous ses conseils précieux et son encouragement continu durant trois ans. Merci Michel pour toute l’aide et aussi pour ta sympathie. Je garderais forcément de très bons souvenirs. Merci pour ta participation à la correction de mon manuscrit. J’exprime mes sincères remerciements à Monsieur Khaled KARRAI et à Monsieur Xavier MARIE d’avoir accepté de rapporter ce travail. Je les remercie de l’intérêt qu’ils ont montré pour ce travail, leurs remarques rigoureuses et leurs conseils se sont révélés très enrichissants. J’ai grandement apprécié au sein de mon jury la présence de Messieurs Hassen MAAREF et Taha BENYATTOU. Leur connaissance dans le domaine des nanostructures a été pour moi très enrichissante. Un merci spécial à Taha pour toutes les solutions à mes nombreuses questions et son humour. Coté collaboration, merci tout d’abord à Monsieur Michel GENDRY, Mlle Christelle MONAT et Monsieur Julien BRAULT du LEOM qui sont à l’origine de l’essentiel des élaborations des échantillons. Je remercie également Olivier Marty pour les images TEM. Je remercie aussi Fredj HASSEN et Monsieur Hassen MAAREF du Laboratoire de Physique des Solides de la faculté des sciences de Monastir (Tunisie) pour leur soutien scientifique et moral. Patrice MISKA et Jacky EVEN merci pour la modélisation de la structure électronique des fameux îlots quantiques d’InAs/InP(001) « EP859 ». Merci aussi à Anouar JBELI et Xavier MARIE pour l’intérêt et l’aide qu’ils m’ont fourni pour faire les jolies manips résolue en temps.

Je remercie le Consul Général de Tunisie à Lyon Monsieur Slah Romdhane, Monsieur Ghanem Marrakchi, Monsieur Mohamed Ben Othmane, Monsieur Hadj Salah et Monsieur Mahmoud Ouderni d’avoir assisté à ma soutenance de thèse. Merci à tous. Merci également aux membres permanents de l’équipe MCMO du LPM pour leurs conseils et leur bonne humeur : Jean Marie, Régis, Catherine. J’ai pu bénéficier au cours de ma thèse de leurs compétences multiples. Merci Kader, merci Anne. Je remercie les techniciens du LPM, Manu, Robert, Philippe, Joëlle, Evelyne et les secrétaires Séverine, Claude, Patricia, Martine et Meriem pour leur sympathie et leur bonne humeur. J’ai sincèrement apprécié, durant ces trois années, la bonne ambiance et la solidarité qui règne entre les doctorants. Je tiens donc à remercier tous les doctorants grâce auxquels ces années resteront pour moi autre chose qu’une aventure scientifique. Matthieu (SNOM) www.prizee.com, Aldrice (TUNVIC-MOUSTIC), Vincent (BQs InAs/GaAs), Stéphane, Philippe, Mehdi (Tawrik), Nicolas 1 (Salle de manip d’Aldrice), Arnaud, Séb1 & 2, Youjean, Jorge, Ilham, Cyril, Charles, Jérémy. Je remercie aussi les « anciens » thésards : Nabil « boulboul, X », José, Yohan, Laurent, Liviu, Stéphanie, Bab, Lilian, Christophe, … Merci à Philippe et Djamel «en effet » pour leur aide. Merci à mes copains et mes copines de la faculté des sciences de Monsatir : Ridha, Larbi, Faouzi, Maha, Mister Bouraoui « Boura : habitué du 9 rue Clos Suiphon 69003 Lyon », Malek, Nejeh, Fredj T, Hassen S, Sarra, Nerjes,… Un remerciement particulier à tous mes copains et mes copines en Tunisie (Enfida): Ies, Ied, Anis, Zied, Fakhri 1 & 2, Marouane, walid, Karim, Rimel, Sana, Nizar, Sassi (3S), Mehdi,…. Un grand merci à tous les membres du Bureau des Etudiants Tunisiens à Lyon : Nadia, Imed, Aouatef, Mehdi, Manel, Wafi, Hager, Rafik et Tarek (www.retal.org). Je remercie aussi tous les adhérents du BDE. Un remerciement particulier à Tata Jannet. Je remercie tous mes copains et mes copines à Lyon : Mohamed, Hammadi, Chaker, Othman,Walid, Sarhane … Je ne pourrais pas finir sans inclure dans ces remerciement les personnes les plus chères qui ont supporté mon indisponibilité : mes parents, ma famille, ma femme et tous mes proches.

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Sommaire 4

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Table des matières

INTRODUCTION GÉNÉRALE ............................................................................................ 9

CHAPITRE 1 INTRODUCTION AUX NANOSTRUCTURES SEMI-

CONDUCTRICES ................................................................................................................. 12

1.1 DES MATÉRIAUX MASSIFS AUX BOÎTES QUANTIQUES........................................................ 13

1.1.1 Effet de confinement ....................................................................................................... 13

1.1.2 Dimensions caractéristiques des nanostructures ............................................................. 17

1.1.3 Homogénéités des nanostructures ................................................................................... 18

1.2 MODE D’ÉLABORATION DES BOÎTES QUANTIQUES ........................................................... 19

1.2.1 Lithographie .................................................................................................................... 19

1.2.2 La croissance auto-organisée Stranski-Krastanov........................................................... 20

1.2.3 Croissance sur substrats gravés ....................................................................................... 25

1.3 PROPRIÉTÉS OPTOÉLECTRONIQUES DES ÎLOTS QUANTIQUES .......................................... 26

1.4 CROISSANCE AUTO-ORGANISÉE DES ÎLOTS QUANTIQUES D’INAS/INP : ÉTAT DE L’ART 29

1.5 APPLICATIONS ................................................................................................................... 30

1.5.1 Laser à semiconducteur ................................................................................................... 30

1.5.2 Laser à fils et à boîtes quantiques.................................................................................... 31

1.5.3 Photodétecteurs infrarouge.............................................................................................. 32

1.6 CONCLUSION...................................................................................................................... 33

CHAPITRE 2 CROISSANCE ET MORPHOLOGIE DES ÎLOTS QUANTIQUES

D’INAS/INP(001) ................................................................................................................... 34

2.1 LES ÎLOTS QUANTIQUES D’INAS/INP SUR INP(001) ......................................................... 35

2.1.1 Condition de croissance des hétérostructure ................................................................... 35

2.1.2 Optimisation de la croissance des îlots quantiques ......................................................... 35

2.1.3 Echantillons étudiés et caractéristiques des îlots............................................................. 36

2.2 LES ÎLOTS D’INAS/ALINAS SUR INP(001)......................................................................... 37

2.2.1 Conditions de croissance des hétérostructures ................................................................ 37

Sommaire 5

___________________________________________________________________________

2.2.2 Conditions de croissance des îlots d’InAs....................................................................... 38

2.2.3 Croissance des fils quantiques......................................................................................... 38

2.2.4 Croissance des boîtes quantiques .................................................................................... 39

2.2.5 Structures empilées d’InAs/AlInAs ................................................................................ 40

2.2.6 Echantillons étudiés et caractéristiques des îlots............................................................. 42

CHAPITRE 3 CARACTÉRISATION SPECTROSCOPIQUE DES ÎLOTS

QUANTIQUES D’INAS/INP/INP(001)................................................................................ 44

3.1 INTÉRÊT D’UNE ÉTUDE DES PROPRIÉTÉS OPTIQUES ......................................................... 45

3.2 PROPRIÉTÉS OPTIQUES ...................................................................................................... 45

3.2.1 Etude optique de l’échantillon EP286............................................................................. 45

3.2.1.1 Etude de la photoluminescence en fonction de la température .................................... 46

3.2.1.2 Etude de la photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation.................... 47

3.2.1.3 Etude par excitation de photoluminescence ................................................................. 48

3.2.1.4 Conclusion.................................................................................................................... 49

3.2.2 Etude des propriétés optique de l’échantillon EP539...................................................... 50

3.2.2.1 Etude de la photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation.................... 50


3.2.2.3 Etude de l’état de polarisation de nos pics de PL......................................................... 53

3.2.2.4 Conclusion.................................................................................................................... 55

3.2.3 Etude des propriétés optiques de la structure EP859 ...................................................... 56


3.2.3.2 Evolution énergétique des différents pics avec la température .................................... 58

3.2.3.2.1 Bref rappel théorique.............................................................................................. 58

3.2.3.2.2 Résultat expérimentaux .......................................................................................... 59

3.2.3.3 Etude de la photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation : origine des

transitions optiques ? ................................................................................................................ 63

3.2.3.4 Excitation de la photoluminescence (EPL) .................................................................. 64

3.2.3.5 Photoluminescence résolue en temps........................................................................... 65

3.2.3.6 Photoluminescence polarisée (PLP) : Confirmation optique de la nature du

confinement 3D ou 2D ............................................................................................................. 66

3.2.3.7 Modélisation de la structure électronique des îlots quantiques d’InAs/InP(001) ........ 67

3.2.3.7.1 Présentation du modèle .......................................................................................... 67

Sommaire 6

___________________________________________________________________________

3.2.3.7.2 Résultat de modélisation ........................................................................................ 68

3.2.3.8 Conclusion.................................................................................................................... 69

3.3 VERS LE CONTRÔLE DE LA FORME : SUBSTRATS VICINAUX ............................................. 70

3.3.1 Présentation des échantillons .......................................................................................... 70

3.3.1.1 Condition de croissance ............................................................................................... 70

3.3.1.2 Signature optique des îlots quantiques sur substrats vicinaux ..................................... 72

3.4 CONCLUSION DU CHAPITRE 3 ............................................................................................ 76

CHAPITRE 4 SPECTROSCOPIE OPTIQUE DES ÎLOTS QUANTIQUES

D’INAS/ALINAS/INP(001) ................................................................................................... 77

4.1 ETUDE OPTIQUE D’UN SEUL PLAN D’ÎLOTS QUANTIQUES ................................................. 78

4.1.1 Etude des structures type « boîtes quantiques » .............................................................. 79

4.1.1.1 Etude morphologique ................................................................................................... 79

4.1.1.2 Etude optique................................................................................................................ 79

4.1.1.2.1 Etude de la PL en fonction de la puissance d’excitation........................................ 80

4.1.1.2.2 Etude de l’excitation de photoluminescence (EPL) ............................................... 81

4.1.1.2.3 Etude de la photoluminescence résolue en temps .................................................. 82

4.1.1.2.4 Etude de la PL en fonction de la température ....................................................... 82

4.1.1.2.5 Etude de la photoluminescence polarisée.............................................................. 86

4.1.1.3 Conclusion 1................................................................................................................. 87

4.1.2 Etude des structures type « fils quantiques » .................................................................. 87

4.1.2.1 Etude de la PL en fonction de la température .............................................................. 89

4.1.2.2 Etude de la PL en fonction de la puissance d’excitation.............................................. 90

4.1.2.3 Etude de la photoluminescence polarisée..................................................................... 90

4.1.2.4 Conclusion 2................................................................................................................. 92

4.1.3 Conclusion....................................................................................................................... 92

4.2 ETUDE DES STRUCTURES EMPILÉES ................................................................................. 93

4.2.1 Rappel des propriétés morphologiques ........................................................................... 93

4.2.2 Etude des propriétés optiques.......................................................................................... 95

4.2.2.1 Etude de l’influence de l’épaisseur de l’espaceur (eB) ................................................ 95

4.2.2.1.1 Etude par photoluminescence................................................................................. 95

4.2.2.1.2 Etude de la photoluminescence polarisée............................................................... 97

4.2.2.2 Etude de l’effet de la pression d’arsenic ...................................................................... 98

Sommaire 7

___________________________________________________________________________

4.2.2.2.1 Etude structurale de l’effet de la pression d’arsenic .............................................. 99

4.2.2.2.2 Etude optique de l’effet de la pression d’arsenic ................................................... 99

4.2.3 Conclusion..................................................................................................................... 101

4.3 CONCLUSION DU CHAPITRE 4 .......................................................................................... 101

CHAPITRE 5 COMPARAISON DES PUITS QUANTIQUES ET DES BOÎTES

QUANTIQUES POUR LES APPLICATIONS OPTOÉLECTRONIQUES................. 102

5.1 PRÉSENTATION DES ÉCHANTILLONS ............................................................................... 103

5.2 ETUDE DE LA LUMINESCENCE EN FONCTION DE LA TEMPÉRATURE............................... 104

5.2.1 Etude de l’intensité de la PL en fonction de la température.......................................... 104

5.2.2 Etude de l’évolution de position de pic de photoluminescence en fonction de la

température............................................................................................................................. 107

5.3 ETUDE DU RENDEMENT QUANTIQUE À 300 K ................................................................. 108

5.3.1 Montage et principe de l’expérience ............................................................................. 108

5.3.2 Résultats ........................................................................................................................ 109

5.4 ABSORPTION MODALE ..................................................................................................... 110

5.4.1 Echantillons étudiés....................................................................................................... 110

5.4.2 Principe.......................................................................................................................... 111

5.4.3 Banc expérimental......................................................................................................... 111

5.4.4 Résultats ........................................................................................................................ 112

5.5 CONCLUSION DU CHAPITRE 5 .......................................................................................... 115

CONCLUSION GÉNÉRALE ............................................................................................. 116

RÉFÉRENCES..................................................................................................................... 118

ANNEXE A. DISPOSITIFS EXPÉRIMENTAUX ........................................................ 137

1. LA PHOTOLUMINESCENCE : PRINCIPE ET DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL............................ 137

2. PHOTOLUMINESCENCE POLARISÉE (PPL) ........................................................................ 139

3. EXCITATION DE PHOTOLUMINESCENCE (EPL) ................................................................ 139

4. PHOTOLUMINESCENCE RÉSOLUE EN TEMPS ..................................................................... 141

Sommaire 8

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ANNEXE B. MODÉLISATION ...................................................................................... 142

1. HAMILTONIEN K.P HUIT BANDES DU MATÉRIAU MASSIF. ................................................. 142

1.1. Equation différentielle pk rr. ............................................................................................. 142

1.2. Hamiltonien k.p 8 bandes................................................................................................ 143

2. HAMILTONIEN K.P UNE BANDE DANS L'APPROXIMATION DE LA FONCTION ENVELOPPE. 145

2.1. Equation de Schrödinger ................................................................................................. 146

2.2. Formalisme de la fonction enveloppe ............................................................................. 147

3. COEFFICIENT D'ABSORPTION ............................................................................................ 149

4. FORCES D'OSCILLATEURS, DIPÔLES DES TRANSITIONS .................................................... 149

4.1. Forces d'oscillateurs ........................................................................................................ 149

4.2. Approximation dipolaire électrique et dipôles des transitions ........................................ 150

Introduction générale 9

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Introduction générale

Les semiconducteurs III-V à bande interdite directe sont devenus le pilier de

l’optoélectronique moderne pour la réalisation de lasers et de photodétecteurs à base de puits

quantiques de plus en plus performants. Ce formidable développement a été en partie rendu

possible grâce à l’avènement des techniques de la croissance épitaxiale, comme l’épitaxie par

jets moléculaires (EJM) ou l’épitaxie en phase vapeur (EPVOM), qui ont permis la fabrication

de très grandes variétés d’hétérostructures semiconductrices à puits quantiques très

performantes en termes de rendement quantique.

Actuellement, un effort très important de recherche est mené sur l’exploitation de fils

et boîtes quantiques à plus fort degré de confinement des porteurs que celui des puits

quantiques, de par la structure de bandes à niveaux discrets de ces nanostructures. Pour ce qui

concerne les lasers à semiconducteur, cette propriété permettrait en théorie d’améliorer leurs

performances en terme de gain, de courant de seuil et de stabilité en température par rapport à

leurs homologues à puits quantiques [Arakawa,1982]. Par exemple, le maximum du gain

matériau théorique d’une boîte quantique est estimé dix fois plus élevé que celui d’un puits

quantique de dimension équivalente à température ambiante [Asada,1986].

Une des voies les plus prometteuses pour la fabrication de ces nanostructures est

d’exploiter la croissance auto-organisée d’îlots tridimensionnels (3D) qui se développe

naturellement lors de la croissance Stranski-Krastanov de couches contraintes par un

désaccord de maille avec le substrat. Les dimensions de ces îlots 3D font qu’ils peuvent

s’apparenter à des boîtes quantiques si ils sont formés sur et recouverts par un matériaux de

plus grand gap. L’exploitation de telles populations de boîtes quantiques d’InAs/GaAs auto-

organisées, qui ont été les plus étudiées jusqu’à maintenant, a ainsi permis la réalisation de

dispositifs lasers émettant à 1,3 µm avec des densités du courant de seuil aussi faibles que 13

A.cm-2 à température ambiante [Eliseev,2001]. Ce système ne permet cependant pas

d’atteindre la longueur d’onde des télécommunications par fibres optiques à 1,55 µm. C’est ce

qui conditionne pour une grande partie les études sur la croissance auto-organisée des îlots

quantiques dans le système InAs/InP avec lesquels il est permis d’atteindre cette longueur

d’onde. La croissance auto-organisée dans ce système apparaît cependant plus difficile à


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maîtriser, en particulier en raison d’un désaccord de maille (~3%) plus faible que dans le

système InAs/GaAs ( 7%) et d’échanges arsenic/phosphore aux interfaces. La dispersion de

taille des îlots quantiques d’InAs/InP se traduit alors par des largeurs de raie inhomogène de

photoluminescence plus importantes que celles des îlots quantiques d’InAs/GaAs qui sont

pénalisantes en termes de gain et de courant de seuil des lasers.

Dans ce contexte, le but de ce travail a été d’étudier les propriétés optiques des îlots

quantiques d’InAs/InP(001) réalisés au LEOM de l’Ecole Centrale de Lyon, avec deux

objectifs principaux : 1- préciser la nature des transitions optiques observées dans ces îlots

quantiques en fonction de la nature de la matrice dans laquelle ils sont insérés, de leurs

conditions d’élaboration, et de leurs empilements (études des structures à un plan d’îlots et

des structures à multi-plans d’îlots); 2- contribuer à l’effort d’optimisation de leur croissance.

Pour les applications lasers envisagées, des études particulières ont été mises en œuvre pour

permettre d’évaluer le rendement quantique et l’absorption modale de ces îlots quantiques.

Le premier chapitre de ce mémoire constitue une brève introduction des propriétés

théoriques des boîtes quantiques, ainsi que des différentes techniques de fabrication. Nous

exposerons aussi les motivations plus appliquées de ce travail à travers quelques exemples de

dispositifs prometteurs.

Dans le second chapitre, nous présentons les structures à îlots quantiques d’InAs/InP

et d’InAs/AlInAs sur substrat d’InP(001), étudiées dans le cadre de ce travail. Nous

présenterons aussi les propriétés structurales et morphologiques les plus remarquables des

îlots quantiques, déduites d’observations par microscopie électronique en transmission

(réalisées au LENAC, Université Lyon 1) ou par microscopie à force atomique (réalisées au

LEOM, Ecole Centrale de Lyon).

Le troisième chapitre est consacré à l’étude des propriétés optiques des îlots

quantiques d’InAs/InP/InP(001). Dans une première partie, nous présentons les résultats

obtenus sur des échantillons pour lesquels les îlots ne présentaient pas de confinement latéral.

Dans une deuxième partie, nous détaillons les transitions optiques d’échantillons à

confinement latéral pour lesquels nous avons pu mettre en évidence, pour la première fois par

l’excitation de PL, l’existence de niveaux excités au sein des îlots d’InAs/InP(001). Enfin,

dans une troisième partie, nous confronterons nos résultats expérimentaux à la structure


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électronique de ces îlots calculée par P. Miska et J. Even (LENS, INSA de Rennes) sur la base

d’un modèle k.p à 8 bandes.

Le quatrième chapitre est consacré aux propriétés optiques des îlots

d’InAs/AlInAs/InP(001) pour lesquels des effets de basse dimensionalité ont aussi été

observés. Nous détaillons plus précisément comment la forme, fil ou boîte, des îlots

quantiques d’InAs/AlInAs peut être déduite des études de spectroscopie de

photoluminescence. Nous présenterons également les propriétés des structures à empilements

de plans d’îlots d’InAs/AlInAs pour lesquelles une organisation verticale originale en

anticorrélation a été mise en évidence.

Dans le cinquième chapitre nous présentons une étude comparative de structures à

boîtes quantiques et à puits quantiques permettant de les évaluer pour des applications lasers.

Nous comparons la tenue en température de la photoluminescence, le rendement quantique et

l’absorption modale de ces structures pour conclure à la pertinence de l’utilisation des îlots

quantiques pour la réalisation de microsources lasers à bas seuil.

Chapitre 1 : Introduction aux nanostructures semi-conductrices 12

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Chapitre 1

Introduction aux nanostructures semi-

conductrices

L’amélioration des méthodes de croissance permet d’élaborer des hétérostructures en

juxtaposant des semiconducteurs à bandes interdites différentes. Cette juxtaposition permet de

confiner des charges injectées (électrons et trous) dans les couches actives semi-conductrices

des composants. L’effet de confinement modifie drastiquement les propriétés physiques du

semi-conducteur. Il fournit de nouvelles perspectives pour la réalisation des dispositifs

électroniques et optoélectroniques de plus en plus performants.

De nos jours, les boîtes quantiques semiconducteurices sont étudiées dans un très

grand nombre de travaux dans le but de réaliser par exemple des mémoires de très grande

capacité, pour des circuits digitaux ultra-denses, des détecteurs optoélectroniques de haute

détectivité dans l’infrarouge, ainsi que des lasers à haut rendement et à faible seuil de courant.

Les lasers à base de ces boîtes quantiques sont sensées présenter un meilleur gain différentiel,

un courant de seuil laser plus faible et une longueur d’onde d’émission moins sensible à la

température comparés aux lasers à base de puits quantiques [Arakawa,1982].

Après une introduction décrivant les propriétés électroniques et optiques de ces

nanostructures, nous aborderons les divers moyens de leur élaboration en présentant plus

particulièrement la croissance auto-organisée par épitaxie à jets moléculaires (EJM) qui a été

utilisée pour l’élaboration de nos échantillons. Finalement, nous aborderons les champs

d’applications possibles des boîtes quantiques, notamment dans le domaine de

l’optoélectronique, c’est à dire des lasers et des photodétecteurs.


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1.1 Des matériaux massifs aux boîtes quantiques

1.1.1 Effet de confinement

La technologie des dispositifs électroniques repose actuellement sur les propriétés des

matériaux semiconducteurs, principalement le silicium en raison de son faible coup de

production, de fabrication, de sa bande passante élevée et de son oxyde très stable.

Actuellement, le quasi-totalité des circuits intégrés sont en silicium, le transistor en étant le

composant de base. Parallèlement, les technologies utilisant les matériaux III-V (comme le

GaAs) sont devenues matures. Ceux-ci permettent en effet une mobilité des électrons cinq

fois plus grande que dans le silicium, propriété fondamentale pour la réalisation de transistors

hyperfréquences pour les télécommunications à haut débit. De plus, les matériaux III-V

possèdent, contrairement au silicium, un gap direct permettant l’émission et l’absorption de

photons avec des très bons rendements d’émission de photons et de conversion de photons en

électrons.

La microélectronique comme l’optoélectronique se caractérise par une évolution vers

la miniaturisation constante des composants et ceux-ci pour deux raisons : d’une part une

raison économique visant à intégrer le maximum de composants sur une seule puce et d’autre

part une raison fondamentale puisque les propriétés de la matière et donc du composant vont

être complètement modifiées pour des dimensions inférieures à la longueur d’onde de De

Broglie. Cette longueur d’onde est définie par :

Emeff22 hπλ = Équation 1-1

où h est la constante de Planck (1.04 10-34 J.s) et E l’énergie d’une particule de masse

effective meff (E>0). Pour de telles dimensions (quelques nanomètres), la notion de trajectoire

doit alors être remplacée par celle d’état quantique et de fonction d’onde.

Pour que la quantification soit effectuée, il faut que cette énergie E soit supérieure à l’énergie

thermique kT (où k est la constante de Boltzmann) dont la longueur d’onde associée est

appelée longueur d’onde de De Broglie thermique, donnée par la relation :

kTmeff

th 22 hπλ = Équation 1-2

En effet, les objets de taille supérieure à λth ne présenteront pas d’effets quantiques, ces

derniers étant masqués par l’énergie thermique.


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Parmi les effets de quantification, la masse effective de l’électron dans un cristal, m*e, est

beaucoup plus petite que la masse d’un électron libre. Par exemple, dans la cas d’InAs, la

masse effective de l’électron est égale à 0,023 me où me est la masse d’un électron libre et ceci

donne lieu à une longueur d’onde thermique de l’ordre de 52,7 nm à 300 K. Un puits

quantique ayant une épaisseur voisine de λth présentera une structure discrète de niveaux

d’énergie suivant sa direction de croissance. En poursuivant ce raisonnement, des objets

quantiques à deux dimensions, avec confinement bidimensionnel des porteurs, et à trois

dimensions avec confinement tridimensionnel seront appelés respectivement fils quantiques et

boîtes quantiques.

Dans la Figure 1-1 on illustre de manière schématique les dimensions typiques qui gouvernent

la physique du solide du semi-conducteur massif à l’atome.

Figure 1-1 : Comparaison schématique des dimensions typiques de semiconducteur massif, de guide

d’onde, de boîte quantique et d’un atome [Bimberg,1999].

Les techniques de croissance, comme l’épitaxie par jets moléculaires (EJM) et l’épitaxie en

phase vapeur aux organométalliques (EPVOM), ont permis d’élaborer une grande variété de

structures combinant des semi-conducteurs à gaps différents. Au sein de chaque filière (IV-

IV, III-V ou II-VI), l’accord des paramètres de maille entre une couche épitaxie et son

substrat constitue une condition importante dans les choix des couples envisagés. En effet,

1 cm 1 µm 10 nm 1 Å

Propriétés Macroscopiques

Longueur d’onde de la lumière

Longueur d’onde de De Broglie à 300K Atome

Niveaux discrets d’énergie

Semi-conducteur massif

Guide d’onde Boite quantique

Structure de bande

Boîte quantique


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lors d’une croissance épitaxiale, le matériau épitaxié doit avoir un paramètre de maille le plus

voisin possible de celui du substrat, sinon la couche épitaxiée emmagasine une énergie de

contrainte élastique proportionnelle à l’épaisseur h déposée et au carré du désaccord de maille

ε entre les deux matériaux. Quand on dépasse une certaine épaisseur critique hc, cette énergie

emmagasinée se relaxe soit par la formation de dislocation, soit par la croissance

tridimensionnelle du matériau déposé. La Figure 1-2 représente les principaux matériaux

disponibles pour la croissance en fonction de l’énergie de bande interdite et du paramètre de

maille donnant une idée des combinaisons possibles.

