Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

22
Измерване на концентрацията на 222 Rn във води чрез Черенково броене Росица Палакарчева Дипломен ръководител: Доц. д-р Красимир Митев ДИПЛОМНА РАБОТА за получаване на образователна степен магистър на тема:

Transcript of Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Page 1: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Измерване на концентрацията

на 222

Rn във води чрез

Черенково броене

Росица Палакарчева

Дипломен ръководител: Доц. д-р Красимир Митев

ДИПЛОМНА РАБОТА

за получаване на образователна степен магистър

на тема:

Page 2: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Произход и разпространение на радона

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 2

235U7,04.108 y

231Pa3,276.104 y

231Th25,52 h

227Th18,68 d

227Ac21,772 y

223Ra11,43 d

223Fr22 min

219Rn3,96 s

219At56 s

215At10-4 s

215Po1,781.10-3 s

211Po0,516 s

215Bi7,6 min

211Bi2,14 min

211Pb36,1 min

207PbСтабилен

207Tl4,77 min

238U4,5.109 y

234mPa1,17 min

234Th27 d

230Th75 380 y

226Ra1,602 y

222Rn3,82 d

218At1,5 s

218Po3,1 min

214Po164,3.10-6 s

214Bi20 min

210Bi5 d

214Pb26,8 min

210Pb22,3 y

210Tl1,3 min

206Tl4,2 min

206Hg8,1 min

a

b-

a

b-

a

b-

a

b-

a

a

a

a

a

a

b-

b-

b-

b-

234U245 500 y

210Po138 d

206PbСтабилен

a a

a

a

a

b-

b-

a

b-

b-

b-

b-

b-

a

a

a

a

a

a

b-

b-

b-

232Th1,41.1010 y

228Ac6,1 min

228Ra5,7 y

224Ra3,6 d

220Rn55 s

216Po0,14 s

212Po3.10-7 s

212Bi61 min

212Pb10,6 h

208PbСтабилен

208Tl3,1 min

228Th1,9 y

a a

a

a

a a

a

b-

b-

b-

b-

b-

92

91

90

89

88

87

85

84

83

82

81

80

Уран

Протактиний

Торий

Актиний

Радий

Франций

Радон86

Астатий

Полоний

Бисмут

Олово

Талий

Живак

b-

92

91

90

89

88

87

85

84

83

82

81

80

Уран

Протактиний

Торий

Актиний

Радий

Франций

Радон 86

Астатий

Полоний

Бисмут

Олово

Талий

Живак

a

a

Page 3: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Основни сведения за радона

Въздействие на 222Rn върху здравето

Необходимост от измервания на 222Rn във води

Директива 2013/51/ЕВРАТОМ

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 3 По данни на Научния комитет по действие на атомната радиация към ООН, 2008 г.

Компоненти на естествения радиационен фон, които формират външното и

вътрешното облъчване на човека

Средна за света годишна

ефективна доза

[mSv/y]

Типични за света граници, в които

варира годишната ефективна

доза

[mSv/y]

Радон (вътрешно облъчване от вдишване) 1.26 0.2 - 10

Земно лъчение (външно облъчване) 0.48 0.3 - 1

Космично лъчение (външно облъчване) 0.39 0.3 - 1

Естествени радионуклиди, инкорпорирани в човешкия организъм 0.29 0.2 - 1

Сумарно външно и вътрешно облъчване от естествени източници на ЙЛ 2.42 1 - 13

Сумарно външно и вътрешно облъчване от изкуствени източници на ЙЛ 0.6 0 - няколко десетки mSv/y

Page 4: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Методи за измерване на 222

Rn във води

Видове методи – директни и еманационни

Гама-спектрометрични измервания

Течносцинтилационни измервания

− Измервания с използване на поликарбонати

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 4

Радионуклид Възбудена молекула разтворител Молекула флуор ФЕУ

Течносцинтилационен коктейл

hnb-

Page 5: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Цели на дипломната работа

Провеждане на експериментално изследване на възможността за измерване на концентрацията на 222Rn във води посредством Черенково броене

Калибриране на течносцинтилационния спектрометър RackBeta Spectral 1219 за измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене

Определяне на граници на детектиране и минимално детектируема активност на метода и сравнение с изискваните от Директива 2013/51/Евратом

Провеждане на пилотно измерване на концентрацията на 222Rn във водоизточници чрез Черенково броене

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 5

Page 6: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Ефект на Черенков

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 6 +

-

+ -

+

-

+ -

+ -

+ -

+

-

+ -

+ - +

-

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+

-

+ -

+ -+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -+ -

+ -

+

-

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -

+ -+ -

cv

n

cv

n

pv

cb em

cv

n

p px v t ctb

em em

cx v t t

n

1cos

n

b

ct

n

ctb

6.1

6.2

6.3

6.4

Page 7: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Черенково броене като начин за регистрация на

йонизиращи лъчения

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 7

222Rn3,82 d

218At1,5 s

218Po3,1 min

214Po164,3.10-6 s

214Bi20 min

214Pb26,8 min

210Pb22,3 y

a

a

b-

b-

b-

b-

a

a

a Еbmax = 3 270 keV

Еbmax = 1 019 keV

0,5

0 2

11 1thE E

n

- - -

Page 8: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

RackBeta Spectral 1219

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 8

Page 9: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Оценка на фона

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 9

Page 10: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Ефективност на регистрация в Черенков режим на