Figure 1-2 : Energie de bande interdite en fonction du paramètre de maille pour certain semi-conducteur

IV, III-V, II-VI.

Une hétérostructure est formée par la juxtaposition de deux semi-conducteurs de

bande interdite différente. On note ∆Ev la discontinuité des bandes de valence et ∆Ec pour

celle des bandes de conduction. Ces discontinuités sont vues par les porteurs comme des puits

ou des barrières de potentiel qui piégent (ou réfléchies) les porteurs (électrons ou trous).

Suivant le choix des matériaux, la situation des électrons et des trous n’est pas la même. En

effet, trois configurations sont possibles (voir Figure 1-3).


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Figure 1-3 : Les trois types d’hétérostructures entre deux semi-conducteurs ayant des bandes interdites

différentes (Eg1 et Eg

2). EV est la bande de valence et EC est la bande de conduction.

L’existence d’un puits de potentiel qui permet le confinement des électrons et des trous

entraîne la discrétisation de l’énergie suivant les directions du croissance. On différencie alors

le niveau fondamental (d’énergie la plus basse) et des niveaux excités (d’énergie supérieure).

L’évaluation de la densité d’état en fonction du degré de confinement et la dépendance en

énergie est la suivante [Arakawa,1982] :

Cas d’un matériau massif 3D : D(E)∝ E Équation 1-3

Cas d’un puits quantique 2D : D(E)∝∑ −z

zn

nE )( εθ Équation 1-4

Cas d’un fil quantique 1D : D(E)∝ ∑ −−zy zynn nnE,

1εε

pour 0fzy nnE εε −− Équation 1-5

Cas d’une boîte quantique 0D : D(E)∝ ∑ −−−zyx

zyxnnn

nnnE,,

)( εεεδ Équation 1-6

La Figure 1-4 présente un aperçu général de l’effet du degré de confinement sur la structure

électronique et sur la densité d’état (0D : boîtes quantiques (quantum dots), 1D : fils

quantiques (quantum wires), 2D : puits quantiques (quantum wells) et 3D : semi-conducteur

massif.

EC

EV

Eg1 Eg

2

∆EC

∆EV

EC

EV

Eg1

Eg2

∆EC

∆EV

EC

EV

Eg1

Eg2

∆EC

∆EV

Type I Type II Type III


___________________________________________________________________________

Figure 1-4 : Description général de l’effet du degré de confinement des porteurs sur la densité d’état et sur

la structure électronique.

1.1.2 Dimensions caractéristiques des nanostructures

L’effet de confinement de basse dimensionnalité est observable quand on a un puits de

potentiel suffisamment profond et des nanostructures de petites dimensions (inférieure à λth).

Deux limites existent pour conserver cet effet de confinement : une limite inférieure et une

limite supérieure.

Limite inférieure : si on considère une boîte quantique de forme sphérique, le diamètre

minimal (Dmin) sera déduit de la relation suivante :

Ce

EDm

E ∆= ph2min

*22

2π Équation 1-7

avec E l’énergie de l’état fondamental, ∆EC le potentiel de confinement (qui est défini par la

discontinuité de la bande de conduction pour une hétérostructure de type I) et m*e la masse

Energie

ρ3D(E)

Energie

ρ2D(E)

Energie

ρ1D(E)

Energie

ρ0D(E)

0

e112

e111

e11 e121

e12

e1

e2 E E E E

k k k

3D 2D 1D 0D


___________________________________________________________________________

effective de l’électron dans la boîte quantique. Si nous appliquons cette relation au cas d’une

boîte quantique d’InAs dans AlInAs, en prenant comme valeur ∆EC=655 meV et comme

masse de l’électron m*e=0.023 me

1 (me la masse de l’électron libre), le diamètre minimal de la

boîte est alors de l’ordre de 5 nm. Il apparaît donc nécessaire d’élaborer des boîtes quantiques

de dimensions typiques supérieures à 5 nm pour qu’il existe au moins un niveau confiné dans

la boîte quantique.

Limite supérieure : pour distinguer, à la température ambiante, la population

électronique des deux niveaux (i.e. que la population du niveau excité soit indépendante du

niveau fondamental en régime stationnaire), l’écart en énergie entre les deux niveaux doit être

suffisamment grand pour que la population thermique à 300 K du niveau excité soit faible

devant la population du niveau fondamental. Fixons arbitrairement la valeur maximal de cette

population excitée thermiquement du premier niveau vers le deuxième niveau (les deux

niveaux sont dans la bande de conduction) à 5% c’est à dire :

05.0)exp( ≤− kTEth Équation 1-8

Nous trouvons une condition sur la taille maximale de l’ordre de 20 nm pour les boîtes

quantiques d’InAs/AlInAs.

1.1.3 Homogénéités des nanostructures

L’élargissement homogène Γhom du spectre de luminescence d’une boîte quantique est

à la durée de vie des porteurs dans l’état excité. Par exemple dans le système d’InAs/GaAs, la

durée de vie τ=340 ps [Grundmann,1995], induit un élargissement homogène du spectre de 12

µeV à T = 20 K. Pour une population de boîtes quantiques la dispersion en taille et en

composition des boîtes quantiques se traduit par un élargissement inhomogène Γinhom très

supérieur à Γhom du spectre d’émission.

Par exemple, pour obtenir un spectre de luminescence de boîte quantique dont la LMH est

comparable à celle d’un puits quantique à la température ambiante (20-30 meV), il est

nécessaire d’avoir une dispersion en taille inférieure à 10%.

1 Nous négligeons ici la non parabolicité de la bande de conduction d’InAs


___________________________________________________________________________

1.2 Mode d’élaboration des boîtes quantiques

Historiquement, les premières nanostructures (boîtes et fils quantiques) ont été réalisées

à partir de puits quantiques où les porteurs sont confinés dans une seule direction pour former

un gaz d’électrons 2D. Le confinement latéral supplémentaire a été réalisé en utilisant par

exemple soit un champ électrique [Kohl,1989], soit un champ de contraintes [Kash,1989] ou

en gravant des objets en forme de fils quantiques [Sakaki,1980], [Kash,1986] ou de boîtes

quantiques par des procédés de lithographie suivis par une gravure chimique. Une voie

originale basée sur l’idée que les électrons peuvent être confinés dans deux dimensions à

l’intersection de deux puits perpendiculaires a été exploitée au milieu des années 80 pour

réaliser des fils quantiques [Chang,1985]. La croissance de petits agrégats par nucléation de

particule en suspension [Alivisatos,1996] constitue une autre voie de développement en

parallèle à l’épitaxie. Il est possible d’obtenir ainsi des boîtes de forme sphérique, des tailles

très homogènes (5-10% de dispersion) et pouvant atteindre une taille minimale de l’ordre de 2

nm.

1.2.1 Lithographie

Au début des années 80, Petroff et coll. [Petroff,1982] ont proposé de faire des

nanostructures en utilisant des procédés de lithographie. Cette technique est intensivement

étudiée car elle est compatible avec une production de masse à l’échelle industrielle.

La procédure est complexe et s’effectue généralement en trois étapes : la première étape

implique la fabrication d’un masque qui est une image des nanostructures à fabriquer. La

finesse du masque constitue déjà une limitation pour la taille des nanostructures à réaliser.

Ensuite, le masque sert à transférer l’image des nanostructures vers une résine déposée sur la

surface à graver. Pour ce faire, la résine subit une attaque chimique sélective, pour ensuite

pouvoir attaquer le substrat au niveau des zones qui auraient été exposées ou non à un

rayonnement UV. La troisième étape consiste à transférer le motif, imprimé dans la résine, au

semiconducteur par une gravure ionique.

Les inconvénients principaux de ces techniques sont la taille des nanostructures qui

atteignent aujourd’hui difficilement les dimensions requises autour de 20-30 nm et surtout

aussi la qualité de la surface lithographiée. En effet, les électrons vont être localisés en

surface, piégés par les défauts, au lieu d’être confinés dans le volume de la nanostructure. En

lithographie optique, la limite inférieure de la taille des nanostructures est principalement due

à la diffraction du faisceau pendant le transfert du motif du masque au substrat. Cette limite


___________________________________________________________________________

peut s’exprimer à l’aide du critère de Rayleigh : λ/2NA, avec λ la longueur d’onde du faisceau

et NA l’ouverture numérique de système optique. On trouve alors une résolution pour la

lithographie UV de l’ordre de 100 nm.

Pour atteindre des dimensions encore plus petites, plusieurs voies de recherche ont été

développées :

La lithographie utilisant les rayons X qui permet d’atteindre des dimensions plus

petites. Cette technique est encore à l’état d’étude.

La lithographie utilisant des faisceau d’électrons [Scherer,1986], qui consiste à diriger

le faisceau d’électron à la surface. Cette technique permet d’atteindre de résolutions

d’une dizaine de nanomètres [Craighead,1983] [Stern,1984]. La limite est fixée par la

résine en raison de la longueur finie des molécules organiques et de la taille des grains.

La lithographie avec des faisceaux d’ions. Due à la faible longueur d’onde de De

Broglie des ions, la diffraction du faisceau d’ions est négligeable et à cause de la

masse plus grande, le problème de rétro-diffusion est moins important que dans le

faisceau d’électrons. Néanmoins, l’obtention de faisceaux d’ions monocinétiques et

sans aberrations chromatiques limite encore la résolution de cette technique autour de

30 nm.

Cependant, toutes ces techniques ne permettent pas d’obtenir de grande densité de

nanostructures. Elles produisent généralement des densités surfaciques de structures. D’autre

part, les nanostructures lithographiées présentent des défauts à la surface, voire en volume,

qui nuisent aux propriétés de confinement des porteurs dans ces nanostructures.

Par contre, il est possible d’obtenir des fils ou des boîtes quantiques avec un minimum de

défauts par croissance épitaxiale auto-organisé selon le mode de croissance Stranski-

Krastanov.

1.2.2 La croissance auto-organisée Stranski-Krastanov

L’élaboration de nanostructures par croissance auto-auto-organisée repose sur le mode

de croissance Stranski-Krastanov [Stranski,1934] des couches contraintes pour lequel

intervient une transition 2D /3D du mode croissance.

Epitaxier, qui signifie « mettre en ordre sur » en grec, consiste à faire croître une couche

monocristallin sur un substrat lui-même monocristallin et possédant (généralement) le même

paramètre de maille. Il est possible de distinguer deux types d’épitaxie :


___________________________________________________________________________

L’homo-épitaxie lorsque le substrat et la couche déposée sont de même nature

chimique.

L’hétéro-épitaxie lorsqu’ils sont de nature chimique différente.

Les trois principaux modes de croissance épitaxiale sont illustrés sur la Figure 1-5 qui

présente l’évolution de la morphologie de la couche en fonction du taux de couverture de la

surface θ (exprimé en monocouches, MC) :

Le mode de croissance Volmer-Weber, où la croissance est immédiatement tri-dimensionnelle

(3D), à partir de petits germes formés à la surface du substrat. Ceux-ci croissent pour former

des îlots qui coalescent ensuite pour donner une couche mince continue. Ce mode de

croissance est habituellement favorisé lorsque les atomes formant la couche déposée sont plus

fortement liés entre eux qu’avec le substrat, comme c’est le cas par exemple pour la

croissance des métaux sur les isolants.

Le mode de croissance Frank-van der Merwe, où la croissance est bidimensionnelle (2D) ou

couche par couche. Ce mode est favorisé lorsque l’énergie de liaison entre les atomes déposés

est inférieure à celle entre la couche mince et le substrat.

Enfin le mode de croissance Stranski-Krastanov (SK), où la croissance est une combinaison

des deux modes précédents : après un début de croissance 2D, on observe une transition vers

un mode croissance 3D avec l’apparition d’îlots 3D.

Figure 1-5 : Les principaux modes de croissance rencontrés en hétéro-épitaxie.


___________________________________________________________________________

Forme des îlots quantiques

C’est généralement ce dernier mode de croissance qui est observé dans le cas de la croissance

hétéro-épitaxiale d’une couche contrainte possédant un désaccord de maille ε important avec

le substrat sur lequel elle est déposée.

Le désaccord de paramètre de maille ε est défini par :

M

MsM a

aa −=ε Équation 1-9

avec as le paramètre de maille du substrat et ac celui de la couche épitaxiée.

Cette transition 2D/3D du mode de croissance va en effet permettre la relaxation partielle de

l’énergie élastique, emmagasinée dans la couche contrainte, via les facettes libres des îlots 3D

formés. Ce mode de croissance est à l’origine de la formation d’îlots quantiques auto-

organisés. En effet, via les champs de déformation présents en bord d’îlots ou dans le substrat

entre les îlots, un phénomène naturel d’homogénéisation en forme et en taille des îlots va être

observé : c’est la croissance auto-organisée.

La forme des îlots est fonction de plusieurs paramètres (voir Figure 1-6). Elle dépend du

volume de l’îlot et de l’énergie de contrainte emmagasinée, c’est à dire qu’elle est fonction de

la quantité d’atomes déposés pendant l’épitaxie et du désaccord de paramètre de maille

[Daruka,1999]. Les îlots peuvent subir eux-mêmes des transitions de forme pendant la

croissance, comme par exemple la formation de fils quantiques à partir des boîtes quantiques.

En effet, au-delà d’une certaine taille critique des îlots, la forme filaire est plus efficace pour

la relaxation de l’énergie de contrainte [Tersoff,1993].

Les conditions de croissance (température de croissance, vitesse de croissance, …etc.) sont

aussi des facteurs importants pour l’auto-organisation en taille et en forme des nanostructures

[Leon,1998]. Brault et coll. ont ainsi montré [Brault,1998] que dans le système InAs/InP, les

conditions de croissance (morphologie du substrat, température de croissance, etc…)

pouvaient considérablement modifier la forme mais aussi la distribution des tailles de îlots

quantiques d’InAs.


___________________________________________________________________________

Figure 1-6 : Diverses images d’îlots quantiques réalisées par microscopie électronique et à force atomique. Une fois les îlots quantiques formés, une couche d’encapsulation est épitaxiée. Or la

forme des nanostructures est aussi influencée par la croissance de cette couche. Dans le

système SiGe/Si [Sutter,1998] par exemple, les petites nanostructures disparaissent au profil

des grandes et celles restantes développent de nouvelles facettes. En effet, pendant le

recouvrement des nanostructures, la ségrégation de surface [Liao,1999] et la diffusion

[Garcia,1997] entre les nanostructures et la couche de recouvrement sont aussi responsables

d’un changement morphologique et chimique des nanostructures.

Amélioration de l’auto-organisation

Organisation verticale des îlots quantiques

L’empilement des plans des IQs séparés les uns des autres par une couche de matériau

barrière permet d’uniformiser la taille des nanostructures à chaque niveau de plan. Dans le

système InAs/GaAs, cette tendance naturelle à l’organisation verticale s’explique par les


___________________________________________________________________________

contraintes induites dans la couche barrière par les îlots enterrés. Selon Tersoff et coll.

[Tersoff,1996] les contraintes induites diminuent localement le désaccord de maille pour les

nanostructures du plan suivant, à la verticale des nanostructures du premier plan, favorisant la

nucléation d’îlots les uns sur les autres. D’après Xie et coll. [Xie,1995] cette modulation de

contrainte superficielle induit une migration préférentielle des adatomes d’indium vers les

sites où la contrainte de la barrière est la plus élevée, c’est à dire au dessus de la nanostructure

enterrée, où le désaccord de maille sera alors le moins important.

Récemment, un travail théorique sur le système Ge/Si [Priester,2001] a montré l’importance

de l’interaction entre la distribution des contraintes dans la couche barrière et la distribution

des contraintes surfaciques des îlots déposés. L’organisation verticale due aux contraintes

induites d’îlot à îlot entraîne généralement une homogénéisation de la taille et de la forme des

nanostructures [Liu,1999] (voir Figure 1-7). Dans le cadre d’îlots d’InAs séparés par des

barrières de GaAs de 5.6 nm [Solomon,1996], la largeur des pics de photoluminescence des

îlots, principalement due à l’inhomogénéité des tailles et des formes, diminue de 25% quand

le nombre de plans passe de 1 à 10.

Figure 1-7 : a) Image en microscopie électronique par transmission (TEM) d’un empilement de boîtes

quantiques [Solomon,1996]. b) Simulation de l’effet d’auto-organisation sur la forme des îlots d’après Liu

et coll. [Liu,1999].

Nombre de plan de boites

Fact

eur

d’as

pect

(B)


___________________________________________________________________________

Organisation latérale des nanostructures

Une approche très étudiée pour améliorer l’auto-organisation latérale des îlots est la

croissance sur surfaces vicinales et sur surfaces à hauts indices de type (11n). Ainsi les

marches régulièrement espacées d’une surface vicinale constituent des sites

cristallographiques favorables pour la nucléation des îlots et amileorent leur auto-organisation

(Figure 1-8). De même, les surfaces (113)A, qui présentent un facettage régulier ont permis la

fabrication d’îlots de type fils quantique [Notzel,1992], [Notzel,1994], [Notzel,1998]. Les

surfaces (113)B ont également permis de fabriquer d’îlots de type des boîtes quantiques

[Notzel,1994], [Nishi,1996],[Nishi,1997], [Polimeni,1998].

A la fin des années 90, Saito et coll. [Saito,1998] ont montré par une étude par AFM qu’ils

étaient capable d’élaborés des boîtes quantiques d’InAs/GaAs(001) avec une très faible

dispersion en taille de ± 4% en hauteur et de ± 3% en largeur. Cette très bonne homogénéité

en taille des îlots a été rapprochée de l’étude faite par Ross et coll. dans le système Ge/Si

[Ross,1998].

Figure 1-8 : (a) Présentation schématique d’une surface (001) désorientée suivant la direction [001]

[Leonelli,1993]. (b) Image AFM d’îlots d’InGaAs élaborés sur un substrat (001) désorienté 2° suivant la

direction [010]. (c) Image AFM d’ îlots quantiques élaboré sur un substrat nominal [Min,1998].

1.2.3 Croissance sur substrats gravés

Afin améliorer les caractéristiques des IQs, en particulier minimiser la dispersion de

taille des techniques de croissance en EJM ou en EPVOMdites sur substrats gravés sont

apparues à la fin des années 80. La croissance sur substrat gravé permet d’obtenir des fils

[Kapon,1987] ou des boîtes quantiques [Sugiyama,1995], [Hartmann,1997].

Suivant la forme de la gravure, en V ou en forme de pyramide inversée, on abouti

respectivement à des fils ou des boîtes quantiques, respectivement. En effet, les fils se forment

R. Leonelli et al. Phys. Rev. B 48, 11135 (1993).




(a) (b) (c)


___________________________________________________________________________

au fond des sillons en V et les boîtes [Colas,1990] se forment au creux de la pyramide

inversée. Des IQs d’InAs ont ainsi été obtenues dans le système GaAs avec des dimensions de

l’ordre de 2 nm de hauteur et 50 nm de largeur. La discontinuité d’énergie de bande de

conduction est de l’ordre de 200 meV. En introduisant de l’hydrogène lors de l’épitaxie sur

des substrats à marche [Notzel,1998], la rugosité de la surface augmente et la croissance des

boîtes devient plus favorable que celle de fils. Fricke et coll. ont obtenu des arrangements plus

complexes associant des fils et des boîtes quantiques sur un même échantillon en gravant dans

le substrat des marches en « zig-zag » [Fricke,1999].

1.3 Propriétés optoélectroniques des îlots quantiques

La caractérisation optique des îlots quantiques permet ma mise en évidence de

différents niveaux d’énergie discrets. Cela se traduit par l’apparition de différents pics

d’émission liés aux peuplement des niveaux d’énergies successifs des îlots lors d’une

augmentation de la densité d’excitation.

Ainsi, l’émission de luminescence de ces îlots provient de recombinaisons excitoniques

complexes qu’il est important de comprendre afin de mieux cerner la structure électronique

interne des îlots.

Bayer et coll. [Bayer,2000] ont montré que sous une forte excitation optique, les électrons et

trous occupent différents niveaux énergétiques dans les îlots. Ces niveaux sont assimilés s, p,

…etc comme dans le cas des atomes. Ces niveaux sont peuplés par les porteurs en accord

avec le principe d’exclusion de Pauli. Nous obtenons ainsi, différents pics de luminescence à

différentes énergies qui correspondent aux recombinaisons des excitons provenant des

différents niveaux.

Un spectre de photoluminescence typique est présenté sur la Figure 1-9 où nous observons à

basse puissance d’excitation l’émission provenant du niveau fondamental ainsi que celui de la

couche de mouillage (couche 2D). Le niveau s est doublement dégénéré (spin) et ne peut pas

être occupé par plus de deux excitons.

En augmentant la puissance d’excitation, le niveau s est rempli et son intensité d’émission

sature. Simultanément l’émission du niveau p apparaît.


___________________________________________________________________________

Figure 1-9 : Mise en évidence du phénomène de remplissage des niveaux grâce à une augmentation de la

population des porteurs photogénérés dans le système In0.6Ga0.4As/GaAs [Bayer,2000].

La distribution de taille d’îlots quantiques peut être une autre origine de l’apparition

d’un système à multipics. Dans le système InAs/GaAs, Marzin et coll. [Marzin,1994] ont

étudié de près cet effet. Un spectre typique à 10 K de boîtes quantiques d’InAs/GaAs pour un

mesa carré de 5000 nm de coté est présenté sur la Figure 1-10. La largeur à mi-hauteur est de

l’ordre de 50 meV pour des conditions de croissance optimisées. Cette largeur de spectre est

attribuée à l’inhomogénéité de taille des îlots.

Figure 1-10 : Spectre de photoluminescence à 10 K des boîtes quantiques d’InAs/GaAs pour un mesa

carré de 5000 nm de coté [Marzin,1994].

La Figure 1-11 montre les spectres de PL pour des mesas carré de 500 nm de coté. Suite à des

calculs de niveaux d’énergie dans les îlots, il a été montré que les pics obtenus correspondent

à la transition fondamentale dans les îlots. Tous les pics ont été trouvés dans un intervalle de


___________________________________________________________________________

80 meV alors que l’écart entre les deux premiers niveaux a été évalué à 151 meV. Chacun des

pics, présentant une largeur à mi-hauteur de 100 µeV (limite de résolution expérimentale), est

donc attribué à l’émission d’un îlot d’InAs unique de taille donnée.

Figure 1-11 :Spectre de photoluminescence à 10 K de boîtes quantiques d’InAs/GaAs pour un mesa carré

de 500 nm de coté [Marzin,1994].

A la fin des années 90, Kamada et coll. [Kamada,1998] ont étudié par micro-PL la

photoluminescence d’un disque quantique d’InGaAs/AlGaAs (voir Figure 1-12a). Un spectre

typique à 3.8 K pour un mesa de 0.2 µm est présenté sur la Figure 1-12b. Dans le spectre à

basse puissance d’excitation on distingue cinq pics. Ces pics sont attribués aux cinq familles

de boîtes quantiques, noté sur le spectre PL1-PL5. La largeur à mi-hauteur varie entre 34-100

µeV. A haute excitation, Kamada et coll. remarquent l’apparition des nouveaux pics qu’ils

attribuent à la luminescence de bi-exciton.

Figure 1-12 : (a), à gauche, image de la surface par microscopie électronique secondaire, à droite, coupe

transverse par microscopie électronique en transmission d’un disque quantique d’InGaAs/AlGaAs. (b)

Spectres de µ-PL à 3.8 K pour un mesa de 200 nm de coté à différentes puissances d’excitation

[Kamada,1998].

(a)

(b)


___________________________________________________________________________

1.4 Croissance auto-organisée des îlots quantiques d’InAs/InP :

état de l’art

Contrairement au système InAs/GaAs le système InAs/InP n’a suscité avant 1997 que

très peu d’attention. En effet, la fabrication d’îlots 3D sur le substrat d’InP est très délicate

notamment en raison de son faible désaccord de maille (∼ 3%). Aussi, dans ce système les

propriétés des îlots varient notablement en fonction des conditions de croissance et ceci se

traduit par le constat que les travaux reportés dans la littérature sont difficilement

comparables.

Plusieurs études de morphologie sur la croissance d’îlots d’InAs en fonction de l’épaisseur

déposée ont été réalisées. Ponchet et coll. [Ponchet,1995] ont montré que la taille des îlots

diminue avec l’épaisseur déposée. La densité des îlots augmente fortement et la répartition

spatiale des îlots quantiques devient plus uniforme lorsque l’épaisseur augmente

[Ponchet,1995], [Taskinen,1997] et [Carlsson,1998]. Ces derniers résultats montrent la forte

dépendance de la taille et de la distribution des îlots vis-à-vis de l’épaisseur déposée.

Naturellement, les îlots d’InAs sur InP(001) ont un allongement plus ou moins prononcé

suivant la direction [1-10] [Ponchet,1995]. Par contre, dans le système

d’InAs/AlInAs/InP(001), les îlots présentent une base isotrope [Fafard,1996].

Optiquement, la formation des îlots 3D dans le système InAs/InP(001) est caractérisée par une

transition entre un spectre de PL à une seule composante attribuée à la luminescence d’une

couche 2D, et un spectre formé de composantes multiples, correspondant à des puits

quantiques d’InAs à fluctuation de monocouches (MC) [Carlin,1991], [Houdre,1993],

[Taskinen,1997] et [Lambert,1998].

Marchand et coll. [Marchand,1997] ont obtenu un spectre de luminescence centré autour de

1.57 µm et une largeur à mi-hauteur de 90 meV à 77 K, pour deux épaisseurs (2.4 MC et 4.8

MC) et une température de croissance (TC) de 500°C. En optimisant les conditions de

croissance des îlots à TC = 480°C, Carlsson et coll. [Carlsson,1998] ont obtenu un pic de

luminescence autour de 1.63 µm avec une largeur à mi-hauteur (LMH) de 52 meV à 5 K.

Cette faible largeur à mi-hauteur est attribuée à une meilleure distribution en taille des îlots.

Fafard et coll. [Fafard,1996] ont étudié l’effet de la matrice (AlInAs). Ils ont montré que la

luminescence des îlots à 300 K se situe entre 1.4 et 1.7 µm. La grande LMH du pic de

luminescence est attribuée à une forte distribution en taille des îlots.


___________________________________________________________________________

1.5 Applications

Comme le confinement spatial des électrons et des trous accroît le couplage entre les

porteurs et la lumière, les hétérostructures de semiconducteurs, et particulièrement ceux à

bandes interdites directes, ont très tôt démontré leur intérêt pour des applications

optoélectroniques. En 1979, R. Dingle réalise le premier laser à puits quantiques. La mise au

point de dispositif utilisant des transitions inter-sousbandes débute en 1987 avec B. F. Levine

qui fabrique le premier photodétecteur infrarouge par absorption intrabande dans la bande de

conduction des puits quantiques (en anglais, Quantum Well Infrared Photodetector)

[Levine,1993]. Puis en 1994, Faist et coll. [Faist,1994] développent le laser à cascade

quantique (Quantum Cascade Laser, en anglais) aussi appelé laser unipolaire puisqu’il

n’implique qu’un seul type de porteurs : les électrons. Parallèlement, les premiers lasers à fils

quantiques [Wegsheider,1993] et à boîtes quantiques [Kirstaedter,1994] utilisant une

transition intrabande font respectivement leur apparition en 1993 et 1994. Les premiers

détecteurs intersousbandes à boîtes quantiques (Quantum Dot Infrared Photodetector)

[Liu,2001] et à fils quantiques [Finkman,2000] sont apparus très récemment.

1.5.1 Laser à semiconducteur

Les lasers à semiconducteur fonctionnent par émission stimulée. L’injection des

électrons se fait à travers un champ électrique, on parle alors de pompage électrique. Un

courant traverse le dispositif et injecte des électrons dans la bande de conduction et des trous

dans la bande de valence de la zone active. En réaction, des porteurs se recombinent et

restituent une certaine énergie dans le cristal sous forme de phonons ou de photons :il en

résulte un échauffement et une émission de lumière dont la longueur d’onde est liée à la bande

interdite du semi-conducteur.

La relaxation des porteurs injectés se fait en deux temps :

Relaxation des électrons vers le bas de la bande de conduction par émissions de

phonons optiques et acoustiques avec un temps caractéristique de l’ordre de la picoseconde.

Relaxation des électrons à travers le gap jusqu’à la bande de valence avec des trous en

un temps de 3 à 4 ns.

Dans les années 70, il a été mis au point des lasers à base d’hétérostructures. En effet, dans

ces hétérostructures on a à la fois un confinement des porteurs dans la couche active et un

confinement optique de la lumière dans cette même région. Vers 1975, la densité de courant

seuil s’élevait à environ 500 A/cm2, pour des couches active de 0.1 µm d’épaisseur.


___________________________________________________________________________

1.5.2 Laser à fils et à boîtes quantiques

Au début des années 80, Arakawa et Sakaki ont démontré l’intérêt de confiner les

électrons dans des structures 1D et 0D pour abaisser à température ambiante le courant de

seuil du laser [Arakawa,1982]. De plus, le maximum de gain spectral théorique d’un fil

quantique de section 10x10 nm2 (resp. d’une boîte quantique cubique de volume 10x10x10

nm3) est deux fois (resp. 10 fois) plus élevé que dans le cas d’un puits quantique de 10 nm

d’épaisseur, à 300 K et pour une densité de porteurs de 3 1018 cm-3 [Asada,1986].

La Figure 1-13 illustre l’évolution de la densité de courant seuil au cours des années et en

fonction du type de structure.

Figure 1-13 : Evolution de courant seuil laser au cours du temps et en fonction de type de structure [Opto

& Laser Europe,2000]. Laser à fils quantiques

La réalisation de lasers à fils quantiques optiquement pompés a été démontrée dés 1993 à Bell

labs [Wegsheider,1993] sur des fils obtenus à l’intersection de deux puits. L’effet laser a aussi

été observé pour des fils quantiques issus d’une croissance sur substrat gravé [Sirigu,2000].

Récemment, un microdisque laser de 1.9 µm de rayon, basé sur des fils quantiques similaires

à ceux de cette étude (InAs sur substrat InP), a émis à 1.68 µm pour une puissance de

pompage de 2 mW [Seassal,2000].


___________________________________________________________________________

Laser à boîtes quantiques

Actuellement, les lasers à boîtes quantiques présentent des densités de courant seuil aussi

basses que 13 A.cm-2 à température ambiante et émettent à 1.3 µm [Eliseev,2001]. Huang et

coll. [Huang,2001] ont réalisé un laser à boîtes quantiques délivrant des impulsions de 17 ps

de 1 nm de largeur spectrale en intégrant un absorbant saturable.

Pour réaliser des lasers interbandes à boîtes quantiques de plus en plus performants il est

nécessaire d’améliorer la croissance des boîtes quantiques, c’est à dire maîtriser leur

distribution en taille. En effet, une largeur trop importante de la transition interbande limite le

gain de tels dispositifs. C’est pourquoi plusieurs groupes travaillant sur la croissance

s’efforcent d’homogénéiser les tailles des boîtes [Pan,1998] ; [Choi,2001].

1.5.3 Photodétecteurs infrarouge

Parallèlement au développement des lasers, les détecteurs infrarouge à base de boîtes

quantiques ont vu le jour récemment [Maimon,1998] ; [Finkman,2000] ;[Liu,2001]. Le

principe du photodétecteur est tout à fait identique à celui des détecteurs infrarouges à base de

puits quantiques. Contrairement aux applications lasers, l’inhomogénéité des nanostructures

présente un avantage pour la réalisation de détecteurs infrarouge sensibles sur des bandes

spectrales larges.

Principe de la détection intrabande

Le principe de la détection intrabande (Figure 1-14) repose sur l’absorption d’un photon. Ce

dernier induit une transition lié-lié ou lié-continuum dans des nanostructures dopées.

L’application d’un champ électrostatique permet de collecter les photoélectrons du continuum

ou ceux qui sortent du puits de potentiel par effet tunnel. L’efficacité de collection des

électrons photoexcités dépend de leur temps de capture, qui, s’il est trop court, va entraîner la

recapture des électrons qui viennent d’être photexcités.

La détectivité D* par unité de surface du détecteur peut s’écrire en fonction du flux de photons

φ à la fréquence w :

th

opt

GwGD

φh2* = Équation 1-10

Où Gopt et Gth les taux de génération optique et thermique.


___________________________________________________________________________

Figure 1-14 : Schéma de principe d’un photodétecteur intersoubande.

Etat de l’art des photodétecteurs infrarouges à îlots quantiques

Contrairement aux photodétecteurs à base de puits quantiques, ceux fabriqués à partir de fils

et de boîtes quantiques présentent leurs maxima d’absorption à incidence normale, dans l’axe

de croissance des nanostructures. Des détecteurs infrarouges dans la gamme 10-21 µm ont été

réalisés [Phillips,1998] et [Pan,1998] avec des détectivités de l’ordre de 1010 cm.Hz1/2.W-1 à

40 K. Dans la gamme 5-7 µm, une détectivité de 2.4 108 cm.Hz1/2.W-1 à été obtenue à 250 K

[Tang,2001].

1.6 Conclusion

Dans ce chapitre nous avons présenté une brève introduction aux propriétés

électroniques, théoriques et expérimentales des îlots quantiques surtout dans le système

InAs/GaAs, qui est le système le plus étudié. Par contre, peu d’études ne sont consacrées pour

le système InAs/InP(001) ce qui motive le travail de cette thèse. Nous avons présenté

quelques techniques d’élaboration des îlots quantiques. Enfin, nous avons présenté les

principales applications dans le domaine de l’optoélectronique et quelques résultats récents de

dispositifs semiconducteurs III-V à base d’îlots quantiques.

Chapitre 2 : Croissance et morphologie des îlots quantiques d’InAs/InP(001) 34

___________________________________________________________________________

Chapitre 2

Croissance et morphologie des îlots

quantiques d’InAs/InP(001)

L’intérêt de la filière InAs/InP réside principalement dans la conception de dispositifs

émettant à 1.55 µm (domaine important pour les télécommunications). Les îlots quantiques

(IQ) d’InAs/InP sont obtenus par croissance auto-organisée selon le mode de croissance

Stranski-Krastanov des couches contraintes. Le système InAs /InP se caractérise par son

faible désaccord de maille voisin de 3 %. Ce faible désaccord de maille rend certainement

plus difficile l’auto-organisation dans ce système. Par ailleurs, ce système a été moins étudié

en comparaison, par exemple, au système InAs/GaAs qui présente un désaccord de 6.7 %. Les

premières boîtes quantiques d’InAs sur substrat InP(001) ont été étudiées en 1995

[Ponchet,1995]. Fafard et coll. ont obtenus pour la première fois en 1996 des boîtes

quantiques d’InAs/AlxIn1-xAs sur InP(001) émettant à 1.55 µm. Ces boîtes ont été obtenues à

une température de croissance de 525 °C et une vitesse de croissance de 0.05 MC/s

[Fafard,1996].

Avant de présenter la caractérisation optique des IQ d’InAs/InP(001) que nous avons étudiés,

il est nécessaire de connaître leurs caractéristiques morphologiques. Deux types de structures

ont été étudiés : i) les IQ d’InAs insérés dans des barrières d’InP et ii) les IQ d’InAs insérés

dans des barrières d’AlInAs. Les structures sont élaborées par EJM au LEOM (Ecole Centrale

de Lyon) par Christelle Monat, Julien Brault et Michel Gendry. Nous allons présenter les

conditions de croissance spécifiques aux échantillons qui font l’objet de cette thèse ainsi que

les principales propriétés structurales et morphologiques des IQ d’InAs/InP et InAs/AlInAs

que nous avons étudiés.


___________________________________________________________________________

2.1 Les îlots quantiques d’InAs/InP sur InP(001)

2.1.1 Condition de croissance des hétérostructure

Après désorption de l’oxyde natif présent sur la surface du substrat d’InP, une couche

de 400 nm d’InP est épitaxiée à 480 °C avec une pression de phosphore de 10-5 Torr et une

vitesse de croissance de 1 µm/h. Ces conditions de croissance permettent d’obtenir une

reconstruction (2 x 4) de la surface d’InP. Avant la croissance de l’InAs, la surface d’InP est

exposée 10 s sous pression d’arsenic. La vitesse de croissance de l’InAs a été généralement

fixée à 0.25 µm/h. Après le dépôt de l’InAs, l’échantillon est maintenu 10 s à la température

de croissance sous pression d’arsenic Pour l’étude des propriétés optiques, les îlots sont

encapsulés par une couche d’InP de 300 nm. Pour les études par microscopie à force atomique

(AFM) d’îlots non encapsulés, les échantillons sont refroidis sous flux d’arsenic jusqu’à 450

°C puis sous flux de phosphore jusqu’à 300 °C pour éviter leur coalescence.

2.1.2 Optimisation de la croissance des îlots quantiques

Pour ce qui est des conditions de croissance des îlots quantiques, le travail

d’optimisation à consister à fabriquer des IQ émettant à 1.55 µm avec un minimum de

dispersion en taille (réduction de la largeur de raie du spectre de PL) et conduisant à un

confinement latéral des porteurs [Brault,2000], [Monat,2003]. Pour cela plusieurs voies ont

été explorées :

croissance à « basses températures » dans la gamme de Tc [450-480°C]. Dans cette

gamme de température la transition 2D/3D du mode croissance a lieu vers 1.4-1.6 nm.

croissance à « hautes températures » dans la gamme de Tc [510-530°C], avec

optimisation des conditions de croissance (pression d’arsenic PAs, épaisseur d’InAs

déposé eInAs ). Dans ce domaine de température la transition 2D/3D a lieu vers 0.45-

0.55 nm.

croissance sur substrats vicinaux type 2°B et 2°F (voir le chapitre 3)


___________________________________________________________________________

2.1.3 Echantillons étudiés et caractéristiques des îlots

Le Tableau 2.1 rassemble les conditions de croissance et les tailles des îlots pour les

principaux échantillons que nous avons étudiés. Les échantillons fabriqués sur des substrats

vicinaux seront présentés dans le chapitre 3.

Echantillon Tc

(°C)

PAs

(Torr)

eInAs

(nm)

Longueur

(nm)

Largeur

(nm)

Périodicité

moyenne

(nm)

Hauteur

(nm)

Densité

(cm-2)

EP286 450 4 10-6 1.6 100-200 20-30 25 2.5-3 2.5 1010

EP539 520 2 10-6 0.62 30-100 15-17 22 1.2-1.4 4 à 8

1010

EP859 520 2 10-6 1.2 50-100 21-23 22 2.4 4 à 8

1010

Tableau 2.1: Tableau récapitulatif des conditions de croissance des échantillons étudiés et des

caractéristiques des îlots correspondant.

Les tailles des îlots sont déduites des images de microscopie électronique en

transmission (TEM) réalisées par O. Marty au LENAC (Figures 2-1, 2-2 et 2-3). Les îlots

d’InAs/InP(001) se présentent comme des batonnets allongés selon la direction [1-10], avec

une section trapézoïdale très aplatie (voir pour plus de détails les thèses de J. Brault

[Brault,2000] et C. Monat [Monat,2003] de l’Ecole Centrale de Lyon).

(a) (b)

Figure 2-1: Images TEM (a) en coupe transverse suivant [110] et (b) en vue plane des îlots d’InAs de la

structure EP286 élaborée à 450°C.

20 nm g002200 nm g220


___________________________________________________________________________

Figure 2-2 : Images TEM en coupe transverse suivant [110] des îlots d’InAs des deux structures élaborées

à 520°C : EP539 (à gauche) et EP859 (à droite).

Figure 2-3 : Image TEM en vue plane suivant des îlots d’InAs de la structure EP859.

2.2 Les îlots d’InAs/AlInAs sur InP(001)

2.2.1 Conditions de croissance des hétérostructures

L’AlxIn1-xAs est épitaxié en accord de maille (x=0.48) avec le substrat InP(001). La

température de croissance est de 525°C, le rapport des pressions des éléments V/III est voisin

de 30 et la vitesse de croissance est de 1 µm/h. Les structures incluent une couche tampon de

400 nm et une couche d’encapsulation de 300 nm pour l’étude des propriétés optiques des

îlots.

g220


___________________________________________________________________________

2.2.2 Conditions de croissance des îlots d’InAs

La forme des IQ d’InAs/AlInAs dépend en particulier de deux paramètres de

croissance [Brault,2002]:

La morphologie de surface de la couche tampon d’AlInAs, fortement dépendante de

son temps maintien tm sous pression d’arsenic avant la croissance de l’InAs. Avant

l’élaboration de couche d’InAs, on peut ainsi modifier la morphologie de la surface d’AlInAs

à l’aide d’une interruption de croissance sous pression d’arsenic pendant un temps, appelé

temps de maintien tm.

La surface de l’InAs et de sa reconstruction qui dépend de la température de croissance

et de la pression d’arsenic. Pour la croissance du ou des plans d’InAs, la température de

croissance peut être comprise entre 510 et 525°C et la pression d’arsenic peut être comprise

entre 2 10-6 et 1 10-5 Torr.

Dans ces conditions de croissance, la transition 2D/3D du mode de croissance s’effectue pour

une épaisseur critique H3D typiquement voisine de 0,75 nm (2.5 MC). Dans nos échantillons,

3.5 MC d’InAs ont été épitaxiées à la vitesse de 0.25 µm/h. Les îlots sont ensuite « recuits »

30 s sous pression d’arsenic avant d’être encapsulés par la couche d’AlInAs.

2.2.3 Croissance des fils quantiques

La démarche suivie consiste à utiliser l’anisotropie naturelle de la surface de

croissance des alliages III-V qui privilégie l’allongement des structures (2D ou 3D) selon la

direction [1-10]. Il a été montré que l’absence d’interruption de croissance entre l’AlInAs et

l’InAs (tm = 0 s) et qu’une surface d’InAs reconstruite (2 x 4) favorisaient cette anisotropie et

donc l’allongement des IQ d’InAs selon la direction [1-10] pour conduire à la croissance de

fils quantiques orientés selon cette direction. Cette reconstruction de surface peut être obtenue

en abaissant la température de croissance en dessous de 515 °C ou en augmentant la pression

d’arsenic à 7 10-6 Torr par exemple. La Figure 2-4 montre les fils quantiques alors obtenus.

Leurs dimensions moyennes sont les suivantes : largeur l = 14 ± 1,2 nm et hauteur h = 1.4 ±

0.3 nm. La dispersion sur la taille des fils est de l’ordre de 15%. Leur densité est voisine de

4,5 105 cm-1.


___________________________________________________________________________

Figure 2-4 : Image AFM de fils quantiques d’InAs/AlInAs/InP

2.2.4 Croissance des boîtes quantiques

Afin d’obtenir des boîtes quantiques, la démarche suivie est contraire à la précédente.

Elle consiste, d’une part, à réduire l’anisotropie naturelle de la surface de l’AlInAs en la

maintenant sous pression d’arsenic pendant des temps de maintien tm compris entre 5 et 10

mn. Cet effet peut être amplifié en plaçant ensuite cette surface sous pression réduite d’arsenic

(7 10-7 Torr pendant 20 s par fermeture du cache arsenic ou 2 10-7 Torr pendant 5 s par

fermeture du cache général). D’autre part, elle consiste à favoriser la reconstruction (2 x 1) de

la surface d’InAs, reconstruction elle-même moins favorable à l’anisotropie. Pour cela, la

température de croissance de l’InAs doit être supérieure ou égale à 520 °C (pour une pression

d’arsenic comprise entre 3 et 5 10-6 Torr). La Figure 2-5 montre une image des boîtes

quantiques alors obtenues. Elles sont allongées et alignées suivant la direction [1-10]. Leurs

dimensions moyennes sont les suivantes : longueur L = 52 ± 5 nm, largeur l = 30 ± 3,5 nm et

hauteur h = 1.6 ± 0.4 nm. La dispersion sur la taille des boîtes est de l’ordre de 15%. Leur

densité est de l’ordre de 6 1010 cm-2.

[1-10][1-10]

200nm200nm

4.4 nm

0 nm


___________________________________________________________________________

Figure 2-5 : Image d’AFM des boîtes quantiques d’InAs/AlInAs/InP.

2.2.5 Structures empilées d’InAs/AlInAs

Dans le système InAs/AlInAs sur substrat InP(001), Brault et coll. ont observé que

quel que soit le type de nanostructure du plan de départ, pour des épaisseurs d’espaceur

inférieures à 50 nm l’effet de l’empilement conduit à la formation de fils quantiques

[Brault,2000-2]. Les images AFM de la Figure 2-6, qui compare les îlots d’un cinquième plan

d’une structure empilée avec ceux d’un premier plan, montrent très clairement que la forme

filaire est privilégiée dans les structures empilées et que cela s’accompagne d’une très nette

diminution de la dispersion en taille (< 12%) des fils quantiques ainsi formés.

[1-10]

3.5 nm

0 nm

[1-10][1-10]

400 nm

3.5 nm

0 nm


___________________________________________________________________________

Figure 2-6 : Images AFM comparant les îlots d’InAs (a) d’un u premier plan et (b) d’un cinquième plan

d’une structure empilée d’InAs/AlInAs avec espaceur de 15 nm.

L’empilement InAs/AlInAs est aussi remarquable pour la nature de l’organisation

verticale en anti-corrélation qui s’y développe (voir Figure 2-7) [Brault,2000], contrairement à

ce qui est observé classiquement dans les autres systèmes tels que InAs/GaAs, Ge/Si ou même

InAs/InP, qui présentent une organisation verticale en corrélation comme prédit

théoriquement par des modèles prenant en compte les champs de déformation induits dans ces

structures [Tersoff,1993] , [Xie,1995]. Bien que des arrangements verticaux en anti-

corrélation aient été aussi prédits théoriquement [Shchukin,1999] sur la base de modèles

purement élastiques, il est apparu que cette seule considération ne permettait pas d’expliquer

l’arrangement en quinconce observé dans la système InAs/AlInAs/InP(001). Cet arrangement

trouve ici son origine dans la séparation de phase qui se développe lors de la croissance des

espaceurs d’AlInAs sous l’effet du champ de contrainte induit par les îlots d’InAs

[Brault,2000].

500 nm500 nm

(a) (b)


___________________________________________________________________________

Figure 2-7 : Image TEM en coupe transverse d’une structure empilée à 5 plans de fils quantiques

d’InAs/AlInAs séparés par un espaceur de 25 nm.

L’image TEM en coupe transverse (Figure 2-7) montre cette séparation de phase avec

la présence de zones claires enrichies en indium et sombres enrichies en aluminium dans les

couches d’espaceur d’AlInAs. Le champ de déformation induit dans l’AlInAs donne

naissance à des « flammes » riches en indium issues des facettes des îlots et qui divergent.

Des simulations à l’aide d’un modèle de champ de force de valence (VFF) de type formalisme

de Keating [Keating,1966] ont permis de préciser l’origine de cette séparation de phase

[Priester,2000]. Les points de rencontre de deux « flammes » issues de deux îlots contigus

constituent des sites de nucléation privilégiés, car de moindre contrainte, aux îlots du plan

suivant pour conduire à l’anti-corrélation observée [Brault,2000].

2.2.6 Echantillons étudiés et caractéristiques des îlots

structures à un plan

Le Tableau 2.2 récapitule les conditions de croissance des deux échantillons à 1 plan d’îlots

que nous avons principalement étudiés par spectroscopie optique et les caractéristiques des

30 nm g002


___________________________________________________________________________

îlots d’InAs correspondant. Ils se différencient par la forme des îlots d’InAs : i) boîtes

quantiques allongées et alignées suivant [1-10] pour le premier et fils quantiques orientés

selon [1-10] pour le second.

Echantillon Forme

des îlots

Préparation

de la surface

d’AlInAs

Reconstruction

de la surface

d’InAs

Densité Longueur

(nm)

Largeur

(nm)

Hauteur

(nm)

M777 Boîte tm=10 mn

+

20 s sous

7 10-7 Torr

(2x1) 6 1010

cm-2

52 30 1.6

M863 Fil tm= 0 s

(pas

d’interruptio

n de

croissance)

(2x4) 4,5 105

cm-1

- 14 1.4

Tableau 2.2 : Tableau récapitulatif des conditions de croissance des échantillons étudiés et des

caractéristiques des îlots correspondant.

structures empilées Le Tableau 2.3 récapitule les caractéristiques des structures empilées qui ont été étudiées dans

le cadre de ce travail.

Echantillon Nombre des plans Espaceur d’AlInAs

(nm)

Pression d’arsenic

(10-6 Torr)

M749 10 5 ∼ 8

M704 10 10 ∼ 8

M744 10 15 ∼ 8

M930 10 10 7.5

M936 10 10 10.5

M937 10 10 3.5

M938 10 10 5.5

Tableau 2.3 : Tableau récapitulatif des caractéristiques des structures empilées étudiées dans le cadre de

ce travail.

Chapitre 3 : Caractérisation spectroscopique des îlots quantiques d’InAs/InP/InP(001) 44

Chapitre 3

Caractérisation spectroscopique des îlots

quantiques d’InAs/InP/InP(001)

Après avoir présenté dans le chapitre précédent la croissance et la morphologie des

îlots quantiques d’InAs/InP(001), il est indispensable d’avoir des informations sur leurs

propriétés optiques . Dans ce chapitre nous présentons la caractérisation optique des îlots

d’InAs/InP sur substrat InP(001). Dans une première partie, nous détaillons les résultats

obtenus sur un échantillon qui présente des nanostructures élaborées avec des conditions

standard (TC varie entre 450 et 480 °C), puis nous présentons les résultats optiques des

échantillons élaborés avec des conditions optimisées (TC autour de 520 °C) où nous avons

mis en évidence l’existence de niveaux excités dans les structures étudiées. Enfin, dans une

troisième partie, nous confrontons nos résultats expérimentaux à des calculs théoriques par un

modèle pk rr. à 8 bandes développé par Miska et coll. [Miska,2003].


3.1 Intérêt d’une étude des propriétés optiques

La recherche sur les composants optoélectroniques à base d’îlots quantiques est un

sujet expérimental et théorique très concurrentiel et important. Ceci est motivé par l’obtention

de laser à boîtes quantiques à très faible courant de seuil dans le système InAs/GaAs. Les

lasers dans ce système émettent entre 0.9 et 1.3 µm et l’extension du fonctionnement du laser

à 1.55 µm s’avère très intéressante surtout pour les télécommunications optiques à longue

portée. L’un des éléments importants pour la réalisation et l’optimisation de ces composants

est de comprendre les propriétés optiques de ces îlots quantiques.

En effet, pour obtenir la longueur d’onde de 1.55 µm, une des solutions est d’utiliser un

substrat d’InP où le désaccord de maille avec l’InAs, plus faible que dans le système

InAs/GaAs, pourrait l’élaboration de boîtes quantiques plus grandes.

La voie actuelle la plus utilisée pour l’élaboration d’îlots quantiques en forte densité sans

dislocations est très certainement la croissance auto-organisée.

Il faut noter que l’élaboration des îlots quantiques d’InAs/InP(001) est difficile à maîtriser, ce

qui explique la diversité des résultats reportés dans la littérature [Carlin,1991],

[Carlsson,1998] et [Landin,2000].

3.2 Propriétés optiques

Dans cette partie, nous présentons dans un premier temps l’étude optique d’une

structure dans laquelle les îlots ne présentent pas de confinement latéral (élaborés dans des

conditions standard) (EP286) et dans un deuxième temps, les propriétés optiques des îlots

quantiques qui présentent un confinement latéral (élaborés dans des conditions optimisées)

(EP539 et EP859).

3.2.1 Etude optique de l’échantillon EP286

L’échantillon EP286 est élaboré avec les conditions standard, les détails morphologiques sont

présentés dans le Chapitre 2.

La Figure 3-1 présente un spectre de luminescence de l’échantillon EP286 à 8 K. Ce spectre

présente plusieurs pics de luminescence situés dans la gamme 0.7- 0.85 eV et un écart

énergétique non constant entre chaque pic (20 à 30 meV).


Figure 3-1 : Spectre de photoluminescence de l’échantillon EP286 à 8 K.

Afin de vérifier le confinement et la localisation des porteurs dans cette structure, une étude

de la photoluminescence en fonction de la température s’impose.

3.2.1.1 Etude de la photoluminescence en fonction de la température

La Figure 3-2 présente la variation de la luminescence de l’échantillon EP286 en

fonction de la température. Nous constatons qu’il y a un rapport 80 entre l’intensité de PL à 8

K et celle mesurée à 300 K. Il apparaît que ces îlots ne permettent pas d’obtenir un

confinement latéral suffisant et efficace pour les porteurs photogénérés. En effet, dés que nous

augmentons la température, les porteurs acquièrent de l’énergie cinétique par effet thermique

et ceci leur permet de s’échapper des îlots vers la couche de mouillage. Ce comportement

ressemble à celui d’un puits quantique (Figure 3-3).

Figure 3-2 : Evolution de la luminescence en fonction de la température du spectre de photoluminescence

de l’échantillon EP286.

0.70 0.75 0.80 0.85

Laser Argon

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) 7K

12K 25K 50K 85K 130K 300K

Energie (ev)

0.70 0.75 0.80 0.85 0.90

(4)

(3)

(2)

(1)

Laser Argon T=8 KDex=630 W/cm2

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

Pic Position

1 0.736 eV

2 0.760 eV

3 0.781 eV

4 0.807 eV


Figure 3-3 : Spectres de PL à 8 K et 300 K d’un puits quantique d’InGaAs/InP.

En conclusion, cette structure ne présente pas une forte localisation spatial des porteurs et ceci

est dû à un faible confinement latéral des îlots.

Revenons maintenant à la Figure 3-1 où nous remarquons l’existence d’un spectre à multipics.

La question qui s’impose est la suivante : quelle est l’origine et la nature de ces transitions

optiques ?

3.2.1.2 Etude de la photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation

Afin de déterminer la nature de ces différents pics et d’étudier le type de transition

(excitonique, défauts ou bande à bande), l’étude fondamentale à réaliser est celle de la

variation de l’intensité de la luminescence en fonction de la puissance d’excitation.

Ainsi l’intensité de photoluminescence peut être explicitée par la loi suivante :

avec n ≥ 1 pour les recombinaisons excitoniques

I = Pexn avec n = 1 pour les recombinaisons intrinsèques (bande à bande)

avec n ≤ 0.8-0.9 pour les recombinaisons via des impuretés

0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

X 110 8K 300K

Energie (eV)


Figure 3-4 : Evolution de la luminescence en fonction de la puissance d’excitation à 8 K (à gauche).

Analyse du comportement de l’intensité intégrée de PL en fonction de la puissance d’excitation de chaque

pics (à droite).

L’étude de la PL en fonction de la puissance d’excitation est présentée sur la Figure 3-4

(gauche). Nous remarquons que l’évolution de l’intensité intégrée de PL en fonction de la

puissance d’excitation reste la même d’un pic à l’autre. En effet, nous ne constatons ni une

saturation relative des pics à basse énergie par rapport aux pics à haute énergie, ni un effet de

remplissage comme dans les îlots d’InAs dans GaAs [Bayer,2000]. Ce résultat est semblable à

celui obtenu par Carlin et coll. [Carlin,1991]. L’origine de ces pics est donc liée à des îlots

dont la hauteur varie par une fluctuation du nombre de monocouches.

L’ajustement linéaire de l’intensité intégrée de PL de chaque pic en fonction de la puissance

d’excitation donne des pentes voisines de 1.1 (Figure 3-4 à droite). Ces transitions sont alors

de nature excitonique.

3.2.1.3 Etude par excitation de photoluminescence

Afin de confirmer l’attribution de ces pics de luminescence, l’excitation de

photoluminescence s’impose.

Lorsque nous avons fixé la détection sur les pics de luminescence à 0.76, 0.78 et 0.8 eV, nous

n’avons pas observé des pic d’absorption (Figure 3-5). Nous pouvons donc conclure à

l’absence de niveaux excités.

0.70 0.75 0.80 0.85 0.90

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) 0.02 mW

6 mW 200 mW

Energie (eV)1E-4 1E-3 0.01 0.1 1 10 100 1000 10000

Inte

nsité

inte

grée

pic1 (E=0.73 eV) pic2 (E=0.76 eV) pic3 (E=0.78 eV) pic3 (E=0.81 eV)

Puissance (mW)


Figure 3-5 : Spectre d’excitation de photoluminescence de l’échantillon EP286 à 8 K.

3.2.1.4 Conclusion

L’échantillon EP286 élaboré dans des conditions standard présente vraisemblablement

un comportement 2D (puits quantique). En effet, il ne présente ni un fort maintien de

l’intensité de la luminescence en fonction de la température, ni un comportement traduisant

une saturation des niveaux lorsque l’on augmente la puissance d’excitation. Ceci est confirmé

par l’excitation de photoluminescence. Les pics de photoluminescence observés sont attribués

à des fluctuations de monocouches analogues à celles observées par Carlin et coll.

[Carlin,1991] et Rudra et coll. [Rudra,1994] qui traduisent un confinement bidimensionnel.

Cependant, pour obtenir un confinement tridimensionnel il serait nécessaire de réduire

davantage les dimensions latérales des îlots et par suite, aboutir à des structures confinées où

il existe une forte localisation des porteurs.

Une étude exhaustive en fonction des conditions de croissance (Tc, pression d’arsenic,

vitesse de croissance) a montré qu’il fallait être en dehors de la gamme de température (460-

500°C) pour pouvoir fabriquer des îlots 3D qui s’apparentent à des objets quantiques de basse

dimensionnalité tels que peuvent le qualifier les résultats de photoluminescence obtenus en

fonction de la température.

La fabrication d’îlots 3D d’InAs/InP de basse dimensionnalité émettant à 1.55 µm ne

sera possible qu’en diminuant la taille des îlots. Ceci a pu être réalisé en abaissant l’épaisseur

de transition 2D/3D du mode de croissance [Brault,2000]. Les fortes températures de

croissance et les faibles pressions d’arsenic ont ainsi été privilégiées.

0.76 0.78 0.80 0.82 0.84

1E-14

Inte

nsité

de

PLE

(u.a

.)

Energie d'excitation (eV)

Edet=0.759 eV Edet=0.780 eV Edet=0.807 eV


Dans le cadre d’une première optimisation des structures à îlots quantiques d’InAs/InP(001),

une structure type (EP539) a été étudiée.

3.2.2 Etude des propriétés optique de l’échantillon EP539

Dans ce paragraphe, nous allons étudier les propriétés optiques de l’échantillon

EO539 en les comparant à celles de l’échantillon élaboré à 450°C (EP286).

Figure 3-6 : Spectre de photoluminescence à 8 K de l’échantillon EP539.

La Figure 3-6 montre le spectre de photoluminescence à 8 K de l’échantillon EP539 excité par

le laser argon. Le spectre présente un système à multi-composantes centré autour de 1 eV.

L’écart énergétique entre chaque pic n’est pas constant et varie de 41 à 75 meV.

Déterminons maintenant l’origine de ces pics.

3.2.2.1 Etude de la photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation

L’étude de la PL de l’échantillon EP539 en fonction de la puissance d’excitation

montre une évolution similaire de chaque pic en fonction de la puissance d’excitation (Figure

3-7). En effet, nous ne constatons pas de saturation des transitions à basses énergies par

rapport aux transitions à hautes énergies.

En conclusion, cette structure ne présente pas d’états excités. Elle présente plutôt des îlots

dont les hauteurs varient par fluctuation de moncouches.

L’étude de l’intensité intégrée de la PL en fonction de la puissance d’excitation montre que

toutes les transitions ont un comportement excitonique (Figure 3-7).

Voyons maintenant s’il existe une forte localisation spatiale des porteurs au sein de ces îlots.

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Laser Argon

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

E=0.906 eV

E=0.947 eV E=0.992 eV

E=1.051 eV

E=1.126 eV

Energie (eV)


Figure 3-7 : Spectres de photoluminescence normalisée de l’échantillon EP539 en fonction de puissance

d’excitation à 8 K (à gauche). Evolution de l’intensité de PL intégrée en fonction de la puissance

d’excitation (à droite).


La Figure 3-8 présente l’évolution des spectres de photoluminescence en fonction de

la température de la structure EP539 sous une excitation produite par le laser Argon. Nous

constatons un fort maintien de la luminescence entre 8 K et 300 K (le rapport de l’intensité de

PL intégrée entre 8 K et 300 K est de l’ordre de 8). Ceci implique une forte localisation des

porteurs dans les îlots contrairement à ce qui a été obtenu avec la structure précédente

(EP286).

Figure 3-8 : Evolution de l’intensité de photoluminescence en fonction de la température de l’échantillon

EP539 sous l’excitation du laser Argon (raie 514.5 nm).

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

Laser Argon

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) 8 K

60 K 146 K 200 K 252 K 287 K

Energie (eV)

0.8 1.0 1.20.0

0.5

1.0

5

4 3

2

1

200mW 20mW 2mW 0.2mW 0.02mW

Inte

nsité

de

PL n

orm

alis

ée

Energie (eV)0.01 0.1 1 10 100 1000

1E-7

1E-6

1E-5

1E-4

1E-3

0.01

0.1

1 pic1 pic2 pic3 pic4 pic5

Inte

nsité

Inte

grée

(u.a

.)

Puissance (mW)


Afin de remonter réellement au comportement de la luminescence issue de ces îlots, il

est intéressant d’éliminer tous phénomènes pouvant être liés aux barrières d’InP. En effet,

lorsque nous excitons la structure avec le laser Argon (raie 514.5 nm équivalent à 2.014 eV)

nous créons en très grande majorité des porteurs dans les barrières d’InP. Ces porteurs

migrent ensuite très rapidement vers les îlots, qui jouent le rôle de puits de potentiel efficaces

et s’y recombinent radiativement. L’idée sera d’exciter la structure avec un faisceau laser

d’énergie inférieure au gap d’InP (excitation quasi-résonnante). Dans notre cas, nous avons

excité l’échantillon avec un laser yttrium-aluminum-garnet (YAG) de longueur d’onde 1.06

µm (1.16 eV).

Figure 3-9 : Etude de la luminescence de l’échantillon EP539 en fonction de la température au moyen d’un

laser YAG émettant à 1.06 µm (1.16 eV).

La Figure 3-9 montre une étude de la photoluminescence en fonction de la température de

l’échantillon EP539 en excitation quasi-résonnante. Nous remarquons que le rapport de

l’intensité de la PL intégrée entre 8 K et 270 K est presque égale à 2. Ce faible rapport traduit

bien la forte localisation spatiale des porteurs et l’efficacité optique des îlots. En effet, la

diminution de l’intensité de PL intégrée d’un rapport 8 constatée précédemment lors de

l’excitation non-résonnante à l’aide du laser Argon est probablement due à la mauvaise

qualité des barrières d’InP qui sont élaborées à 520 °C (la température de croissance optimale

d’InP est 480 °C) et ceci set traduit par la perte de porteurs entre les barrières et les îlots.

Comparons désormais ces résultats avec ceux de la structure EP286. La structure EP539

présente un effet de confinement très marqué qui se traduit par la réduction que d’un facteur 8

de l’intensité intégrée de PL entre 8 K et 300 K, sous excitation non-résonnante. Par contre,

dans le cas de la structure EP286 nous avons une diminution d’un facteur 80 entre 8 K et 300

K sous excitation non-résonante.

0.8 0.9 1.0 1.1

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) Laser Yag 8 K

68 K 100 K 225 K 270 K

Energie (eV)


Avec la structure EP539, nous avons réussi à avoir un fort confinement latéral ; reste à

déterminer la nature de ce confinement : 2D (fils quantiques) ou 3D (boîtes quantiques).

Pour cela, nous avons effectué des études de la photoluminescence en fonction de la

polarisation.

3.2.2.3 Etude de l’état de polarisation de nos pics de PL

Avant d’étudier la photoluminescence polarisée sur nos îlots, une étude préliminaire

sur un puits quantique d’InAs sur InP(001) (EP766) a conforté nos attentes : aucune

polarisation de la luminescence suivant les deux directions perpendiculaire à [001] n’existe

(Figure 3-10). Ceci prouve la fiabilité de notre expérience.

Le taux de polarisation linéaire est définie par la relation suivante :

IIIIP

]110[]101[

]110[]101[

+−

=−

− Équation 3-1

I[110] et I[1-10] respectivement sont les intensités de la photoluminescence suivant les

directions [110] et [1-10].

Figure 3-10 : Spectre de PL polarisée du puits quantique d’InAs/InP suivant les directions [110] et [1-10].

Le taux de polarisation est tracé en pointillé.

La même expérience a ensuite été faite avec les îlots d’InAs. Cette fois-ci, nous obtenons une

nette différence entre le spectre suivant la direction [110] et le spectre suivant la direction [1-

10] (Figure 3-11).

1.0 1.1 1.2 1.3-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0Laser ArgonT=8 K

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) [110]

[1-10]

Energie (eV)

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire


Figure 3-11 : (a) Spectre de photoluminescence de EP539 suivant les deux directions perpendiculaires à

[001]. (b) Taux de polarisation linéaire du même échantillon.

Deux hypothèses peuvent expliquer la différence de luminescence suivant les deux directions

[110] et [1-10] : l’effet de la forme des îlots ou l’effet de la contrainte.

Figure 3-12 : Normalisation des spectres de PL polarisée suivant les directions [1–10] et [110].

Nous ne constatons pas de décalage sur les spectres normalisés de photoluminescence

polarisée (Figure 3-12). Ceci semble écarter l’hypothèse d’une polarisation induite

exclusivement par un effet de contrainte [Sugisaki,1999]. Donc la polarisation que nous

obtenons provient essentiellement de l’effet de la forme des îlots. Ce résultat est en bon

accord avec les images TEM et AFM obtenues sur cette structure (Figure 3-13).

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 Laser Argon

T = 8K

per [110] par [110]

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

(a)

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) Laser Argon

T = 8K

per [110] par [110]

Energie (eV)0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

(b)

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

Energie (eV)


Figure 3-13 : Image TEM en coupe transverse selon la direction [001] (à gauche) et image AFM (à droite)

de l’échantillon EP539.

3.2.2.4 Conclusion

Cette structure EP539 présente bien un fort confinement latéral et ceci se manifeste

par la bonne tenue du signal de luminescence en fonction de la température. Les transitions

optiques sont soigneusement attribuées à des fluctuations de monocouches de la hauteur des

îlots et non à la présence de niveaux excités. Par des mesures de photoluminescence polarisée

nous avons pu identifier la forme des îlots comme étant allongés suivant la direction [1-10].

Ce résultat est en bon accord avec les études structurales.

Une seconde campagne d’optimisation a été réalisée pour, en premier lieu obtenir des îlots

moins allongés, afin de renforcer le caractère 0D, et espérer ainsi observer les niveaux excités.

Et en second lieu, elle a pour but d’obtenir une émission à 1.55 µm.

Pour cela une étude en fonction de différentes conditions de croissance et surtout en fonction

de l’épaisseur de la couche d’InAs déposée a été effectuée [Monat,2002].

Figure 3-14 : Evolution de la longueur d’onde d’émission et de la largeur à mi-hauteur en fonction de

l’épaisseur d’InAs déposée (eInAs) à 300 K.

0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.21.45

1.50

1.55

1.60

1.65

eInAs (nm)

λ 300Κ

(µm

)

0

20

40

60

80

100

Larg

eur à

mi-h

aute

ur (m

eV)

200 nm g220


La Figure 3-14 présente l’évolution de la largeur à mi-hauteur et de la longueur d’onde

d’émission à 300 K en fonction de l’épaisseur d’InAs déposée. Nous constatons que

l’épaisseur optimale pour avoir l’émission à 1.55 µm et pour obtenir la largeur à mi-hauteur la

plus faible est de 1.2 nm.

Dans ce cadre, nous allons présenter une étude optique d’une structure comportant de tels îlots

d’InAs/InP(001) (EP859) .

3.2.3 Etude des propriétés optiques de la structure EP859

Avant de présenter les propriétés optiques de l’échantillon EP859, nous allons faire un

bref rappel de ses conditions de croissance.

Schéma de la structure :

Figure 3-15 : Schéma de la structure EP859.

La Figure 3-15 présente le schéma de la structure étudiée dans cette partie.

Conditions de croissance :

La structure EP859 est élaborée à 520 °C avec une pression d’Arsenic de 2.10-6 Torr.

L’épaisseur d’InAs déposée est de 1.2 nm. Pour plus de détail nous pouvons nous référer à la

publication de Monat et coll. [Monat,2002].

Regardons maintenant les propriétés optiques de cette structure.

La Figure 3-16 montre un spectre de photoluminescence des îlots d’InAs à 8 K sous une

excitation du laser Argon.

InP cap

InP tampon

Substrat d’InP SI

4000Å

eInAs = 12Å

3000Å

BQs InAs

InP cap

InP tampon

Substrat d’InP SI

4000Å

eInAs = 12Å

3000Å

BQs InAs


Figure 3-16 : Spectre de photoluminescence à 8 K de la structure EP859.

Le spectre de PL à 8 K présente un système à multipics. Afin de déterminer la nature de ces

pics une étude par spectroscopie fine a été réalisée sur cette structure.

Nous notons que l’épaulement à basse énergie est probablement due aux défauts liés à des

lacunes de phosphore. En effet, l’existence de ces lacunes sont due à la croissance d’InP à

haute température (520 °C).


L’étude de la photoluminescence en fonction de température nous a permis de montrer

la forte localisation spatiale des porteurs dans ces îlots.

Figure 3-17 : Evolution de la luminescence de l’échantillon EP859 en fonction de la température en

excitation non-résonnante.

0.7 0.8 0.9 1.0

Laser Argon

Inte

nsite

de

PL (u

.a.)

E=0.945 eV

E=0.905 eV

E=0.871 eV

E=0.845 eV

T=8K

Energie (eV)

0.8 0.9 1.0

Laser Argon

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

8K 30K 60K 90K 130K 160K 200K 220K 240K 250K 260K 270K 285K 300K


Nous constatons en effet un très fort maintien de la luminescence en fonction de la

température (Figure 3-17). Le rapport de l’intensité de PL intégrée entre 8 K et 300 K est

désormais égal à 2 (Figure 3-18). Si nous le comparons avec le résultat obtenu précédemment,

cette structure présente une plus forte localisation spatiale des porteurs qui peut être due au

caractère 0D de nos îlots. Notons que ce faible rapport de l’intensité de PL intégrée entre 8 K

et 300 K n’a encore jamais été observé dans les autres systèmes.

Figure 3-18 : Etude de l’intensité de PL intégrée en fonction de la température.

3.2.3.2 Evolution énergétique des différents pics avec la température

3.2.3.2.1 Bref rappel théorique

L’énergie de bande interdite (gap) d’un semiconducteur diminue lorsque sa température

augmente. Les causes de cette diminution sont :

La dilatation thermique : lorsque la température augmente, l’anharmonicité du

potentiel des atomes induit une augmentation de la distance interatomique.

L’augmentation consécutive du paramètre de maille diminue le gap.

Les interactions électron-phonon : lorsque la température augmente, la densité de

phonons et leur couplage avec les électrons augmente, ce qui diminue le gap.

De ces causes, la seconde est responsable d’environ 75% de la diminution de l’énergie de

bande interdite lorsque la température augmente.

Une relation semi-empirique a été proposée par Varshni [Varshni,1967] pour rendre compte

de la diminution de l’énergie de bande interdite avec la température :

TTEE gg +−= β

α 2.)0( Équation 3-2

où α et β sont des constantes, β étant proche de la température de Debye. Eg représente le gap.

0 50 100 150 200 250 3004

5

6

7

8

9

Inte

nsité

de

PL in

tégr

ée (u

.a.)

Température (K)


Des études ont montré que cette loi de variation s’adapte bien aux résultats expérimentaux à

haute température, mais donnent des valeurs légèrement trop élevées pour les basses

températures.

Le traitement théorique de la variation de l’énergie de bande interdite induite par les

interactions électron-phonon en fonction de la température a été donné par Fan [Fan,1951] en

considérant :

ggg EEE ∆+=0 Équation 3-3

Où Eg0 est l’énergie de bande interdite correspondant à un réseau sans vibration, ∆Eg est la

variation d’énergie de bande interdite induite par les interactions électron-phonon.

Ces calculs ont montré que ∆Eg est proportionnel à la densité de phonons. D’après la

statistique de Bose-Einstein, on a alors [Vina,1984]:

1)0()( / −−= Tgg e

ETE θλ

Équation 3-4

où λ est une constante caractéristique de la force de couplage électron-phonon, et θ est la

température de Debye.

3.2.3.2.2 Résultat expérimentaux

Figure 3-19 : Evolution des l’énergies des différents pics de PL en fonction de la température comparées à

la loi empirique de Varshni (pointillé) et la loi de Vina (rouge).

0 50 100 150 200 250 300

0.780.790.800.810.820.830.840.85

Posi

tion

de p

ic (e

V)

Température (K)

E=0.845 eV Loi de Varshni Loi de Vina

0 50 100 150 200 250 3000.800.810.820.830.840.850.860.870.88

Posi

tion

de p

ic (e

V)

Température (K)


0 50 100 150 200 250 3000.830.840.850.860.870.880.890.900.91

Posi

tion

de p

ic (e

V)

Température (K)


0 50 100 150 200 250 300

0.89

0.90

0.91

0.92

0.93

0.94

0.95

Posi

tion

de p

ic(e

V)

Température (K)



L’évolution des énergies des différents pics de PL en fonction de la température simulées à

l’aide de la statistique de Bose-Einstein et de la loi empirique de Varshni sont présentées sur

la Figure 3-19.

Les paramètres d’ajustement sont donnés dans le Tableau 3.1 pour la relation de Varshni, et

dans le Tableau 3.2 pour la statistique de Bose-Einstein.

Position de pic Eg0 (eV) α (10-4.eV. K-1) β (K)

0.845 eV 0.849 2.8 ± 0.3 140 ± 30

0.871 eV 0.876 2.8 ± 0.2 150 ± 50

0.901 eV 0.909 3.0 ± 0.4 180 ± 37

0.945 eV 0.95 2.0 ± 0.5 160 ± 40

Tableau 3.1 : Paramètres d’ajustement de l’évolution en température des énergies de pics de PL suivant la

loi empirique de Varshni.

Position de pic Eg0 (eV) λ (meV) θ (K)

0.845 eV 0.845 eV 60 ± 4 200 ± 15

0.871 eV 0.871 eV 68 ± 5 218 ± 17

0.901 eV 0.901 eV 45 ± 6 180 ± 12

0.945 eV 0.947 eV 63 ± 3 220 ± 20

Tableau 3.2 : Paramètres d’ajustement de l’évolution en température des énergies de pics de PL suivant la

statistique de Bose-Einstein.

Nous constatons que le meilleur ajustement est obtenu en utilisant la statistique de Bose-

Einstein qui permet de mieux rendre compte du comportements basse et haute température.

En effet, la variation de la position des pics de PL en fonction de la température est

probablement due aux effets liés aux interactions électron-phonon plutôt qu’à la dilatation

thermique.

Les valeurs de α obtenues (entre 0.2 et 0.3 meV/K) sont en bon accord avec les résultats

obtenus par Alen et coll. [Alen,2001]. En effet, cette faible valeur de α montre que la

variation de la longueur d’onde d’émission est presque indépendante de la variation de la

température, contrairement à des puits quantiques où α varie entre 0.48 et 0.53 meV/K

[Wang,2002]. Cet effet est très important pour des applications optoélectroniques.


Afin de remonter aux comportements réels des îlots quantiques d’InAs/InP(001) en fonction

de la température, nous avons étudié la luminescence en excitation quasi-résonnante

(excitation avec le laser YAG).

Figure 3-20 : Evolution de la luminescence des îlots quantiques d’InAs en fonction de la température sous

une excitation quasi-résonnante.

Figure 3-21 : Intensité de PL intégrée en fonction de la température de l’échantillon EP859 sous une

excitation quasi-résonnante.

0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Laser YAG

Energie (eV)

8K 60K 130K 180K 230K 300K

0 50 100 150 200 250 300

1.4

1.6

1.8

2.0

2.2

Inte

nsité

de

PL in

tégr

ée (u

.a.)

Température (K)


Nous remarquons un très fort maintien de la luminescence en fonction de la température

(Figure 3-20), ce qui traduit un confinement total des porteurs dans les îlots d’InAs. Le

rapport de l’intensité intégrée entre 8 K et 300 K est presque égale à 1 (Figure 3-21)

[Salem,2002]. Ce résultat prouve bien les effets de confinement attendus et prévu par la

théorie. La légère différence de rapport de l’intensité de PL intégrée entre l’excitation quasi-

résonnante et non-résonnante est probablement due à une perte de porteurs entre la barrière et

les nanostructures.

En conclusion cette structure (EP859) présente un fort effet de confinement comparé à ceux

observés dans des puits quantiques. Il se traduit par une bonne tenue de la luminescence en

fonction de la température sous les deux types d’excitation (quasi-résonnante et non-

résonnante).

Comme les dispositifs lasers fonctionnent autour de 50 à 80 °C (323 à 353 K) suivant leur

bilan énergétique, nous avons étudié la luminescence de ces îlots à plus haute température

(jusqu’à 440 K).

Figure 3-22 : Etude de la photoluminescence de l’échantillon EP859 en fonction de la température (entre

300 K et 440 K).

Même à 440 K, nous observons sur la Figure 3-22 la luminescence des îlots quantiques. Ce

résultat montre l’intérêt d’utiliser ces boîtes quantiques comme zone active du laser.

Comme nous l’avons déjà observé dans les deux autres structures (EP286 et EP539), les

spectres de PL à 8 K présentent une série à multipics. Ces multipics ont été attribués pour

l’EP286 et l’EP539 à des fluctuation de monochouche des hauteurs des îlots. Peut on faire la

0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95

Laser Argon

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

300K 320K 340K 360K 380K 400K 420K 440K


même attribution pour l’échantillon EP859 ? Pour répondre, nous allons étudier l’origine des

différentes transitions optiques de EP859 par PL en fonction de puissance d’excitation, par

excitation de PL et par PL résolue en temps.

3.2.3.3 Etude de la photoluminescence en fonction de la puissance d’excitation : origine

des transitions optiques ?

Le spectre de luminescence à 8 K de l’échantillon EP859 (Figure 3-16) présente un

système à multipics que l’on peut ajuster avec 4 Gaussiennes. La largeur à mi-hauteur de

chaque Gaussienne est de l’ordre de 25 meV ce qui traduit une bonne distribution des tailles

des îlots. L’écart énergétique entre les pics varie de 27-40 meV. Ce résultat est semblable à

celui obtenu dans le système d’InAs/GaAs par Fafard et coll. [Fafard,1999].

Afin de remonter à l’origine des pics de luminescence, nous avons d’abord étudié leur

comportement en fonction de la puissance d’excitation.

Figure 3-23 : Spectres normalisés de photoluminescence à 8K de l’échantillon EP859 pour différentes

puissances d’excitation (la normalisation est faite par rapport au premier pic de PL).

Nous observons sur les spectres de PL à 8 K présentés sur la Figure 3-23 un effet de

« remplissage » des pics de hautes énergies par rapport au pic à 0.845 eV lorsque nous

augmentons la puissance d’excitation. En effet, lorsque le niveau fondamental est

complètement rempli, les électrons suivants viennent peupler les niveaux excités. Cet effet

est similaire à celui observé dans les boîtes quantiques du système InGaAs/GaAs et il est

attribué au phénomène de remplissage de niveaux excités [Bayer,2000]. Nous signalons que

pour une très faible excitation (0.002 mW) nous observons encore le premier état excité. Ceci

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1

Pic de normalisation

Inte

nsité

de

PL n

orm

alis

ée

T = 8K

Energie (eV)

0.2 mW 200 mW 660 mW


peut s’expliquer par le fait que les barrières d’InP sont non intentionnellement dopées n. Ces

électrons vont remplir partiellement l’état fondamental.

Nous sommes donc en présence d’un comportement traduisant la présence de niveaux excités

dans nos structures. Cependant, il est nécessaire de compléter cette étude et de vérifier par

d’autres moyens la nature des transitions liées aux différents pics de luminescence.

Un moyen de confirmer cette hypothèse consiste à effectuer une étude par excitation de la

photoluminescence (EPL).

3.2.3.4 Excitation de la photoluminescence (EPL)

Cette technique de spectroscopie fine consiste à étudier la photoluminescence à une

longueur d’onde fixée (contrairement à la photoluminescence classique) et à sonder les états

électroniques supérieurs en faisant varier la longueur d’onde d’excitation. Cette technique a

l’avantage de sonder uniquement la zone voulue et permet de s’affranchir de la luminescence

de substrat.

Figure 3-24 : Photoluminescence de l’échantillon EP859 à 8 K (pointillé). La courbe en rouge est le spectre

d’excitation de photoluminescence à 8 K avec la détection de photons réglée sur le pic (a).

Lorsque que nous détectons au niveau du pic (a), à 0.845 eV, nous constatons l’apparition de

trois pics d’absorption. Ces derniers correspondent en énergie aux pics (b), (c) et (d) du

spectre de PL. En conclusion, les pics (b), (c) et (d) sont respectivement les 1er, 2éme et 3éme

niveaux excités lié au niveau fondamental (pic (a)). Le léger décalage entre les spectres de PL

0.7 0.8 0.9 1.0

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

(d)

(c)

(b)(a)

Inte

nsité

de

EPL

(u.a

.)


et de EPL est probablement due aux effets d’interactions colombiennes entre les

photoporteurs.

Figure 3-25 : Spectres d’excitation de la PL en fonction de l’énergie de détection.

Nous avons étudié par EPL tous les pics de photoluminescence. Nous remarquons qu’il n’y a

pas de décalage entre les spectres de EPL pour les différentes énergies de détection, ce qui

veut dire que les pics d’absorptions sont à associer à un même état fondamental.

Nous mettons donc en évidence pour la première fois par PLE l’existence de niveaux excités

dans les îlots quantiques d’InAs/InP(001). Ceux-ci n’avaient été jusqu’à maintenant observés

que par des mesures de capacitance [Pettersson, 1999]

Une étude par photoluminescence résolue en temps a été réalisée sur cette structure pour avoir

accès aux temps de relaxations caractéristiques associés à ces transitions.

3.2.3.5 Photoluminescence résolue en temps

L’étude de PL résolue en temps a été faite au LPMC à l’INSA de Toulouse sous la

responsabilité du Pr Xavier Marie.

Cette étude par PL résolue en temps vient conforter notre attribution des pics de PL. Les

temps de déclins des états excités sont respectivement de 450, 126 et 56 ps pour les 1er, 2éme et

3éme états excités. Par contre le temps de déclin de l’état fondamental est de 1345 ps. Nous

constatons que les temps de déclin des états excités sont rapides par rapport au temps de

déclin de l’état fondamental. Ceci est dû au fait que les porteurs dans les états excités se

désexcitent rapidement vers l’état fondamental et les barrières d’InP où ils se recombinent

radiativement. Notre résultat est en bon accord avec les résultats obtenus dans la littérature

[Adler,1996] et [Hinooda,1999].

0.84 0.88 0.92 0.96 1.00

Inte

nsité

de

PLE

(u.a

.)

T=8K

Energie d'excitation (eV)

Pic (a),E=0.845 eV Pic (b),E=0.871 eV Pic (c),E=0.907 eV


Pour regarder l’état de polarisation de nos structures, une étude de photoluminescence

polarisée s’avère intéressante.

Figure 3-26 : Dynamique de photoluminescence des différents niveaux d’énergies des îlots

d’InAs/InP(001) à 10 K.

3.2.3.6 Photoluminescence polarisée (PLP) : Confirmation optique de la nature du

confinement 3D ou 2D

L’étude de la photoluminescence polarisée a été faite de la même manière que celle

effectuée sur l’échantillon EP539. En effet, on détecte la luminescence suivant les deux

directions perpendiculaires à la direction [001].

Figure 3-27 : Spectre de la photoluminescence polarisée à 8 K de l’échantillon EP859 (à gauche). Taux de

polarisation linéaire de même échantillon (à droite).

0 500 1000 1500 2000 25001E-4

1E-3

0.01

0.1

1

λexcitation=780 nmpuissance d'exciation = 100 mW

T=10 K

Inte

nsité

(u.a

)

Temps (ps)

Etat fondamental (τ=1349 ps) 1er état excité (τ=459 ps) 2éme état excité (τ=126 ps) 3éme état excité(τ=54 ps)

0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

T=8K

Laser Argon

Energie (eV)

Par [110] Per [110]

0.78 0.84 0.90 0.96

0.20

0.25

0.30

0.35

0.40

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

Energie (eV)


Nous constatons que le taux de polarisation linéaire est de l’ordre de 30%, indiquant que nos

îlots sont allongés suivant la direction [1-10]. Ceci est en bon accord avec l’image AFM d’une

structure similaire à la structure EP859.

Une étude de PLP en fonction de la température réalisée au moyen d’un laser YAG, montre

que le taux de polarisation linéaire reste constant. Ceci confirme le fort confinement des

porteurs dans cette structure et va dans le même sens que l’étude de la PL en fonction de la

température.

Figure 3-28 : Spectres de la photoluminescence polarisée et taux de polarisation linéaire à 8 et 300 K.

Afin de conforter notre interprétation des résultats expérimentaux correspondant à

l’identification des transitions optiques, une modélisation de la structure électronique de ces

îlots, basée sur un modèle pk rr. à une bande, a été développée P. Miska et J. Even de l’INSA

de Rennes.

3.2.3.7 Modélisation de la structure électronique des îlots quantiques d’InAs/InP(001)

En premier lieu, nous allons brièvement présenter le modèle pk rr. à une bande adapté

à nos îlots quantiques et en second lieu, nous présenterons le résultat de la modélisation.

3.2.3.7.1 Présentation du modèle

Dans le cas d’îlots plats et contraints les bandes de trous lourds et de trous légers sont

suffisamment éloignées pour pouvoir considérer que ces bandes sont découplées

[Miska,2003]. Ceci permet d’utiliser l’Hamiltonien pk rr. à une bande afin de déterminer les

fonctions et les valeurs propres des états électroniques dans nos îlots.

0.78 0.81 0.84 0.87 0.90 0.930.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

T=8 K

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Laser YAG

Energie (eV)

per [110] par [110]

0.70 0.75 0.80 0.85 0.90 0.95 1.00-0.9

-0.6

-0.3

0.0

0.3

0.6

0.9

Laser YAG

Inte

nsité

de

PL

(u.a

.)

T = 300 K

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

Energy (eV)

par [110] per [110]


Dans le cas de ces îlotss et avec l’approximation de la fonction enveloppe, l’Hamiltonien

s’écrit :

)()(2

)(ˆˆ0

2

0 rVrVmprVHH structurestructure

rrr++=+=

où les solutions de 0H sont les fonctions de Bloch )()(, . ruerkn knrki

kn

vrrr

rr

r == φ , )(rV r est le

potentiel autocohérent et )(rVstructurer est le potentiel de la structure.

Après une procédure de calcul détaillée en annexe B, l’équation de Schrödinger dans

l’approximation de la fonction enveloppe s’écrit :

)()()()(2 0*

2

rErrVmp

NNNstructureN

rrr ϕεϕ −=⎥⎦

⎤⎢⎣

⎡+

où *Nm et 0Nε sont respectivement la masse effective et l’énergie de porteur au centre de la

zone de Brillouin de la bande N. )(rNr

ϕ est la fonction enveloppe.

Par une résolution numérique de cette équation nous obtiendrons les fonctions d’onde

associées à un porteur de la bande N soumis au potentiel )(rVstructurer .

3.2.3.7.2 Résultat de modélisation

Les dimensions de l’îlot quantique utilisées au cours de cette modélisation sont

résumées dans la Figure 3-29.

Figure 3-29 : a) Image TEM en coupe transverse selon [110] des îlots quantiques InAs/InP(001); b) la

morphologie de ces îlots est proche du parallélépipède à section trapézoïdale. Les dimensions de la grande

base (B), de la petite base (b), de la hauteur (h), de la longueur (L) et de l'angle de base du trapèze (θ )

utilisées dans le modèle sont indiquées sur la figure.


Le résultat obtenu par le modèle k.p à une bande est résumé dans la Figure 3-30.

Figure 3-30 : a) positions énergétiques des transitions mesurées en PL, b) position des transitions calculées

dans un bâtonnet InAs/InP(001), et c) spectre d'absorption simulé pour de tels bâtonnets.

Nous remarquons que par une modélisation simple, basée sur une méthode k.p à une

bande dans l'approximation de la fonction enveloppe, il est possible de calculer la structure

électronique (énergies et fonctions propres) des ces îlots quantiques. Nous constatons que les

résultats obtenus sont cohérents avec les résultats expérimentaux et nous ont permis en retour

d’identifier les transitions optiques interbandes mises en évidence expérimentalement.

3.2.3.8 Conclusion

L’échantillon EP859 présente un très bon maintien de la luminescence en fonction de

la température. Ceci, implique une forte localisation spatiale des porteurs au sein des îlots.

Nous avons mis en évidence par différentes techniques de spectroscopies optiques, l’existence

des niveaux excités et ceci a été conforté par une simulation de la structure électronique.


3.3 Vers le contrôle de la forme : substrats vicinaux

Toutes les études optiques qui ont été présentées jusqu’à maintenant portent sur des

îlots élaborés sur un substrat d’InP(001) nominal. Nous avons constaté par une étude de la

photoluminescence polarisée (en accord avec des images AFM) que ces îlots sont allongés

suivant la direction [1-10]. Une solution pour obtenir des boîtes quantiques dans ce système

est d’élaborer des îlots sur des surfaces vicinales [Leonelli,1993]. Dans notre cas, l’équipe

d’épitaxie dirigée par M. Gendry a utilisé des substrats d’InP désorientés de 2° suivant la

direction [110] notés 2°F, et suivant la direction [010] notés 2°B.

3.3.1 Présentation des échantillons

Dans cette partie nous allons présenter les conditions de croissance et comparer les

morphologies des îlots d’InAs élaborés sur des surfaces nominale, 2°B et 2°F.

3.3.1.1 Condition de croissance

Les conditions de croissance de ces échantillons sont les suivantes :

Après la désorption de l’oxyde natif, 300 nm d’InP est épitaxié sur des substrats de type

nominal, 2°B et 2°F (EP505(n), EP505(2°B) et EP505(2°F)). La température de croissance

des îlots est 520 °C, l’épaisseur d’InAs déposée est de 0.9 nm et la pression d’arsenic est de

4.10-6 Torr. Les échantillons non-encapsulés sont étudiés par imagerie AFM. Enfin, pour

l’étude optique, une couche d’encapsulation de 300 nm d’InP est épitaxiée.

La Figure 3-31 présente les images AFM de trois échantillons élaborés sur des surfaces

nominale, 2°F et 2°B. Les images AFM montrent que la nature filaire des îlots est encore

renforcée sur la surface vicinale 2°F et qu’une meilleure auto-organisation en taille est

obtenue. Par contre, sur la surface vicinale 2°B, les îlots sont plus isotropes et sont alignés

suivant la direction [100], direction d’alignement des coins de marches sur cette surface

vicinale.


Le tableau suivant récapitule les dimensions de nos îlots :

Echantillon Substrat Hauteur (nm) Largeur (nm) Longueur (nm)

EP505(n) nominal 0.9 - 1.2 - 100-200

EP505(2°B) désorienté 2° suivant la

direction [010]

0.6 ± 0.2 30 -35 -

EP505(2°F) désorienté 2° suivant la

direction [110]

0.9 - 1.2 - 200-500

Tableau 3.3 : Tableau récapitulatif des tailles des îlots des échantillons EP505(n), EP505(2°F) et

EP505(2°B).

[1-10]

[1-10]

(a)

(b)


Figure 3-31 : Images AFM d’îlots d’InAs/InP : (a) sur surface nominale (001), (b) sur surface désorientée

de 2° suivant la direction [110] (2°F) et (c) sur surface désorientée de 2° suivant la direction [010] (2°B).

3.3.1.2 Signature optique des îlots quantiques sur substrats vicinaux

L’étude de la PL et de l’intensité intégrée en fonction de la température montre une

forte localisation des porteurs dans les îlots d’InAs (Figure 3-32). Le rapport de l’intensité

intégrée entre 8 K et 300 K est autour de 3 pour les trois échantillons (EP505(n), EP505(2°B)

et EP505(2°F)). Ce fort confinement montre que nos îlots quantiques sont plus efficaces du

point de vue du rendement quantique que les îlots d’InAs/InGaAsP/InP reportés par Jeong et

coll. [Jeong,2001].

[100]

(c)


0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

EP505(n)

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) 8K

50K 100K 150K 200K 250K 300K

Energie (eV)

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) 8K

30K 70K 120K 190K 240K 300K

Energie (eV)

EP505(2°B)

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

EP505(2°F)

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

8K 100K 200K 300K

Energie (eV)

0 50 100 150 200 250 300123456789

10 2°B 2°F n

Inte

nsité

de

PL in

tégr

ée (u

.a.)

Température (K)

Figure 3-32 : Etude de la PL et de l’intensité intégrée en fonction de la température des îlots quantiques

d’InAs sur des substrats d’InP(001) nominal, 2°B et 2°F.

Nous constatons aussi que les spectres de PL présentent un système à multipics.

L’étude de ces pics en fonction de la puissance d’excitation prouve que ces pics proviennent

d’une fluctuation de monocouches. La largeur à mi-hauteur du spectre de PL de l’échantillon

EP505(2°F) est plus faible que celle du spectre de l’échantillon EP505(n). En effet, ceci est dû

à la meilleure auto-organisation des îlots dans la structure EP505(2°F). Ce résultat est en bon

accord avec les images AFM (Figure 3-31).

La variation de position du pic de PL est seulement de 61, 67 et 78 meV entre 8 K et 300 K

respectivement pour les échantillons EP505 2°B, 2°F et n (Figure 3-33). Par exemple dans le

système InAs/GaAs la variation est de 200 meV [Xu,1996]. La forte variation de la position

du pic entre 8 K et 300 K traduit une grande inhomogénéité de la taille des îlots


[Jeong,2001]. Dans notre cas, cette faible variation en énergie du pic de PL entre 8 K et 300 K

confirme la bonne homogénéité en taille de nos îlots.

0 50 100 150 200 250 3000.72

0.76

0.80

0.84

0.88 2°F n 2°B

Posi

tion

de p

ic (e

V)

Température (K)

Figure 3-33 : Variation de la position énergétique du pic de PL des échantillons EP505 n, 2°B et 2°F en


Pour déterminer la forme des nos îlots la technique de la photoluminescence polarisée parait

très intéressante puisque c’est une technique non-distructive et rapide.

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ireLaser YAG [1-10] [110]

Energie (eV)

-0.9

-0.6

-0.30.0

0.3

0.6

0.9

(a)


0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Laser YAG [1-10] [110]

Energie (eV)

-0.9

-0.6

-0.3

0.0

0.3

0.6

0.9

(b)

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Laser YAG [1-10] [110]

Energie (eV)

-0.9

-0.6

-0.3

0.0

0.3

0.6

0.9

(c)

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

Figure 3-34 : (a), (b) et (c) présentent les spectres de photoluminescence polarisée à 8 K et le taux de

polarisation linéaire des échantillons n, 2°F et 2°B.

Le taux de polarisation linéaire des échantillons EP505 (n et 2°F) est de l’ordre de 40%

(Figure 3-34a et b). Ce résultat indique la caractère filaire de ces îlots. Ceci est en bon accord

avec les images AFM précédemment montrées. Par contre l’échantillon EP505(2°B) présente

un taux de polarisation linéaire de 16% (Figure 3-34). Ceci indique le caractère plus isotrope

des îlots formés sur ce surface d’InP 2°B.


Nous remarquons une diminution du taux de polarisation linéaire pour les hautes énergies.

Cette diminution peut s’interpreter par une forme plus isotrope pour petits îlots. Ce

phénomène a déjà été observé dans le système InP/InGaP [Sugisaki,1999].

Finalement, en utilisant un substrat d’InP désorienté 2° suivant la direction [010], nous avons

réussi à obtenir des îlots de type « boîtes » quantiques. Par spectroscopie optique nous avons

mis en évidence la forte localisation spatiale des porteurs au sein des îlots et la forme de ces

îlots.

3.4 Conclusion du chapitre 3

L’élaboration des îlots d’InAs/InP(001) à haute température et l’utilisation des pressions

d’arsenic adéquates a permis d’obtenir des îlots d’InAs allongés suivant [1-10] présentant des

caractéristiques optiques fortes intéressantes pour des applications aux lasers à boîtes

quantiques. Le très fort maintien de la luminescence avec la température montre la forte

localisation spatiale des porteurs au sein des îlots. Les expériences d’excitation de

photoluminescence et de photoluminescence résolue en temps nous ont permis de mettre en

évidence l’existence pour la première fois par EPL des niveaux excités dans les îlots

d’InAs/InP(001). Ces résultats démontrent le fort confinement des porteurs dans les îlots.

Par photoluminescence polarisée, une technique non destructive, nous avons déterminé

la forme de nos îlots quantiques dont le résultat était en bon accord avec les études

structurales.

Enfin, en utilisant des substrats vicinaux nous avons réussi à maîtriser la forme des îlots

quantiques. Ainsi sur un substrat désorienté 2° suivant la direction [010] nous avons obtenu

des boîtes quantiques isotropes et sur un substrat désorienté 2° suivant la direction [110] nous

avons obtenu des fils quantiques.

Chapitre 4 : Spectroscopie optique des îlots quantiques d’InAs/AlInAs/InP(001) 77

Chapitre 4

Spectroscopie optique des îlots quantiques

d’InAs/AlInAs/InP(001)

Dans ce chapitre nous étudirons les propriétés optiques des îlots d’InAs sur

AlInAs/InP. L’objectif principal est de comprendre l’évolution des propriétés optiques en

fonction de la taille et la forme (fils ou boîtes) de ces îlots. En effet, la diminution des

dimensions des structures va agir principalement sur trois paramètres, qui sont la

quantification de l’énergie électronique, la discrétisation de la densité d’état et enfin l’effet de

la localisation spatiale des porteurs au sein des îlots quantiques. La connaissance de ces trois

paramètres est importante pour la réalisation de dispositifs optiques tels que les lasers à boîtes

quantiques. Les études que nous avons mis en place vont nous permettre d’apporter une

meilleure compréhension des processus optiques mis en jeu dans ce système. Enfin, nous

étudirons la luminescence issue des structures à empilements de plans d’îlots, élaborées avec

pour principal objectif d’améliorer l’homogénéité en taille et d’augmenter l’intensité de la

luminescence. Ces études ont aussi contribué à l’optimisation de la croissance de ces

structures en vue de leur application à des composants optoélectroniques.


4.1 Etude optique d’un seul plan d’îlots quantiques

Le but de notre étude sur la photoluminescence des « îlots » d’InAs sur

AlInAs/InP(001) est double. En premier lieu, nous cherchons à mieux comprendre les

processus mis en jeu lors des recombinaisons radiatives dans ces structures et nous espérons

mettre en évidence des processus optiques liés à des propriétés de confinement 1D ou 0D.

Ainsi, en fonction des différentes conditions de croissance, ces caractéristiques optiques (voir

chapitre 2) seront observées ou non selon que l’on élabore des boîtes quantiques ou des fils

quantiques à confinement suffisant. Ce travail d’étude de la photoluminescence va donc être

un outil de compréhension des processus optiques mis en jeu dans les nanostructures. En

second lieu, il permettra d’approfondir les études de PL réalisées à 77 K et 300 K au LEOM

pour une optimisation des conditions de croissance de structure 1D ou 0D.

Comme déjà montré dans la chapitre 2, la forme des îlots d’InAs sur AlInAs/InP (001) dépend

beaucoup des paramètres de croissance lors de l’épitaxie par jets moléculaires. En effet,

suivant la nature de la surface d’AlInAs, des boîtes quantiques ou des fils quantiques sont

obtenus. Ainsi, dans un premier temps nous commençerons par présenter les propriétés

optiques des boîtes quantiques et nous présenterons ensuite des études similaires sur des

nanostructures de type filaire.

Nous avons effectué des études sur de nombreux échantillons mais celui qui est le plus

représentatif îlots dites « boîtes » est l’échantillon M777 et celui des îlots filaires est

l’échantillon M863.

Le schéma des structures étudiées dans cette première partie est représenté sur la Figure 4-1.

Figure 4-1: Structure schématique des échantillons étudiés.

300 nm AlInAs, xIn=0.48

3.5 MC InAs400 nm AlInAs, xIn=0.48

Substrat InP


4.1.1 Etude des structures type « boîtes quantiques »

4.1.1.1 Etude morphologique

L’image d’AFM de la structure équivalente à l’échantillon M777 non encapsulée est

présentée dans la Figure 4-2. Nous remarquons la forme ovale des îlots. Les dimensions

moyennes sont de 51 ± 10 nm pour la longueur, 30 ± 5 nm pour la largeur et 1.50 ± 0.35 nm

pour la hauteur.

Figure 4-2 : Image AFM typique d’îlots d’InAs/AlInAs/InP(001) et les histogrammes correspondants

montrant la distribution en taille.

4.1.1.2 Etude optique

La Figure 4-3 présente un spectre de photoluminescence à 8 K de l’échantillon M777

sous une excitation du laser à Argon (raie : 514.5 nm). Nous constatons que le spectre

présente un système à multipics observé de manière analogue dans le système InAs/InP. Ce

spectre est centré autour de 1.05 eV. La largeur à mi-hauteur de chaque pics est de l’ordre de

35 meV. L’écart énergétique entre deux pics successifs est à peut près le même et il est

compris entre 40 et 60 meV.

[1-10]

0

37Å

400 nm

1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6 2.80

2

4

6

8

Nom

bre

Hauteur des îlots (nm)15 20 25 30 35 40

0

2

4

6

8

10

Nom

bre

Largeur des îlots (nm)20 40 60 80 100 120

0

2

4

6

8

10

12

14

Nom

bre

Longueur des îlots (nm)

Moyenne : h = 1.5 nm (+/- 23%) ; l = 30 nm (+/- 17%) ; L = 51 nm (+/- 19%)

Conditions de croissance :4 x 10-6 Torr525°CC(géné) off 5s

Îlotsquantiques


Figure 4-3 : Spectre de PL à 8 K de l’échantillon M777.

Afin de déterminer l’origine de ces différentes transitions optiques, nous avons étudié leurs

comportement en faisant varier la puissance d’excitation.

4.1.1.2.1 Etude de la PL en fonction de la puissance d’excitation

Figure 4-4 : Comportement de la luminescence de l’échantillon M777 en fonction de la puissance

d’excitation à 8 K.

Nous observons sur la Figure 4-4, une saturation relative des pics à basse énergie ((a), (b) et

(c)) et un remplissage progressif des pics à haute énergie ((d), (e) et (f)) en fonction de la

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4

(f)

(e)

(d)

(c)

(b)

(a)

T=8 K

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

Pic Position (eV) LMH (meV)

(a) 0.949 40

(b) 0.990 34

(c) 1.030 35

(d) 1.086 39

(e) 1.137 37

(f) 1.213 35

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.40

2

4

Pic de normalisation

T = 8 K

Inte

nsité

de

PL n

orm

alis

ée

Energie (eV)

600 mW 200 mW 20 mW 2 mW 0.2 mW 0.02 mW 0.002 mW


puissance d’excitation. Ce comportement est similaire à celui obtenu dans les boîtes

quantiques du système InAs/GaAs [Fafard,1996] et du système InAs/InP [Salem, 2002] et

que nous avons attribué au phénomène de remplissage de niveaux excités. Ainsi, notre spectre

de photoluminescence présente à la fois des niveaux fondamentaux (fluctuation de hauteur

des îlots par monocouches) et des états excités.

Afin d’identifier chaque niveau excité à son état fondamental, une étude d’excitation de

photoluminescence (EPL) a été menée.

4.1.1.2.2 Etude de l’excitation de photoluminescence (EPL)

L’excitation de photoluminescence présente l’avantage d’une part, de sonder les états

électroniques supérieurs en faisant varier la longueur d’onde d’excitation, et d’autre part, de

sonder uniquement le plan d’îlots et permet de se défaire de la luminescence du substrat.

Les mesures de EPL ont ainsi été effectuées sur la structure M777 ( Figure 4-5). La détection

est fixée respectivement aux énergies des pics (a), (b) et (c). Nous observons que, lorsque

nous fixons la détection sur le pic (a), un pic d’absorption apparaît à la même position que le

pic (d). Nous pouvons donc associe le pic (d) à un niveau excité asocié à l’état fondamental

(a). De la même manière on attribue les pics (e) et (f) à des états excités associés

respectivement aux états fondamentaux (b) et (c).

Figure 4-5: Spectres d’excitation de PL à 8 K de l’échantillon M777. Les courbes en rouge, verte et bleue

représentent respectivement les spectres de EPL avec l’énergie de détection des photons fixée à l’énergie

correspondant aux pics (a), (b) et (c). En pointillé le spectre de PL à 8 K et à basse puissance d’excitation.

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2

(f)

(e)

(d)(c)

(b)

(a)

Inte

nsité

de

EPL

(u.a

.)

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)


4.1.1.2.3 Etude de la photoluminescence résolue en temps

Afin d’étudier la dynamique des porteurs dans ces îlots d’InAs/AlInAs/InP(001), une étude de

photoluminescence résolue en temps a été effectuée.

Figure 4-6 : Dynamique de photoluminescence des différents niveaux d’énergie des boîtes

d’InAs/AlInAs/InP(001).

Nous constatons sur la Figure 4-6 que le temps de déclin des niveaux (a), (b) et (c) est

respectivement de 1205, 1365, 1435 ps. Par contre celui des niveaux (d), (e) et (f) est

respectivement de 604, 228 et 86 ps. Ces résultats montrent que les cinétiques de

photoluminescence des états excités sont plus rapides que ceux des états fondamentaux. Ceci

confortent l’attribution des pics issue des résultats de EPL.

En conclusion, nous avons pu identifier l’origine de ces pics par photoluminescence

en fonction de la puissance d’excitation, d’excitation de photoluminescence et de

photoluminescence résolue en temps. L’échantillon M777 présente trois états fondamentaux

et trois premiers états excités associés. Notre structure présente bien un confinement

électronique du type 2D ou 3D. Intéressons-nous maintenant à l’effet de la température sur la

luminescence de ces îlots.

4.1.1.2.4 Etude de la PL en fonction de la température

Afin de caractériser la localisation spatiale des porteurs à l’intérieur des îlots, une

étude de photoluminescence en fonction de la température s’avère appropriée.

0 500 1000 1500 2000 25001

10

100

1000

T=8 KP= 100 mW

Inte

nsité

(u.a

.)

Temps (ps)

Pic (f) { 86 ps } Pic (e) { 228 ps } Pic (d) { 604 ps } Pic (c) { 1435 ps } Pic (b) { 1365 ps } Pic (a) { 1205 ps }


L’évolution des spectres de PL en fonction de la température sont présentés sur la Figure 4-7.

Nous remarquons une faible variation de l’intensité de PL entre 8 et 300 K (rapport ≈ 7). Ceci

prouve une forte localisation spatiale des porteurs au sein des îlots.

Figure 4-7 : Spectres de photoluminescence en fonction de la température des îlots quantiques

d’InAs/AlInAs/InP(001).

Nous constatons, aussi sur la Figure 4-7, que l’intensité de PL à 90 K est supérieure à celle

mesurée à 8 K. Pour clarifier cet effet, nous avons tracé l’évolution de l’intensité intégrée de

PL avec la température (Figure 4-8).

Figure 4-8 : Etude de l’intensité intégrée de PL en fonction de la température de l’échantillon M777.

Tout d’abord, il est important de noter que ce comportement de l’intensité intégrée de

PL en fonction de la température est atypique (augmentation de l’intensité intégrée de PL

0 .7 0 .8 0 .9 1 .0 1 .1 1 .2 1 .3 1 .4 1 .5

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

X 7

E n e rg ie (e V )

8 K 3 0 K 5 0 K 7 0 K 9 0 K 1 1 0 K 1 4 0 K 1 8 0 K 2 2 0 K 3 0 0 K

0 50 100 150 200 250 300

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

Inte

nsité

inté

grée

(u.a

.)

Tempértaure (K)


entre 8 et 90 K). Or, dans la plupart des cas (dans les systèmes InAs/InP et InAs/GaAs par

exemple), l’intensité de luminescence d’un semiconducteur décroît de façon monotone

lorsque l’on augmente la température. En effet, les porteurs voient leurs probabilités de

recombinaisons radiatives diminuer lorsque la température augmente.

L’intensité intégrée de PL à 90 K est presque le double de celle mesurée à 8 K. Cette

augmentation semble être due à un apport supplémentaire important de porteurs pouvant se

recombiner radiativement dans la zone des îlots. Deux hypothèses sont possibles pour

expliquer cet apport de porteurs : émission de porteurs piégés dans les défauts ou bien

émission de photoporteurs piégés dans le ternaire AlInAs.

L’apport de porteurs à partir des défauts est à écarter pour la raison suivante. Le

doublement de l’intensité de PL entre 8 et 90 K ne peut pas être induit par un depiégage des

porteurs provenant des défauts car cela supposerait l’existence d’une très grande

concentration de défauts [Chaoshu,1998]. Une telle concentration ne permettrait pas

d’observer une luminescence aussi intense (Figure 4-9) à température ambiante à cause de la

forte recombinaison non-radiative sur ces défauts. Par conséquent il est probable que cet

apport de porteurs puisse provenir de la barrière d’AlInAs.

Figure 4-9 : Spectre de photoluminescence de l’échantillon M777 à 300 K.

Etudions alors la luminescence des barrières. La Figure 4-10 présente la photoluminescence

de l’AlInAs en fonction de la température.

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.20.0

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

PL à 300 K


Nous constatons, comme cela a déjà été observé par Bearzi et coll. [Bearzi,1996] et

Olsthoorn et coll. [Olsthoorn,1993], un comportement en « S shape » de l’énergie du pic

d’AlInAs en fonction de la température (Figure 4-10) ainsi qu’une largeur à mi-hauteur

importante de ce pic (17 meV à 8K). Ce phénomène appelé « S Shape » dans la littérature a

été constaté sur d’autres alliages comme le GaInP [Driessen,1993] et a été attribué à un effet

de désordre. Olsthoorn et coll. [Olsthoorn,1993] ont montré que le comportement de

l’intensité de la luminescence suivait une loi du type :

))exp(T/T*A/(1I (PL) I 00 += Équation 4-1

où I(PL) est l’intensité de photoluminescence, T la température de mesure, T0 une

température caractéristique correspondant à la profondeur énergétique des états localisés, A le

facteur tunnel et I0 la valeur de l’intensité de photoluminescence extrapolée à 0K.

Il faut noter que cette loi était initialement utilisée pour les matériaux amorphes qui prend

bien compte de la localisation des porteurs dans un super-réseau désordonné. Ils attribuent ce

comportement à une très forte localisation des porteurs certainement liée au clustering

[Yamamoto,1990].

Dans notre cas, nous avons ajusté notre courbe par une loi du type :

)exp(-T/TI I(PL) 00= Équation 4-2

Cette loi nous fournie une température T0 de l’ordre de 10 K ce qui est en bon accord avec le

résultat obtenu par Bearzi et coll. [Bearzi,1996] et qui est proche des valeurs obtenues dans un

super réseau désordonné. Par microscopie électronique à transmission il a été confirmé

l’existence d’une modulation de composition avec une organisation d’agrégats riches In et

riches Al conduisant à l’équivalent d’une minibande dans un super réseau désordonné dans les

barrières d’AlInAs.


Figure 4-10 :Etude de PL de l’AlInAs en fonction de la température (à gauche). L’évolution et

l’ajustement de l’intensité de PL intégrée en fonction de la température.

En conclusion, il apparaît que cette augmentation de l’intensité de PL intégrée entre 8 et 90 K

est due aux dépiégages des photoporteurs dans la matrice d’AlInAs. Les photoporteurs qui

sont localisés dans des minimums de potentiel dans les barrières d’AlInAs se délocalisent

quand on augmente la température et ils sont ensuite capturés par les îlots quantiques et ainsi

participent à l’augmentation de l’intensité de photoluminescence. La valeur T0 obtenue qui est

de l’ordre de ( 10 K ≈ 1 meV). Ceci caractérise la profondeur énergétique d’états fortement

localisés dans l’Al0.48In0.52As.

4.1.1.2.5 Etude de la photoluminescence polarisée

Afin de confirmer la forme de nos îlots d’InAs/AlInAs/InP(001) déjà étudiés par

microscopie à force atomique et observer l’effet de la couche d’encapsulation sur nos îlots,

une étude de photoluminescence polarisée s’avère intéressante. Ainsi, nous avons procédé de

la même façon qu’avec les îlots d’InAs/InP/InP(001).

Figure 4-11 :Spectres de PL polarisée et taux de polarisation linéaire à 8 K de l’échantillon M777.

1.40 1.44 1.48 1.52

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) Matrice d'AlInAs

8K 19K 40K 85K 110K

Energie (eV)0 20 40 60 80 100 120

I(T) = I0exp(-T/To)T0 = 10K

Echantillon M777

Température (K)

Inte

nsité

de

PL u

.a.

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2-0.2

-0.1

0.0

0.1

0.2T=8 K

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) [1-10]

[110]

Energie (eV)

Deg

ré d

e po

laris

atio

n lin

éaire


Nous constatons sur la Figure 4-11 que l’intensité de PL est légèrement plus élevée suivant la

direction [1-10] que suivant la direction [110] pour donner un taux de polarisation linéaire de

l’ordre de 10%. Ce résultat montre que nos îlots quantiques présentent un faible allongement

suivant la direction [1-10]. Ce résultat est en bon accord avec les dimensions déduites de

l’image d’AFM (la Longueur est de 50 nm et la largeur est de 30 nm). Cet allongement peut

expliquer les effets de polarisation observé sur nos spectres de PL. Cet effet a été déjà observé

sur d’autre type d’îlots [Nabetani,1994] et [Henini,1998]. En comparaison avec les îlots

d’InAs/InP/InP(001), les îlots d’InAs/AlInAs/InP(001) présentent une forme type « boîte

quantique » et non des îlots très allongées suivant la direction [1-10].

4.1.1.3 Conclusion 1

Les différentes études de photoluminescence menées sur cet échantillon ont montré

qu’il est possible de réaliser des îlots d’InAs/AlInAs/InP(001) présentant un fort confinement

de type 0D. Grâce à une étude de PL en fonction de la puissance d’excitation et de l’excitation

de photoluminescence nous avons mis en évidence l’existence des états fondamentaux et des

états excités. Par une étude de PL en fonction de la température nous avons montré une forte

localisation des porteurs au sein des îlots.

4.1.2 Etude des structures type « fils quantiques »

Comme nous l’avons mentionné au chapitre 2, suivant l’état de la surface de l’AlInAs

il est aussi possible de fabriquer des îlots d’InAs de type fils quantiques. Dans cette partie

nous présenterons les résultats obtenus par spectroscopie optique sur ces îlots filaires.


Figure 4-12 : Image AFM d’îlots filaires élaborés dans les mêmes conditions que la structure étudieé par

spectroscopie optique, mais sans couche d’encapsulation.

L’image d’AFM d’une structure équivalente à l’échantillon M863 mais non-capsulée est

présentée sur la Figure 4-12. Les dimensions moyennes sont de 15.5 ± 3 nm pour la largeur et

1.8 ± 0. 5 nm pour la hauteur.

Examinons maintenant la signature optique de ces îlots.

La Figure 4-13 présente un spectre de photoluminescence de la structure M863 à 8 K. Nous

remarquons que le spectre est non structuré contrairement à de celui de boîtes quantiques et il

est centré autour de 1.07 eV.

Figure 4-13 : Spectre de PL à 8 K de la structure M863.

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

T=8K, P=200 mW

Energie (eV)

Moyenne : l = 15.5 nm (+/- 13%) ; h = 1.8 nm (+/- 28%)

200nm

(b)

[1-10]

0

44Å

InAs/AlInAs/InPM856

Conditions de croissance :2 x 10-6 Torr500°Ctm(As) = 0s

îlots filaires


Pour étudier le confinement dans cette structure, des mesures de PL en fonction de différent

paramètres (température, puissance d’exitation et PL polarisée) ont été réalisées.

4.1.2.1 Etude de la PL en fonction de la température

Afin de comparer le confinement quantique entre les boîtes quantiques et les fils

quantiques d’InAs/AlInAs/InP(001), une étude de PL en fonction de la température a été

réalisée sur cette structure filaire.

Figure 4-14 : Spectres de PL en fonction de la température des fils quantiques d’InAs/AlInAs/InP(001).

Nous constatons que le rapport d’intensité de PL intégrée entre 8 et 300 K est de

l’ordre de 15. Par comparaison, nous rappelons que ce rapport est égal à 7 pour les « boîtes »

d’InAs/AlInAs. Ce résultat est compréhensible, le confinement dans les boîtes quantiques est

plus forte que dans les fils quantiques. En effet, dans le cas de fils quantiques les excitons

peuvent se déplacer dans la direction d’allongement du fil quantique, ce qui favorise la

rencontre avec des centres de recombinaisons non-radiatifs et induit une diminution de

l’intensité de la luminescence lorsque la température augmente.

On observe également comme dans le cas des îlots de type « boîte », une augmentation de

l’intensité de PL entre 8 et 100 K avant sa décroissance entre 100 et 300K. Ce phénomène est

certainement dû au dépiégeage des porteurs photogénérés dans la barrière d’AlInAs, comme

discuté dans la partie précédente.

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Inte

nsité

de

PL(u

.a.)

8K 25K 37K 48K 67K 91K 112K 143K 174K 220K 270K

Energie (eV)


4.1.2.2 Etude de la PL en fonction de la puissance d’excitation

Les spectres de PL en fonction de la puissance d’excitation sont présentés sur la

Figure 4-15. Nous constatons un élargissement du spectre du coté hautes énergies lorsque l’on

augmente la puissance d’excitation. Cet élargissement peut être dû à la saturation des états de

basses énergies. Par contre on n’observe pas d’apparition de nouvelles composantes sur le

spectre de photoluminescence comme celle observée dans les boîtes quantiques. Ceci est dû

au fait que dans un fil quantique il existe un degré de liberté supplémentaire par comparaison

aux boîtes quantiques et la saturation des états fondamentaux, avec l’apparition des niveaux

excités, n’est pas observée dans la gamme de puissance utilisées.

Figure 4-15 : Etude de la luminescence de la structure filaire à 8 K en fonction de la puissance

d’excitation.

Afin de vérifier par spectroscopie optique la nature du confinement, nous avons effectué une

étude de photoluminescence polarisée sur cette structure.

4.1.2.3 Etude de la photoluminescence polarisée

La photoluminescence polarisée de l’échantillon M863 est présentée sur la Figure

4-16. Nous constatons que le maximum de l’intensité de la raie de PL suivant la direction [1-

10] est presque 1.75 fois plus élevée que l’intensité de la PL suivant la direction [110], ce qui

donne un taux de polarisation de l’ordre de 31%. Ceci confirme la nature filaire ainsi que le

confinement 1D au sein de la structure étudiée. En outre nous notons que les fils quantiques

sont allongés suivant la direction [1-10]. Ce résultat est en bon accord avec les résultats

reportés par [Henini,1998] et [Tsitsishvili,1998].

0 .7 0 .8 0 .9 1 .0 1 .1 1 .2 1 .3

2 m WT = 8 K

Inte

nsité

de

PL n

orm

alis

ée

E ne rg ie (eV )

2 0 m W

2 0 0 m W

5 0 0 m W

1 0 0 0 m W


Figure 4-16 :Spectres de PL polarisée suivant les directions [110] et [1-10] ainsi que le taux de

polarisation linéaire à 8 K.

L’importante anisotropie optique observée pour ces îlots (type fils quantiques)

pourrait aussi s’expliquer par la différence entre les composantes de la matrice des transitions

électroniques entre les bandes de conduction et de valence dans les différentes directions,

données par l’expression suivante [McIntyre,1992]:

.P

22 ∑ ∑=

s j

vj

csjs UAUM ψψ Équation 4-3

où P est l’ opérateur moment et A est le potentiel vecteur de polarisation de la

luminescence émise. ψc et ψv sont respectivement les fonctions d’ondes des porteurs dans

les bandes de conduction et de valence.

Une explication de l’important taux de polarisation linéaire observé peut exiger la

considération de la forme non sphérique des fils quantiques ainsi que la considération de la

dégénérescence des bandes de valence dans les semi-conducteurs III-V massifs. La bande de

valence dans le centre de zone dérive des formes atomiques, orbitales p. Quand elles sont

soumises à un confinement quantique dans les symétries non sphériques elles donnent

naissance à des niveaux de trous avec une forte anisotropie de la distribution de charge qui

produit à son tour une dépendance en polarisation des transitions vers la bande de conduction

qui est de symétrie s. De tels effets ont été rapportés pour des boîtes quantiques dans le

système InAs/GaAs élaborées suivant la direction (311)A par Henini et coll. [Henini,1998].

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

per [110] par [110]

Energie (eV)


4.1.2.4 Conclusion 2

L’étude de photoluminescence en fonction de la température, de la puissance

d’excitation et de la polarisation ont permis d’identifier la nature du confinement dans la

structure étudiée.

4.1.3 Conclusion

Nous avons étudié, par la technique de photoluminescence (polarisée et non-

polarisée), les comportements des nanostructures d’InAs/AlInAs/InP(001) qui présentent

l’originalité de pouvoir produire deux types d’îlots : boîtes quantiques et fils quantiques. Pour

les boîtes quantiques, nous avons identifié les états fondamentaux et excités. Ainsi, nous

avons mis en évidence la forte localisation des porteurs au sein de ces boîtes. Pour les fils

quantiques nous avons remarqué que la localisation des porteurs était moins important que

dans les boîtes quantiques.

Par une étude en polarisation nous avons réussi à déterminer la forme des îlots.

Néanmoins, la compréhension de l’état de polarisation reste assez complexe car elle dépend

de nombreux facteurs difficilement quantifiables. Elle peut dépendre autant de la géométrie

que de considération d’anisotropie de contrainte, d’effet d’alliage, de couplage spin-orbite et

de l’énergie de confinement.

Ces particularités d’état de polarisation ouvrent la voie à l’élaboration d’émetteur laser

VCSELs dont le contrôle de la polarisation est important pour des applications sensibles à la

polarisation telles que les disques magnéto-optiques [Saito,1997] ou des amplificateurs

optiques. Précédemment, le contrôle de l’état de polarisation des VCSELs était obtenu par des

structures subissant des états de contrainte asymétrique post élaboration ou en utilisant des

substrats pré-orientés. Cependant ces méthodes nécessitent des étapes laborieuses de

fabrication ou des techniques de croissance difficiles. Par contre nos structures avec des îlots

quantiques auto-organisés possédant une anisotropie structurale dans la région active et

utilisant des processus de croissance normaux sur substrat orienté (100) sont très prometteurs

pour la réalisation de tels dispositifs optoélectroniques.


4.2 Etude des structures empilées

Dans le but d’améliorer l’homogénéité des îlots quantiques, des structures empilées

ont été réalisées afin de voir si, comme dans le cas des systèmes SiGe/Si et InAs/GaAs, la

dimension des îlots pouvait s’homogénéiser.

Dans la partie suivante, nous donc allons présenter l’étude optique et structurale des

structures empilées d’InAs/AlInAs en fonction de l’épaisseur de l’espaceur et de la pression

d’arsenic.

Au départ, nous rappelons quelques résultats obtenus avec J. Olivares et J. Brault.

4.2.1 Rappel des propriétés morphologiques

Les structures étudiées dans cette partie peuvent se classer en deux séries. La première

série est constituée de cinq échantillons de 10 plans d’îlots d’InAs élaborés à la même

pression d’arsenic « voisine de 7.10-6 Torr », séparés par des barrières d’InAlAs dont

l’épaisseur varie entre 5 et 50 nm. La deuxième série est formée de six échantillons, composé

chacun de 10 plans d’îlots d’InAs séparés par des barrières d’InAlAs de 10 nm d’épaisseur.

La pression d’arsenic lors de la croissance des plans d’îlots est variable d’un échantillon à

l’autre et elle varie de 3.10-6 à 5.10-5 Torr. Le schéma des structures étudiées est présenté sur

la Figure 4-17.

Figure 4-17 : Schéma des structures étudiées.

Les images TEM des échantillons à 5 plans d’InAs/AlInAs/InP(001) ont été réalisées en

champ sombre en plaçant les plans (200) en condition de Bragg. Dans ces conditions le

facteur de diffraction est très sensible à un changement de composition ce qui se traduit par un

contraste sur l’image très sensible aux compositions des couches.

3MC InAs

Substrat InP (001)

400nm InAlAs,xIn=0.48

Espaceur InAlAs, xIn=0.48

300nm InAlAs , xIn=0.48

X 10


Ainsi comme nous pouvons le constater sur la Figure 4-18, l’auto-organisation ne s’effectue

pas de façon verticale comme dans le cas InAs/GaAs ou SiGe/Si mais en « diagonale ». Nous

appelons cette organisation en quinconce, une auto-organisation anti-corrélée.

De plus on constate sur ces images une certaine inhomogénéité dans la composition de

l’AlInAs qui se traduit par des « flammes » d’indium (claire) aux crêtes des îlots d’InAs.

Figure 4-18 : Images TEM en coupe transverse des structures empilées à 5 plans de fils quantiques avec

un espacer de 5 nm, 10 nm et 15 nm, respectivement.

Une étude, complémentaire, par microscopie à force atomique a été réalisée sur des structures

élaborées dans les mêmes conditions (Figure 4-19). Brault et coll. [Brault,2000] ont révélé

que la dispersion en taille est améliorée et que jusqu’à un espaceur de 40 nm, c’est une forme

filaire qui est adoptée par les îlots dans ces structures empilées. Par contre, au delà d’un

espaceur de 50nm, chaque plan d’îlots ne ressent plus les effets des couches inférieures.

Figure 4-19 : Ilots (et profils) du 5ème plan de structures empilées en fonction de l’épaisseur de l’espacer

eB ; (a) 10nm, (b) 15nm, (c) 25nm, (d) 40nm

Dans la littérature, cet arrangement vertical anti-corrélé des fils InAs/InAlAs a été

aussi rapporté par Sun et coll. [Sun,2002]. Ils ont attribué le comportement de la croissance

des structures empilées InAs/InAlAs au comportement de la couche espaceur InAlAs. Ils ont

montré que la couche d’InAlAs semble convolée la forme des îlots, c’est à dire que la surface

30 nm g00220 nmg002

20 nmg002

eB = 10 nmeB = 5 nm eB = 15 nm

[001]

[110]

30 nm g00230 nm g002g002

20 nmg00220 nmg002

20 nmg002g002

eB = 10 nmeB = 5 nm eB = 15 nm

[001]

[110]

[001]

[110]

e B = 4 0 n me B = 2 5 n me B = 1 5 n me B = 1 0 n m

2 0 0 n m

[1 -1 0 ] [1 -1 0 ][1 -1 0 ] [1 -1 0 ]

0 4 0 0 8 0 0 1 2 0 0 Å08

Å

0 4 0 0 8 0 0 1 2 0 0 Å08

1 6Å

0 4 0 0 8 0 0 1 2 0 0 Å0

2 0

4 0Å

0 4 0 0 8 0 0 1 2 0 0 Å08Å

(a ) (b ) (c ) (d )


d’InAlAs avant la croissance d’une nouvelle couche d’InAs est ondulée en suivant la

morphologie de la couche d’InAs antérieure. En d’autres termes, les vallées de la surface de la

couche InAlAs seront formées au dessus des vallées de la couche d’InAs et les fils d’InAs de

la couche supérieure se formeraient préférentiellement dans les vallées de la couche d’AlInAs.

4.2.2 Etude des propriétés optiques

Dans la première partie de ce paragraphe nous présenterons l’étude optique des

échantillons avec une épaisseur d’espaceur variable et dans la seconde partie nous

présenterons l’effet de la pression d’arsenic sur les propriétés optiques des structures

empilées. La sonde utilisée pour valider l’optimisation de ces structures empilées est la

largeur à mi-hauteur du pic de photoluminescence.

4.2.2.1 Etude de l’influence de l’épaisseur de l’espaceur (eB)

4.2.2.1.1 Etude par photoluminescence

Les spectres de photoluminescence des structures empilées et d’un échantillon à un

seul plan d’îlots ainsi que la largeur à mi-hauteur en fonction de l’espaceur sont présentés sur

la Figure 4-20. Nous constatons que la largeur à mi-hauteur (LMH) est plus faible (92 meV)

dans le cas de l’épaisseur de barrière de 10 nm, que l’on peut comparer à la LMH d’une

structure à un seul plan d’îlots (150 meV). Ainsi ce résultat montre l’effet de

l’homogénéisation induite par l’effet d’empilement.

Nous remarquons aussi que pour un espaceur de 5 nm, le spectre de luminescence n’est pas

seulement plus large (LMH égale à 155 meV) mais également décalé vers les plus basses

énergies (redshift) par rapport aux autres échantillons. Une justification du décalage vers le

rouge du spectre de PL provient probablement des effets de couplages électroniques qui

peuvent avoir lieu entre les différents plans d’îlots [Solomon,1996]. Ce couplage électronique

a pour effet de diminuer les énergies des niveaux des électroniques et donc de décaler le

spectre de luminescence vers les plus basses énergies.


Figure 4-20 : Spectres de photoluminescence à 8 K des structures empilées et d’une structure à un seul

plan de fils quantiques d’InAs/AlInAs/InP(001) ainsi la largeur à mi-hauteur en fonction de l’épaisseur de

l’espaceur.

Il ressort donc de nos études de luminescence, qui ont été par la suite confortées par les

images TEM vues précédemment, que la meilleure auto-organisation avait bien lieu pour des

épaisseurs d’espaceurs comprises entre 10 et 15 nm.

Une étude de PL en fonction de la température a été menée sur ces structures empilées (voire

thèse de J. Olivares 2001). Nous avons constaté une bonne tenue de la luminescence en

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

0.0

T= 8 K

eB = 5 nm eB = 10 nm eB = 15 nm

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

Echantillon à un seul plan d'ilots

5 10 15 20 2580

120

160

200

240

280

LMH

8k (

meV

)

eB (nm)

PAs = 7-9 10-6 Torr


fonction de la température. Nous avons remarqué que le meilleur rapport d’intensité intégrée

de PL entre 8 K et 300 K se produit par l’échantillon dont eB est de 10 nm.

Maintenant regardons si l’état de la polarisation de la luminescence provenant de ces

structures empilées est différent de celle des structures à un plan.

4.2.2.1.2 Etude de la photoluminescence polarisée

Cette étude a été réalisée en collaboration avec le Prof H. Maaref de la Faculté des

Sciences de Monastir.

Les spectres de photoluminescence polarisée à 10 K des structures empilées avec des

épaisseurs d’espaceurs de 5 et 10 nm et le taux de polarisation linéaire en fonction de eB sont

présentés dans la Figure 4-21.

Nous remarquons que le taux de polarisation linéaire des structures empilées avec un eB égal

à 10 et 15 nm est de l’ordre de 35 %. Ce résultat est en bon accord avec les études structurales

(images AFM) faites sur ces structures et qui confirme sa forme filaire (confinement 2D).

Nous constatons également que la structure empilée avec un espaceur de 10 nm présente le

taux de polarisation le plus élevé (42 %). Ceci constitue un argument supplémentaire des

effets de l’empilement. L’homogénéité de la taille des fils quantiques affecte le spectre de PL

par la réduction de sa largeur à mi-hauteur et l’important taux de polarisation linéaire est

considéré comme une signature du confinement 2D dans les fils quantiques


Figure 4-21 : Spectres de photoluminescence à 10 K des structures empilées et le taux de polarisation

linéaire associé (a) avec un espaceur de 5 nm, (b) avec un espaceur de 10 nm et (c) avec un espaceur de 15

nm. (d) présente la variation de taux de polarisation linéaire en fonction de l’espaceur

La structure empilée avec un eB = 5 nm, présente un spectre de PL très large (155

meV) et un taux de polarisation linéaire de 5%. Cette réduction du taux de polarisation

linéaire est probablement due à la formation d’une minibande d’énergie sous l’effet du

couplage électronique entre les plans des îlots de cette structure. En effet, l’existence d’une

mini-bande induit une augmentation de la symétrie des fonctions d’ondes des porteurs dans

les plans de croissance, induit à son tour une réduction de l’anisotropie de ces structures.

4.2.2.2 Etude de l’effet de la pression d’arsenic

La pression d’arsenic est un paramètre important dans l’élaboration des structures

empilées d’InAs/AlInAs. Ce paramètre joue un rôle important dans le controle de la taille des

îlots du premier plan. De ce fait, et dans le but d’optimiser la dispersion des tailles des fils

quantiques en utilisant toujours la technique des structures empilées, nous avons fixé eB à 10

nm et nous avons étudié l’effet de la pression d’arsenic.

0 . 7 0 . 8 0 . 9 1 . 0

Inte

nsité

de

PL

(u.a

.)

E n e r g i e ( e V )

- 0 . 2 0

- 0 . 1 5

- 0 . 1 0

- 0 . 0 5

0 . 0 0

0 . 0 5

0 . 1 0

0 . 1 5

0 . 2 0( a ) e B = 5 n m

I -

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

-0.10.00.10.20.30.40.5(b) eB=10 nm

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire

0 10 20 305

1015202530354045

(d)

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire (%

)

E spaceur (nm )0.80 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

Energie (eV)

-0.1

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5(c) eB=15 nm

Taux

de

pola

risat

ion

linéa

ire


4.2.2.2.1 Etude structurale de l’effet de la pression d’arsenic

L’analyse d’une étude des structures empilées par microscopie électronique à

transmission (Figure 4-22) a été réalisé par M. Gendry [Gendry, 2003]. Il montre que eB fixe

la période P entre deux fils quantiques successif des plans supérieurs tandis que la pression

d’arsenic fixe la taille des fils quantiques et donc la période P1 du premier plan d’îlots.

Figure 4-22 :Evolution de la période P en fonction eB (a) et en fonction de la pression d’arsenic P1 pour le

premier plan (b). (c) image TEM d’une structure empilée avec un espaceur de 25 nm.

En conclusion, nous déduisant que pour chaque épaisseur d’espaceur il faut adapter la

pression d’arsenic pour que les deux périodes soient les mêmes afin de conduire à des îlots de

même dimension du 1er plan au n iéme plan de la structure.

4.2.2.2.2 Etude optique de l’effet de la pression d’arsenic

Dans ce paragraphe, en utilisant la technique de photoluminescence, nous allons

montrer l’effet de la pression d’arsenic sur la couche active de nos structures (couche d’InAs).

Pour réaliser cette étude, nous avons utilisé une série d’échantillons formés chacun d’un

empilement de 10 plans d’îlots d’InAs dont nous avons choisi un eB fixe et égal à l’épaisseur

0 5 10 15 20 25

1820222426283032

Pério

de T

EM (n

m)

eB (nm)

(a)

0 2 4 6 8 10 12 14

12

16

20

24

28

32

Pério

de T

EM (n

m)

PAs (10-6 Torr)0 2 4 6 8 10 12 14

12

16

20

24

28

32

Pério

de T

EM (n

m)

PAs (10-6 Torr)

(b)

P = 18 nm (PAs = 4 10-6 T)

P = 24 nm

eB = 25 nm

20 nm

P

P = 18 nm (PAs = 4 10-6 T)

P = 24 nm

eB = 25 nmeB = 25 nm

20 nm20 nm

PP(c)


optimale déterminée ci-dessus (eB = 10 nm), et nous avons fait varier la pression d’arsenic de

3 10-6 à 1.05 10-5 Torr. Comme le paramètre le plus influencé par la dispersion en taille des

îlots est la largeur à mi-hauteur du spectre de PL, nous allons suivre son évolution en fonction

de la pression d’arsenic.

Figure 4-23 : Spectres de PL normalisée des structures empilées et variation de la largeur à mi-hauteur en

fonction de la pression d’arsenic.

Sur la Figure 4-23, nous présentons les spectres de photoluminescence normalisés et

la variation de la largeur à mi-hauteur des spectres de PL des structures empilées élaborées

avec différentes pressions d’arsenic. Sur cette figure nous constatons que la largeur à mi-

hauteur décroît d’abord avec l’augmentation de la pression d’arsenic jusqu’à une valeur

minimale de 92 meV pour une pression d’arsenic de 5.5 10-6 Torr. Elle croit ensuite lorsque

l’on augmente la pression d’arsenic. Il est important de noter que cette valeur minimale de la

0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 T=8K

Inte

nsité

de

PL n

orm

alis

ée

Energie (eV)

M930 (7.4 10-6Torr) (LMH=122meV) M936 (1.05 10-5Torr) (LMH=155meV) M937 (3.5 10-6Torr) (LMH=98meV) M938 (5.5 10-6Torr) (LMH=92meV)

2 4 6 8 10 1280

100

120

140

160

180T=8K eB=10 nm

LMH

8K (

meV

)

PAs (10-6 Torr)


largeur à mi-hauteur est la plus faible lorsque la pression d’arsenic a été bien choisie (5.5 10-6

Torr) pour le eB de cette structure.

A partir de ces résultats nous pouvons conclure que les valeurs 5.5 10-6 Torr pour la

pression d’arsenic et de 10 nm pour eB représentent un couple optimal avec lequel on a un

minimum de largeur à mi-hauteur. Cci signifie qu’il existe une faible fluctuation en taille des

fils quantiques.

4.2.3 Conclusion

L’utilisation de l’empilement de plusieurs plans d’îlots quantiques s’avère un bon

moyen pour obtenir une auto-organisation latérale et verticale efficace comme cela a déjà été

démontré pour d’autres systèmes comme InAs/GaAs [Xie,1995]. Une différence notable est

néanmoins apparue puisque l’auto-organisation ne se fait pas de façon verticale mais en

quinconce, dite anti-corrélée.


Dans une première partie, nous avons étudié les comportements des îlots quantiques

d’InAs/AlInAs/InP(001) qui présentent l’originalité de pouvoir conduire à deux types

d’îlots : boîtes quantiques et fils quantiques. Pour les boîtes, nous avons identifié ces états

électroniques (états fondamentaux et excités). Ainsi, nous avons prouvé le fort confinement

des porteurs au sein de ces boîtes. Pour les fils quantiques, nous avons observé que le

confinement était moins important que dans les boîtes quantiques. Une étude par PL

polarisée nous a permis de déterminer la forme des îlots.

Dans une second partie nous avons étudié l’effet de l’empilement de plusieurs plans d’îlots

quantiques et nous avons démontré que c’étais une voie intéressante pour améliorer l’auto-

organisation latérale et verticale des îlots.

Chapitre 5 : Comparaison des puits quantiques et des boites quantiques pour les applications

optoélectroniques 102

Chapitre 5

Comparaison des puits quantiques et des

boîtes quantiques pour les applications

optoélectroniques

La qualité optoélectronique des matériaux et des structures quantiques qui vont se

trouver au cœur d’une cavité laser est cruciale pour un rendement quantique suffisant pour

l’obtention d’une émission laser. La spectroscopie de photoluminescence et ses techniques

dérivées (spectroscopie d’excitation de PL, polarisation de la luminescence) sont bien

adaptées à l’étude des recombinaisons radiatives et au suivi de la qualité optoélectronique des

matériaux en fonction des conditions d’élaboration.

Dans ce contexte, le but de cette étude été de comparer l’efficacité radiative de structures à

puits quantiques et de structures à boîtes quantiques et d’évaluer certaines grandeurs qui sont

importantes dans le fonctionnement d’un laser. Pour cela, nous avons étudié la luminescence

et l’évolution de la longueur d’onde de structures InAs/InP/InP(001) en fonction de la

température ainsi que le rendement quantique à 300 K et l’absorption modale du milieu actif.



5.1 Présentation des échantillons

Pour cette étude, nous avons sélectionné quatre échantillons qui sont représentatifs de

l’état de l’art actuel sur le plan de l’élaboration. Ces échantillons présentent les meilleurs

performances optiques au point de vue de l’intensité de PL, la largeur à mi-hauteur du spectre

de PL et de la tenue en température.

• EP766 : puits quantique d’InAs épitaxié sur InP(001) et de largeur 0.62 nm.

• EP045 : puits quantique d’InGaAs épitaxié sur InP(001) et d’épaisseur 7 nm.

• EP539 : plan d’îlots quantiques d’InAs sur InP(001) avec une épaisseur d’InAs

déposée de 0.62 nm.

• EP859 : plan d’îlots quantiques d’InAs sur InP(001) avec une épaisseur d’InAs

déposée de 1.2 nm.

Ces échantillons possèdent la même structure d’empilement de couches présentée sur la

Figure 5-1.


InP substrat

InP tampon

InP encapsulation Puits quantique de

InAs ou de InGaAs

Boîtes quantiques

d’InAs



Dans le Tableau 5.1, nous résumons les principales conditions des croissances des

échantillons étudiés dans ce chapitre.

TC (°C) PAs (Torr) VC (µm/h) Epaisseur d’InAs (Å)

EP766(PQ

d’InAs)

480 2 10-6 0.25 6.2

EP045(PQ

d’In0.53Ga0.47As)

480 *** 0.25 70

EP539 (BQ) 520 2 10-6 0.25 6.2

EP859 (BQ) 520 2 10-6 0.25 12

Tableau 5.1 : Tableau récapitulatif des conditions de croissance des échantillons.

5.2 Etude de la luminescence en fonction de la température

5.2.1 Etude de l’intensité de la PL en fonction de la température

Dans ce paragraphe, nous allons étudier, par voie comparative, la luminescence issue

des puits quantiques et des boîtes quantiques en fonction de la température.

La Figure 5-2 présente les spectres de photoluminescence des puits et d’îlots quantiques à 8 K

et 300 K sous excitation du laser Argon. Nous pouvons observer qu’à 8 K la luminescence des

puits quantiques est nettement plus intense que la luminescence des îlots quantiques et ceci est

probablement dû au fait que les barrières des puits quantiques sont plus efficaces du point de

vue qualité optique que les barrières des îlots quantiques. A 300 K le puits d’InAs possède

une intensité intégrée de PL légèrement supérieure au plan d’îlot, mais qui s’est très

fortement réduite par rapport a celle mesurée à 8 K. Par contre, la luminescence de puits

d’InGaAs s’est effondrée, probablement causée par des recombinaisons non-radiatives

dominantes au sein de la structure.

A 400 K (Figure 5-3), la luminescence des îlots quantiques d’InAs est nettement plus intense

que la luminescence du meilleur puits quantique (puits quantique d’InAs/InP). Ceci est dû au

plus fort confinement des porteurs dans les îlots quantiques par rapport aux puits quantiques.

A haute température les porteurs dans le puits quantique acquièrent de l’énergie cinétique et

s’échappent, par effet thermoïnique, préférentiellement à travers les directions latérales où il

n’existe pas de confinement.



Figure 5-2 : Comparaison des spectres de photoluminescence des échantillons EP045, EP766 et EP539,

réalisés à 8 K et 300 K dans les mêmes conditions et sous excitation du laser Argon (514.5 nm).

Figure 5-3 : Comparaison des spectres de la photoluminescence des échantillons EP766 et EP539, réalisés

à 400K sous excitation du laser Argon.

La Figure 5-4 montre l’évolution de l’intensité de PL intégrée de ces différents échantillons

en fonction de la température. Nous constatons que l’évolution de l’intensité intégrée de PL

des îlots quantiques est quasi-stable en fonction de la température, contrairement à celle des

puits quantiques ou elle décroît de manière monotonique sous excitation non-résonnante (laser

Argon (2.41 eV)). Sous excitation au laser YAG (excitation quasi-résonnante (1.16 eV)),

l’intensité intégrée de PL des îlots quantiques d’InAs reste stable, indiquant le fort

0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

x 10X 100

T = 8K EP539 BQ EP766 Puits d'InAs EP045 Puits d'InGaAs

Energie (eV)0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

Inte

nsité

de

PL (u

.a.) T = 300K

EP539 BQ EP766 Puits d'InAs EP045 Puits D'InGaAs

Energie (eV)

0.6 0.8 1.0 1.2 1.4

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

X 20

T = 400K EP766 PQ InAs EP539 BQ

Energie (eV)



confinement des porteurs au sein des îlots. Dans le cas de puits quantiques nous constatons,

comme sous excitation non-résonnante, une forte diminution de l’intensité de la luminescence

en fonction de la température (à 300 K nous n’avons pas pu la détecter).

Les courbes obtenues (Figure 5-4) confirment les observations précédentes et soulignent les

bons rendements de luminescence du plan d’îlots comparativement aux puits avec un

maintien de l’intensité intégrée de la PL des îlots et donc un rendement de luminescence très

supérieur aux puits (au moins d’un facteur 10) à haute température (400 K).

Figure 5-4 : Evolution de l’intensité intégrée de photoluminescence, en fonction de la température, des

îlots et puits quantiques.

Discussion :

Dans le système d’InGaAs/GaAs, Mirin et coll. [Mirin,1995] ont observé que la

luminescence de puits quantiques est supérieure à celle des boîtes quantiques à la température

ambiante (Figure 5-5). Ceci est certainement dû à la faible localisation spatiale des porteurs

dans ces îlots et aussi au faible confinement dans ce système. Ceci se traduit par un rapport de

120 entre l’intensité intégrée de PL à 10 K et à 300 K alors qu’il n’est que de 2 dans notre cas.

0 100 200 300 400 5001E-5

1E-4

1E-3

0.01

0.1

1

10

100

Laser YAG

Laser Ar+

EP539 (BQ d'InAs/InP) EP766 (PQ d'InAs/InP); 0.62nm EP045 (PQ d'InGaAs/InP); 7nm EP859 (BQ d'InAs/InP) EP539 (BQ d'InAs/InP) EP766 (PQ d'InAs/InP)

Inte

nsité

Inte

grée

(u.a

.)

Température (K)



Figure 5-5 : Evolution de l’intensité de PL intégrée en fonction de la température des boîtes quantiques

d’InGaAs/GaAs et du puit quantique d’InGaAs/GaAs [Mirin,1995].

5.2.2 Etude de l’évolution de position de pic de photoluminescence en


Dans cette partie, nous allons étudier l’évolution de la position énergétique du pic de

photoluminescence des structures à puits quantique (EP766) et à îlots quantiques (EP859) en


Sur la Figure 5-6 nous présentons la variation de la longueur d’onde d’émission avec

la température des îlots et de puits quantiques entre 8 et 300 K.

Figure 5-6: Variation du coefficient α, avec ∆T

∆E(T)α =

0.84 0.86 0.88 0.90

0.18

0.20

0.22

0.24

0.26

0.28

0.30

Îlots quantiques

2ème état excité

1ère état excité

Etat fondamental

InAs et InP massif

Puits quantique InAs/InP

α (m

eV/K

)

Energie (eV)



Nous remarquons sur la Figure 5-6 que le coefficient α relatif aux îlots quantiques d’InAs/InP

(α = 0.19 meV/°K) est plus faible que celui du puits quantique d’InAs/InP (α = 0.27

meV/°K).

Avec ∆T

∆E(T)α = , où E(T) est la position du pic de photoluminescence à une température T.

Ainsi, la position du pic de luminescence des îlots quantiques d’InAs est moins sensible à la

température que celle du puits quantique. Ceci est due au confinement 3D dans nos îlots

quantiques d’InAs/InP(001). Ce résultat est important pour les applications optoélectroniques

telles que les lasers.

En conclusion, ces résultats montrent le bon rendement de luminescence et la faible

dépendance en longueur d’onde des îlots par rapport aux puits quantiques. Ceci conforte

l’idée d’utiliser les îlots d’InAs/InP dans les zones actives des lasers afin de baisser le seuil et

avoir une faible variation de la longueur d’onde en fonction de la température.

5.3 Etude du rendement quantique à 300 K

La photoluminescence ne permet pas de quantifié directement les processus qui

donnent lieu à la luminescence. Par contre le rendement quantique est le paramètre qui permet

de comparer l’efficacité des structures. Dans ce but nous avons réalisé l’étude du rendement

quantique des structures à îlots et à puits quantiques à 300 K à l’aide d’une sphère intégrante

dans laquelle on tient compte du nombre des photons absorbés et du nombre des photons

émis.

5.3.1 Montage et principe de l’expérience

L’expérience consiste à mesurer la luminescence intégrée de l’échantillon via un

détecteur de Germanium et une détection synchrone. La mesure se fait en suivant la procédure

suivante :

On mesure l’intensité intégrée de faisceau laser sans échantillon (notée I1).

On mesure l’intensité intégrée de la lumière réfléchie sur l’échantillon et sa

luminescence en même temps (notée I2).

On mesure l’intensité intégrée de la luminescence de l’échantillon seulement et celle

ci est mesurée en filtrant I2 par un filtre approprié qui élimine la réflexion du laser

(notée I3).



Ensuite, grâce à la connaissance de la réponse spectrale du détecteur de Germanium, nous

pouvons déterminer le nombre des photons émis par chaque échantillon et aussi pour la raie

laser He-Ne (632.8 nm). Enfin, nous calculons le rendement quantique externe à l’aide de la

relation suivante :

3

0

321

3

absorbé

emisexterne φ

φ*

IIII

NN

η−−

==

Équation 5-1

Où ϕ0 est le nombre du photon à la longueur d’onde de laser et ϕ3 est le nombre du photon

émis pour chaque échantillon.

Figure 5-7 : Banc expérimental de la manipulation de rendement quantique.

5.3.2 Résultats

Les résultats obtenus nous ont permis de faire une comparaison absolue entre les

rendements quantiques des puits et des boîtes quantiques sous faible excitation (Tableau 5.2).

Echantillon EP859 (BQ) EP539 (BQ) EP766 (PQ) EP789 (PQ)

Rendement quantique externe 1.44 % 0.42 % 0.045 % 0.076 %

Tableau 5.2 : Tableau récapitulatif des rendements quantiques externes à 300 K.

Convertisseur I-V Détection Synchrone

Filtre RG850 Détecteur de Ge

Laser He-Ne Échantillon 632.8 nm

Chopper



Nous constatons que le rendement quantique des îlots quantiques est d’environ 20 fois plus

important que celui des puits quantiques à température ambiante. Ceci est en bon accord avec

nos résultats de comparaison de PL vus précédemment.

Par contre les faibles valeurs de rendement quantique obtenus sont probablement dû aux

faibles puissances d’excitation utilisées au cours de cette manipulation (20 mW). En effet, à

faible puissance d’excitation les recombinaisons non-radiatives qui existent dans les structures

étudiées ne sont pas complètement saturées et par conséquent elles participent à la diminution

du rendement quantique.

5.4 Absorption modale

Une autre point important pour les applications lasers est la comparaison du coefficient

d’absorption modale entre les îlots quantiques et les puits quantiques. Pour cette étude nous

avons utilisé des échantillons composés de guide plan d’InP sur SiO2 et nous avons comparé

l’absorption modale déduite de mesures de photoluminescence guidée.

5.4.1 Echantillons étudiés

Les deux types d’échantillons qui sont étudiés dans cette partie, sont les suivants:

Structure à îlots quantiques d’InAs/InP(001) reportée sur SiO2/Si (EP614).

Structure à puits quantique d’In0.53Ga0.47As/InP(001) reportée sur SiO2/Si

(EP567).

Nous remarquons que les structures sont reportées sur SiO2/Si. Le but de ce repport est de

guider la luminescence vers la tranche.

La Figure 5-8 présente le schéma des structures.


Si SiO2 InP

InP BQs d’InAs (0.62nm)

PQ d’InGaAs (10nm)



5.4.2 Principe

La méthode que nous avons utilisée repose sur l’absorption de la luminescence le

long de la couche d’îlots ou du puits quantique. Nous excitons l’échantillon par la face avant

via un laser He-Ne à 632.8 nm. La luminescence guidée le long de la structure est mesurée à

un des bords clivés de l’échantillon comme le montre la Figure 5-9.

Nous plaçons ensuite le faisceau d’excitation à différentes positions le long de la structure et

mesurons les spectres de luminescence correspondants. De ces mesures nous déduisons alors

le spectre d’absorption des structures considérées.

Figure 5-9 : Méthode utilisée pour mesurer le spectre d’absorption de nos structures.

5.4.3 Banc expérimental

Nous excitons l’échantillon avec un laser He-Ne à travers un objectif de fort

grandissement afin de diminuer la taille de spot et nous détectons la luminescence guidée à

travers un second objectif. Pour ne pouvoir récupérer que la partie du signal guidé par la

structure nous avons utilisé un filtre spatial constitué de la fente du monochromateur pour la

sélection horizontale et ceci est associé à une tirette pour la sélection verticale.

L

Laser He-Ne (632.8 nm)

PL



La Figure 5-10 présente une vue synoptique du banc de la manipulation.

Figure 5-10 : Montage de l’expérience de PL guidée.

5.4.4 Résultats

Les images de photoluminescence sur la tranche à 300 K des échantillons sont

reportées sur la Figure 5-11.

Figure 5-11 : Signal de la luminescence guidée sur la tranche enregistré par une caméra infrarouge à 300

K le long du trajet optique vers la détection.

Le Figure 5-12(a) présente le spectre de PL guidée de l’échantillon EP567 contenant le puits

quantique d’InGaAs en fonction de la position de spot laser sur l’échantillon. De la même

PL rayonnée dans l’air

PL guidée

PL émise dansle substrat

Echantillon

L e n t i l l e

F i l t r e R G 8 5 0O b j e c t i f

D é t e c t e u r d ’I n G a A s

É c h a n t i l lo nA n t i - r e f l e t I R

C a m e r a I R

m o n o c h r o m a t e u r

P i n e h o le

O b j e c t i f

L a s e r H e - N e ( 6 2 3 .8 n m )

L e n t i l l e L e n t i l l e

F i l t r e R G 8 5 0O b j e c t i f

D é t e c t e u r d ’I n G a A s

É c h a n t i l lo nA n t i - r e f l e t I R

C a m e r a I R

m o n o c h r o m a t e u r

P i n e h o le

O b j e c t i f

L a s e r H e - N e ( 6 2 3 .8 n m )

L e n t i l l e



manière la Figure 5-12(b) présente le spectre de PL guidé de l’échantillon EP614 qui contient

les îlots d’InAs.

Nous constatons dans le cas la structure à puits quantique que la largeur à mi-hauteur diminue

quand on s’éloigne du bord de l’échantillon (Figure 5-12(c)). Ce phénomène est attribué à la

réabsorption de la luminescence par le puits quantique. Par contre, dans le cas de la structure à

boîtes quantiques nous n’observons pas cet effet. Par conséquent, ceci peut être interprété par

à la forte distribution des tailles des îlots.

Figure 5-12 : Spectres de PL guidée en fonction de position de spot laser de la structure à puits quantique

((a) et (c)) et de la structure à îlots quantiques ((b) et (d)) à 300 K.

Pour déterminer, de manière quantitative, l’absorption modale α(λ) à partir de ces spectres,

nous avons utilisé la formule suivante [Lap V. Dao,2001]:

α(λ).d)).exp(dI(λ)I(d, 0 −=

Équation 5-2

1300 1350 1400 1450 1500 1550 1600 1650 1700

0

1x104

2x104

3x104

4x104

5x104

6x104

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

λ (nm)

0 10 µm 50 µm 100 µm 150 µm 200 µm 250 µm 300 µm 350 µm 400 µm

900 1000 1100 1200 1300 1400 1500

0.0

2.0x104

4.0x104

6.0x104

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

λ (nm)

0 µm 50 µm 100 µm 150 µm 200 µm 250 µm 300 µm 350 µm 400 µm

(a) (b)

1300 1350 1400 1450 1500 1550 1600 1650 1700

0

1

Inte

nsité

de

PL n

orm

alis

ée

λ (nm)

0 µm 10 µm 50 µm 100 µm 150 µm 200 µm 250 µm 300 µm 350 µm 400 µm

900 1000 1100 1200 1300 1400 1500101

102

103

104

Inte

nsité

de

PL (u

.a.)

λ (nm)

0 µm 50 µm 100 µm 150 µm 200 µm 250 µm 300 µm 350 µm 400 µm

(c) (d)



dans laquelle, I(d,λ) représente le spectre de lumière guidée, d correspond à la distance entre

la sortie du guide et l’excitation (longueur de réabsorption), I0 est un facteur de normalisation

et α(λ) est le coefficient d’absorption du guide optique (puits quantique ou îlots quantiques).

Les courbes d’absorption modale déduites des spectres de PL guidées sont présentées sur la

Figure 5-13.

Figure 5-13 : Spectre d’absorption modale à 300 K pour les deux échantillons étudiés (a) pour le puits

quantique et (b) pour les îlots quantiques.

Nous constatons que l’absorption modale pour le puits quantique d’InGaAs est de l’ordre de

100 cm-1 au maximum de pic de photoluminescence (1549 nm). Celle des îlots quantiques,

1300 1350 1400 1450 1500 1550 1600 1650 1700

0

50

100

150

200

250

(a)

Abso

rptio

n (c

m-1)

λ (nm)

900 1000 1100 1200 1300 1400 1500

0

40

80

120

160

(b)

Abso

rptio

n (c

m-1)

λ (nm)



toujours au maximum de pic de PL (1171 nm), est de l’ordre de 90 cm-1. En conclusion,

l’absorption modale à 300 K de puits quantique et des îlots quantiques sont comparables.

Discussion :

L’étude de l’absorption modale sur des îlots d’InAs/AlInAs a été faite par Lap V. Dao et coll.

[Lap V. Dao,2001]. Ils ont montré que les valeurs de l’absorption modale est autour de 10 à

30 cm-1 à 10 K. Or, dans notre cas, nous trouvons des valeurs comprises entre 60 et 90 cm-1 à

300 K. Cette différence peut être due à la forme et à la densité des îlots mais aussi au guidage

par la couche SiO2. En effet, l’échantillon de Lap V. Dao et coll. ne possèdent pas cette

couche guidante.

En conclusion nos îlots quantiques d’InAs présentent une bonne absorption modale par

rapport à celle reportée par Lap V. Dao et Coll. et elle est comparable au puits quantique

d’InGaAs/InP.


Dans ce chapitre nous avons montré l’efficacité optique des îlots quantiques par rapport

au puits quantique. En effet, l’évolution de l’intensité intégrée de PL ainsi que de la longueur

d’onde en fonction de la température des îlots quantiques est beaucoup moins sensible à la

température que celle des puits quantiques. Nous avons prouvé expérimentalement que le

rendement quantique dans le cas de la structure à îlots est meilleur que celle à puits quantique.

Finalement, nous avons mesuré une absorption modale à 300 K comparable pour le puits

quantique et les îlots quantiques, ce qui est un paramètre important pour les applications

lasers.

Conclusion générale 116

Conclusion générale

L’objectif principal de cette thèse était d’étudier les propriétés optiques d’îlots

quantiques d’InAs/InP(001) auto-organisés, afin d’évaluer leurs potentialités pour la

réalisation de composants optoélectroniques. Pour cela, nous avons mis en oeuvre de

nombreuses techniques de spectroscopie de photoluminescence (PL) permettant les études

de : la variation de l’intensité de PL en fonction de la température et de la puissance

d’excitation, l’excitation de PL, la PL polarisée que nous avons spécialement développée au

laboratoire. Nous avons collaboré pour l’étude de la PL résolue en temps. Nos études ont ainsi

permis une meilleure compréhension des propriétés optiques de ces îlots et ont contribué à

l’optimisation de leurs conditions de croissance.

Par des études de la PL en fonction de la puissance d’excitation, de l’excitation de PL

et de la PL résolue en temps, nous avons mis en évidence, pour la première fois par PLE,

l’existence de niveaux excités dans les îlots quantiques d’InAs/InP/InP(001) optimisés. Ce

résultat a été conforté par une simulation de la structure électronique de ces îlots par un

modèle k.p à une bandes qui a été développé par P.Miska et J. Even (LENS, INSA de

Rennes). La faible variation de l’intensité intégrée de PL entre 8 K et 300 K, sous deux types

d’excitation (quasi-résonnante et non-résonnante), nous a aussi permis de montrer la forte

localisation spatiale des porteurs au sein des îlots.

Par ces mêmes études complétées par celle de la PL polarisée, technique non-

destructive et rapide, nous avons montré les différentes propriétés des îlots

d’InAs/AlInAs/InP(001) qui sont fonction de leur forme, fil ou boîte, imposée par les

conditions de croissance. En particulier, alors que des niveaux excités sont observés pour les

boîtes quantiques, ils ne le sont plus pour les fils quantiques. Pour ce qui est des structures

empilées réalisées dans ce système et qui favorisent la formation des fils quantiques, nous

avons montré qu’elles pouvaient conduire à diminuer leur dispersion en taille et qu’il existait

un couple optimal pression d’arsenic/épaisseur de l’espaceur d’AlInAs pour parfaire l’auto-

organisation latérale et verticale de ces îlots. La faible variation de l’intensité intégrée de PL

avec la température a aussi permis de conclure à une forte localisation spatiale des porteurs

dans ces îlots.

Ainsi, ces deux systèmes ont démontré de très bonnes propriétés de confinement pour

la réalisation de composants optoélectroniques tels que des microsources lasers opérant à 1.55

Conclusion générale 117

µm dans le cas des îlots d’InAs/InP ou des photodétecteurs infrarouge intrabande dans le cas

des îlots d’InAs/AlInAs.

Finalement, par une étude de PL en fonction de la température, de rendement

quantique et d’absorption modale nous avons montré l’efficacité optique des îlots quantiques

d’InAs/InP(001) par rapport aux puits quantiques d’InAs/InP et InGaAs/InP.

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Annexe A 137

Annexe A. Dispositifs expérimentaux

Les techniques de spectroscopies optiques utilisées durant cette thèse sont présentés dans cette

annexe.

1. La photoluminescence : principe et dispositif expérimental

La photoluminescence (PL) est la technique expérimentale de spectroscopie la plus

utilisée pour caractériser les propriétés optiques des semiconducteurs, notamment à bande

interdite directe. Cette technique consiste à exciter un échantillon avec une source lumineuse

qui génère des photons d’énergie fixe, et à mesurer la variation de l’intensité de la

luminescence émise par l’échantillon lors de sa désexcitation en fonction de l’énergie de

détection. Dans la pratique, pour des semiconducteurs, l’énergie d’excitation est fixée à une

valeur supérieure à l’énergie de bande interdite de la structure. Les photons absorbés génèrent

alors des paires électrons-trous qui relaxent rapidement vers les niveaux d’énergie les plus bas

(états excitoniques par exemple) avant de se recombiner radiativement. A basse température,

la photoluminescence permet donc notamment de déterminer la transition optique de plus

basse énergie.

Dans le cas de notre manipulation deux type des lasers sont utilisées :

Un laser Argon de longueur d’onde 514.5 nm, pour l’excitation non-résonnante

(excitation dans les barrières).

Un laser YAG de longueur d’onde 1.06 µm, pour l’excitation quasi-résonnante

(excitation dans les îlots d’InAs).

Le diamètre du spot des faisceaux lasers est d’environ autour de 200 µm. La puissance

d’excitation varie entre 0.002 et 2000 mW seulement pour le laser Argon. L’échantillon est

placé dans un cryostat afin de faire des mesures de PL en fonction de la température (8-300K

et 300-440K).

Les photons issus des lasers sont absorbés dans le matériau (barrière et îlots) car leur énergie

est supérieure à l’énergie de bande interdite des semiconducteurs que nous étudions. Leur

profondeur de pénétration est de l’ordre de la centaine de nanomètres. Chaque photon crée

une paire électron-trou, dans la mesure où il existe des états disponibles pour chacune de ces

particules. A une échelle de temps très courte, les électrons se thermalisent pour occuper les

Annexe A 138

états disponibles permettant de minimiser leur énergie, puis se recombinent de manière non-

radiative avec émission de phonons ou de manière radiative avec émission de photons. Les

photons émis sont collectés à l’aide d’un système casse-grain sur les fentes d’un

monochromateur (résolution 2.5 nm par mm d’ouverture) et dispersés par un réseau de 600

traits/mm blazé à 1 µm. ils sont ensuite détectés avec une photodiode de Germanium (Ge)

refroidie à l’azote liquide (77K) et polarisée à – 300V. Le signal, extrait du bruit à l’aide

d’une détection synchrone puis via le système d’acquisition est envoyé à l’ordinateur qui

enregistre le spectre.

Les spectres permettent d’obtenir des informations sur les propriétés intrinsèques (énergie de

bande interdite, transition excitonique et qualités d’interfaces) et extrinsèque (défauts) du

semiconducteur étudié.

Figure A-5-14 :Schéma de principe du dispositif expérimental de spectroscopie de photoluminescence

stationnaire.

Echantillon

Cellule Germanium

Interface Spectralink

Circuit éliminateur

d’impulsions

Détection Synchrone

Convertisseur Analogique Numérique

Réseau

Laser Ar

Chopper

Miroir

Cryostat

Lentille

Monochromateur

Fente d’entrée

Fente de sortie

Annexe A 139

2. Photoluminescence polarisée (PPL)

J’ai mis en place avec José Olivares l’expérience de photoluminescence polarisée pour

déterminer la forme de nos îlots. Cette manipulation est non destructive, elle ne nécessite pas

une préparation complexe de l’échantillon et elle est rapide pour déterminer la forme des îlots.

Le principe est exactement comme celui de la photoluminescence. La différence réside dans

la présence d’un polariseur sur le chemin de la luminescence de l’échantillon suivi par une

lame quart-onde régler sur 45°. En effet, le but est de rendre la lumière polarisée par le

polariseur insensible quant il traverse le réseau et avant d’arriver au détecteur.

Figure A-2 : Schéma de la photoluminescence polarisée

3. Excitation de photoluminescence (EPL)

Principe :

La spectroscopie d’excitation de la photoluminescence consiste à mesurer la variation

de l’intensité de la luminescence émise à une énergie donnée (en général celle du pic de la

transition fondamentale observé en PL) en fonction de l’énergie d’excitation. Lorsque

l’énergie d’excitation est résonante avec une transition optique du matériau, des paires

électrons –trous sont photogénérées. Les porteurs relaxent alors vers le niveau fondamental où

ils se recombinent radiativement provoquant ainsi une augmentation du signal de

photoluminescence détecté. L’information que l’on peut tirer d’un spectre de EPL est donc

qualitativement proche de celle fournie par des spectres d’absorption.

Echantillon

Polariseur

Quart-d’onde

Laser

Annexe A 140

Matériel :

Le monochromateur utilisé pour l’excitation est de type HR640 avec un réseau à 600

traits/mm blazé à 750 nm. Le faisceau issu de ce monochromateur passe à travers un filtre

RG850 qui élimine le premier ordre. Une lentille focalise le faisceau sur l’échantillon placé

dans un cryostat comme pour la PL (8-300 K). Le faisceau émis par l’échantillon est focalisé,

grâce à un système de deux lentilles, sur l’entrée du deuxième monochromateur de type

HR320. Le reste du système d’acquisition est identique à celui du montage PL.

Dispositif expérimental :

Figure A-3 : Schéma de l’excitation de photoluminescence.

Monochromateur de détection

Chopper

Lampe Quartz

Monochromateur

d’ excitation

Echantillon dans cryostat

Détecteur au Ge

Ordinateur Circuit

éliminateur d’impulsions

Détection synchrone

Interface SpectraLink

Annexe A 141

4. Photoluminescence résolue en temps

Les résultats de photoluminescence résolue en temps présentés dans le cadre de cette

thèse sont obtenus au LPMC à l’INSA de Toulouse sous la responsabilité de Pr Xavier Marie.

Le montage de l’expérience est présenté dans la figure A-4.

Figure A-4 : Schéma de la photoluminescence résolue en temps.

Annexe B 142

Annexe B. Modélisation Les détails de calcul développé par P. Miska et coll. pour la modélisation de nos îlots

quantiques d’InAs/InP(001) sont présentés dans cette annexe.

La première partie présente une description du modèle pk rr. à 8 bandes appliqué au matériau

massif. La deuxième partie est consacré à l’application de ce model aux îlots quantiques.

1. Hamiltonien k.p huit bandes du matériau massif. Principe général de la méthode kp

1.1. Equation différentielle pk rr.

La connaissance de l'état d'un électron se ramène à la résolution de l'équation différentielle

monoélectronique:

)()(ˆ0 rErH rr φφ = avec )(

2

ˆˆ

0

2

0 rVmpH rr

+= (B-1)

où E , )(rrφ et 0m sont respectivement l'énergie, la fonction d'onde et la masse de l'électron

libre.

Le théorème de Bloch, fondé sur l'invariance par translation associée à la périodicité de la

structure cristalline, impose la forme des états propres de 0H :

)()( . ruer knrki

kn

vrr

rr

r =φ (B-2)

Les )(rkn

rrφ sont les fonctions de Bloch du cristal, k

r un vecteur d'onde de la première zone

de Brillouin, )(ru kn

rr une fonction possédant la périodicité du cristal et n l'indice de la bande

considérée d'énergie knE r .

En appliquant le Hamiltonien 0H aux fonctions de Bloch du cristal, et en simplifiant par

rkierr. , on obtient l'équation:

)(.)(ˆ.2

ˆ00

22

0 ruErupkmm

kH knknkn

rrrrhhrrv =⎟⎟

⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛++ (B-3)

On constate que si les fonctions de Bloch sont solution de 0H , les parties périodiques

)(ru kn

rr sont états propres de l’Hamiltonien:

Annexe B 143

'ˆˆˆ0. HHH pk +=rr avec 2

0

ˆ.2

'ˆ kpkm

H(rrh

+= et 0

222

2mkk h(

= (B-4-a, b et c)

Ainsi, la recherche des états électroniques consiste désormais à résoudre l'équation:

)()(ˆ. ruEruH knknknpk

rrrrrrr = (B-5)

où pkH rr.

ˆ comporte trois termes: un Hamiltonien 0H définissant pkH rr.

ˆ en 0=kr

d'énergies et de

fonctions propres 0nE et )(0 runr , un terme d'énergie cinétique 2k

(, et un terme de couplage

pkm

ˆ.0

rrh couplant les différentes bandes n entre elles.

1.2. Hamiltonien k.p 8 bandes

Dans la théorie pk rr. à huit bandes, le sous espace de travail est défini par les bandes

{ }VVC876 ,, ΓΓΓ . Dans ce cas, l'interaction spin-orbite est prise en compte. Pour les transitions

optiques ayant lieu en centre de zone du semiconducteur III-V, le terme 'H peut être

considéré comme une perturbation. Un développement à l'ordre deux en énergie permet de

décrire l'effet perturbatif des autres bandes. Ceci mène à la matrice )( 'nnH)

, de dimension N ,

exprimée en fonction de kr

par [Michelini,2000]:

)(ˆ)()(ˆ11.2

ˆ)(),(ˆ0'00

0'00.00' ruprurup

EEEEmkHruEkH n

U nnpknnnn

rrrrrr

hrrh rr

⎭⎬⎫

⎩⎨⎧

⎟⎟⎠

⎞⎜⎜⎝

⎛−

+−

+= ∑∈ νν

νννν

(B-6)

Appliqué aux bandes { }VVC876 ,, ΓΓΓ du semiconducteur, cette matrice conduit au

Hamiltonien pk rr. à huit bandes (B-7) pour les semiconducteurs massifs [Bahder,1990].

Annexe B 144

⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥⎥

⎦

⎤

⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢⎢

⎣

⎡

∆+∆+

−−+

−

−−

−−+

−−−−−−

−−−−−−

−−−−

−=

−−+

−−+

PccccccccccccPcccccccccccc

SRQpcccccccc

QSSQPcccccc

SQRQPcccccc

RSRSQPcc

kPkPkPkPkPkE

kPkPkPkPkPkE

kH

zCVCVCVzCVCVcg

CVzCVCVzCVCVcg

pk

~00~ 2

*~*~2~~0

~2*23~~~0

~23~2~0~~

~22

~0~~~~0

31

31

21

32

610~0

31

310

61

32

210~

21

21

21

21

23

23

21

23

21

23

23

23

21

21

21

21

)(ˆ

2

2

8.

(

(

rrr

γ

γ

(B-7)

Dans cette matrice le terme pkm

ˆ.0

rrh n'agit pas sur le spin des fonctions propres, mais

couple en revanche la bande de conduction { }C6Γ aux bandes de valences { }VV

87 ,ΓΓ via le terme

de Kane CVP :

iZpSm

iYpSm

iXpSm

P zyxCV ˆˆˆ000

hhh=== (B-8)

Ceci est supposé réel dans la base choisie. On utilise également le terme d'énergie de Kane

(équivalent à CVP ) du matériau 2

0

ˆ2 iZpSm

E zp = , qui est homogène à une énergie.

Dans la matrice (B-7) nous avons utilisé les notations, yx kkk(((

±=± , 222yx kkk(((

+=ρ et

∑=j

jkk 22 ~~ avec jj km

k0

2

2h(

= , et { }zyxj ,,=

ainsi que les termes :

[ ]⎪⎪⎪

⎭

⎪⎪⎪

⎬

⎫

=

−−=

−=

=

−kkS

kkkkiR

kkQ

kP

z

yxyx

z

~~32~)~~(~~~~23~

)2(~~

~~~

3

2223

222

21

γ

γγ

γ

γ

ρ

((

(B-9)

avec 3

~~21~1

LM +−−=γ

6

~~~

2LM −

=γ 6

~~

3N

−=γ

Annexe B 145

Apparaissent également des quantités provenant de la contribution au deuxième ordre des

perturbations, c'est-à-dire du couplage des bandes { }VVC876 ,, ΓΓΓ≠ν et { }VVCn 876 ,, ΓΓΓ= :

∑

∑

−=

−=

ν ν

ν ν

νν

ννγ

EEXppX

mM

EESppS

m

V

yy

C

xxC

ˆˆ2~

ˆˆ2

0

0

⎪⎪⎪⎪

⎭

⎪⎪⎪⎪

⎬

⎫

+=−

+=

−=

∑

∑

CC

V

xyyx

V

xx

EEYppXYppX

mN

EEXppX

mL

γγ

νννν

νν

ν ν

ν ν

1~

ˆˆˆˆ2~

ˆˆ2~

0

0

(B-10)

Dans cette matrice, la prise en compte du couplage spin-orbite découple les bandes de

trous lourds et de trous légers d'une quantité ∆ qui s'écrit:

XpxVp

zVZ

cmiZp

yVp

xVY

cmiYp

yVp

xVX

cmi

zxxyxy ˆˆ4

3ˆˆ4

3ˆˆ4

322

022

022

0 ∂∂

−∂∂

=∂∂

−∂∂

=∂∂

−∂∂

=∆hhh

Dans cette étude, la matrice est diagonalisée à l'aide du logiciel Matlab. Elle fournit les

masses effectives et les potentiels de confinement des matériaux étudiés.

Comme la contrainte joue un rôle important dans nos structures, tout comme l'orientation

cristalline du substrat. Miska et coll. ont inclus ces effets dans leur modèle.

2. Hamiltonien k.p une bande dans l'approximation de la

fonction enveloppe Les semiconducteurs nanostructurés, à la différence des matériaux massifs, sont constitués

d'un ensemble de régions différentes les unes des autres par la nature du matériau, la

contrainte ou encore la composition chimique. Dans le cas idéal, ces régions de tailles

nanométriques (qui constituent les nano-objets) sont spatialement bien délimitées les unes des

autres, et la contrainte et la composition chimique peuvent y être choisies constantes et

homogènes. Cependant, l'existence même de ces régions, ainsi que des nombreuses interfaces

qu'elles engendrent, rompent la périodicité du cristal. Un calcul théorique complet des états

électroniques dans de telles structures s'avère alors difficile. Un nouveau formalisme a donc

été développé à partir de l'état massif et de la théorie de la fonction enveloppe [Bastard,1988].

Nous l'utiliserons afin de déterminer les énergies et fonctions propres de nos structures.

Annexe B 146

Hamiltonien k.p une bande pour les îlots

2.1. Equation de Schrödinger

Pour cet Hamiltonien pk rr. à une bande, la base considérée se réduit à un unique état propre

n non dégénéré et de parité bien définie. L'énergie propre s'écrit alors dans une

approximation parabolique:

20 kEE nnkn

(r γ+= (B-11)

où nγ , sans dimension, rend à la fois compte de l'énergie cinétique de l'électron libre et des

perturbations provenant des bandes n≠ν .

Le développement à l'ordre deux par la méthode des perturbations, permet de définir pour

cette bande une masse effective n

nmmγ

0* = . L'énergie de l'électron dans le potentiel périodique

du cristal est alors décrite par la dispersion parabolique isotrope:

*

22

0 2 nnkn m

kEEr

hr += (B-12)

Le Hamiltonien de masse effective à une bande est ⎪⎭

⎪⎬⎫

⎪⎩

⎪⎨⎧

+ 0*

2

2

ˆn

n

Empr .

Figure B-1: Effets des perturbations provenant des bandes éloignées en énergie dans le modèle à une

bande.

Annexe B 147

La courbure de la parabole dépend de la valeur de nγ (figure B-1), c'est-à-dire de la prise

en compte des perturbations provenant des bandes ν énergétiquement éloignées de la bande

n .

2.2. Formalisme de la fonction enveloppe Equation différentielle

On présente ici quelques rappels concernant l'utilisation de la méthode pk rr. utilisée dans

l'approximation de la fonction enveloppe. Cette approximation est largement utilisée dans le

cas des puits quantiques semiconducteurs [Bastard,1988], est appliquée ici aux boîtes

quantiques InAs/InP.

Dans le cas des semiconducteurs nanostructurés, le Hamiltonien de l’électron libre est

complétée par un potentiel )(rVstructurer , lentement variable par rapport au potentiel

autocohérent )(rV r . Ainsi, le Hamiltonien s'écrit:

)()(2

)(ˆˆ0

2

0 rVrVmprVHH structurestructure

rrr++=+= (B-13)

où les solutions de 0H sont les fonctions de Bloch )()(, . ruerkn knrki

kn

vrrr

rr

r == φ . Si nous

développons les solutions )(rrΨ de H sur cette base de fonctions de Bloch, celles-ci

s'écrivent:

)(1)(,

., ruea

Vr kn

kn

rkikn

rrr

r

rr

r∑=Ψ (B-14)

de sorte que: )()(ˆ,,0 rrH knkn

rrrrΨ=Ψ ε (B-15)

La projection sur les fonctions KNr

, , et le développement de l'équation )()( rErH rrΨ=Ψ ,

font apparaître le terme )(qVstructurer , transformée de Fourier du potentiel )(rVstructure

r

∑ −=q

rqistructurestructure eqVrV

r

rrrr .)(~)( (B-16)

En utilisant la périodicité des fonctions de Bloch )()( ruRru knikn

rrrrr =+ l'équation devient alors

∫∑ −=++ maille KNKNqKnKNmailleqn

qKn aEErdruruV

NqVa rrrrrrrrrrr

,,3

,*

,,

, )()()(1)( (B-17)

Annexe B 148

Le potentiel )(rVstructurer étant lentement variable, le terme )(qVstructure

r n'est significatif que

pour des petites valeurs de qr . Un développement limité dont on ne retiens que le premier

terme donne alors :

nNmaille

qKnmaille KNmaille V

rdruruV ,

3,

*,

1)()(1 δ≈+∫rrr

rrr (B-18)

Alors l'équation de Schrödinger dans l'espace réciproque:

KNKNq

structureqKN aErVa rrr

rrr )()(~

, ε−=∑ + (B-19)

La transformée de Fourier inverse de cette expression conduit à:

∑ −=K

rkiKNKNN eaErVrV

r

rr

rrrr )()()( εϕ (B-20)

où la fonction enveloppe est définie par :

∑=K

rKiKNN ear

r

rr

rr)(ϕ (B-21)

L'utilisation de l'approximation de la masse effective dans la description des bandes

*

22

0 2 NNNK m

Kh+≈ εε (B-22)

donne finalement l'équation de Schrödinger dans l'approximation de la fonction enveloppe:

)()()()(2 0*

2

rErrVmp

NNNstructureN

rrr ϕεϕ −=⎥⎦

⎤⎢⎣

⎡+ (B-23)

Les fonctions d'onde solutions de cette équation sont celles d'un porteur de la bande N , de

masse effective *Nm , et soumis au potentiel )(rVstructure

r . C'est cette équation, appliquée à nos

boîtes quantiques, que nous résoudrons numériquement.

Annexe B 149

3. Coefficient d'absorption

Lorsqu'une onde électromagnétique ( )εωrr

,,k se propage à travers le matériau

semiconducteur, la moyenne temporelle de l'énergie électromagnétique varie sur l'axe z de

propagation selon la loi: zeIzI α−= )0()( , ou α est le coefficient d'absorption. Ce coefficient

correspond à la probabilité pour qu'un photon d'énergie ωh soit absorbé par unité de longueur

dans la direction de propagation de l'onde, l'émission induite étant prise en compte.

Si on pose V

R fifi

→→

Ρ= le taux de transition par unité de volume (V étant le volume du

cristal) est alors:

( ) ( ) ( )[ ]fiifi f

fip

iffi ffVmnc

eRRεεωεεδ

ωεπ

ω

ωα ε −−−Μ=ℜ

−= ∑∑ →

→→h

h

h2

200

2 2.)(

4. Forces d'oscillateurs, dipôles des transitions 4.1. Forces d'oscillateurs

Il est courant d'utiliser la grandeur sans dimension appelée force d'oscillateur εr

fif → pour

une transition d'un état initial i d'énergie iε vers un l'état final f d'énergie fε pour la

polarisation εr :

)(

2

0

2

if

fifi m

fεε

εε

−

Μ=

→→

r

r

(B-24)

Ces grandeurs sont reliées au coefficient Α de Einstein, c'est à dire au temps de vie des

porteurs:

ε

εεεω

τr

fiifop

rad

fhcm

qn→

−==Α .

)(1

03

0

2

(B-25)

Annexe B 150

4.2. Approximation dipolaire électrique et dipôles des transitions Si on considère que la longueur d'onde du rayonnement électromagnétique est très grande

devant les dimensions de l'atome ou même de la maille cristalline, on peut alors effectuer le

développement: 1....1. ≈++= rkie rki rrrr

. Cette simplification est appelée approximation

dipolaire électrique. L'élément de matrice optique devient alors:

ipffirrr

εε =Μ → (B-26)

Dans le cadre de cette approximation on peut utiliser la relation d'équivalence:

irfimipf firrrr εωε 0≈ (B-27)

valable au voisinage de la résonance fiω . Ces notations permettent, en introduisant le dipôle

de la transition:

ireffirr r

−=→εµ (B-28)

de réécrire [ ] )()(1)(2

2 220 ωεεδεεµεπ

hrr

h−−−=Ρ →→ iffififi ffifE (B-29)

( ) εε µεεε rr rr

hfi

iffi e

im→→

−−=Μ .0 (B-30)

( )22

2

02

h

rr r

r

e

mf fiif

fi

εε

µεεε →→

−= (B-31)

L'absorption devient alors:

( ) ( ) ( )[ ]fiifi f

fi ffVnc

εεωεεδµεε

πωωα ε −−−= ∑∑ → hr

hr 2

0

.2)( (B-32)

[Bahder,1990]

Bahder, T.B.

Eight-bank k.p model of strained zinc-blende crystals

Physical Review B Condensed Matter, 1990, vol.41, n°17, p. 11992-12002.

[Bastard,1988]

Bastard, G.

Wave mechanics applied to semicondutor heterostructures,

Monographies de physique, Les editions de physique (1988).

Annexe B 151

Pour plus des détails, vous pouvez consulter les références suivantes :

[Miska,2003]

Miska, P.

Propriétés optiques et dynamique électronique des boîtes quantiques d'InAs/InP. Thèse

doctorat, 2003, INSA de Rennes.

[Miska,2002]

Miska, P., Paranthoen, C., Even, J., Bertru, N., Le Corre, A., and Dehaese, O.

Experimental and theoretical studies of electronic energy levels in InAs quantum dots grown

on (001) and (113)B InP substrates

Journal Of Physics Condensed Matter. Dec, 2002, vol.14, n°47, p. 12301-12309.

[Miska,2002]

Miska, P., Paranthoen, C., Even, J., Dehaese, O., Folliot, H., Bertru, N., Loualiche, S.,

Senes, M., and Marie, X.

Optical spectroscopy and modelling of double-cap grown InAs/InP quantum dots with long

wavelength emission

Semiconductor Science And Technology. Oct, 2002, vol.17, n°10, p. L63-L67.

par Bassem SALEM - Thèses de l'INSA de...

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