броене за пластмасови шишенца

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 10

Net C

ount

Rat

e [C

PS]

Sample Activity [Bq]

Counting Efficiency

0C

n

A

SF1

KZ1K1

SF2

KZ2K2

SF3

KZ3K3

SF4

KZ4K4

SF5

KZ5K5

SF6

KZ6K6

SF7

KZ7K7

SF8

KZ8К8

SF9

KZ9К9

SF10

KZ10К10

T2

T1

100%

90%

80%

70%

60%

50%

40%

30%

20%

10%

SF1 SF2 SF3 SF4 SF5 SF6 SF7 SF8 SF9 SF10

KZ1 KZ2 KZ3 KZ4 KZ5 KZ6 KZ7 KZ8 KZ9 KZ10

ТУБА БУТИЛКА ПРОБА

Отваряне на тубите

Измерване на обемната активност

на водата от тубите на HPGe детектор

Пълнене и затваряне на пластмасовите

бутилки

Изготвяне и затваряне на пробите в пластмасови течносцинтилационни

шишенца

Начало на измерванията в течносцинтилационния детектор на изготвените

пробиКрай на измерванията на

проби KZX в СофияКрай на измерванията на

проби SFX

СЕРИЯ ИЗМЕРВАНИЯ

Page 11: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Ефективност на регистрация в Черенков режим на

броене за пластмасови шишенца

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 11

Page 12: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Влияние на начина на пробовземане върху

регистрирания сигнал

Начин на наливане на пробите

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 12

М1

М2

М3

М4

М5

S1

S2

S3

S4

S5

S1

S2

S3

S4

S5

M1

M2

M3

M4

M5

0

0

0

0

1,015 0,010( )

MS

t

x

t

x

n Mr

n S

Вид на течносцинтилационното шишенце

Page 13: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Зависимост на ефективността на броене от

времето след затваряне на пробите

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 13

Page 14: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Зависимост на ефективността на броене от

времето след затваряне на пробите

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 14 (A) (Б)

222Rn

214Pb

214Bi

Page 15: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Граници на детектиране и МДА

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 15

5% 1,65k ka ba b

tb = ts = 240 s tb = 240 s, ts = 900 s tb = ts = 60 min tb = ts = 120 min

Стъклени шишенца 4 - 50 h 31.15 25.77 11.42 9.62

4 - 18 h 20.12 16.68 7.62 6.35

18 - 48 h 19.32 16.02 7.32 6.10

MDA, [Bq/l]

Интервал

Пластмасови шишенца

Page 16: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Измерване на проби в реални условия

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 16

Време за

единично

измерване

[s]

Усреднен момент

на измерване

след затваряне

[h]

Скорост на

броене

n

[CPM]

Нетна скорост на

броене

n0

[CPS]

σ(n0)

[CPS]

Специфична обемна

активност към

момента на

измерване

AV(t)

[Bq/l]

σ(AV(t))

[Bq/l]

Специфична обемна

активност към

момента на

пробовземане

AV(0)

[Bq/l]

σ(AV(0))

[Bq/l]

Lt

[CPS]

Lt

[CPM]

MDA=f(Lt)

[Bq]

MDA=f(Lt)

[Bq/l]

1 864.29 24.21

0 240 11.3 1 476.2 24.0 0.3 1 756.5 28.7 1 913.1 31.3

1 900 13.2 1 455.6 23.7 0.2 1 716.7 20.4 1 895.9 22.5

2 900 16.9 1 405.2 22.8 0.2 1 627.4 19.5 1 849.1 22.1

3 900 20.7 1 363.5 22.1 0.2 1 571.3 19.4 1 836.6 22.7

4 900 24.4 1 319.3 21.4 0.2 1 518.9 18.9 1 826.4 22.8

5 900 27.9 1 306.4 21.2 0.2 1 510.0 19.0 1 864.9 23.5

197.8 7.2

1 900 7.3 190.3 2.6 0.1 189.0 6.7 199.8 7.1

2 900 11.1 188.8 2.5 0.1 183.9 6.6 200.0 7.1

3 900 14.8 182.7 2.4 0.1 173.6 6.4 194.1 7.2

4 900 18.6 182.9 2.4 0.1 171.5 6.3 197.3 7.3

60.4 6.3

0 240 4.0 86.1 0.8 0.1 66.3 7.4 68.4 7.6

1 900 7.1 81.4 0.8 0.1 57.2 5.8 60.3 6.1

2 900 10.8 80.5 0.7 0.1 55.0 5.7 59.7 6.2

3 900 14.6 79.7 0.7 0.1 53.1 5.6 59.3 6.2

4 900 18.3 79.6 0.7 0.1 52.4 5.5 60.1 6.3

14.2 6.1

0 240 8.4 48.4 0.2 0.1 15.7 5.9 16.7 6.3

1 900 11.2 44.5 0.1 0.1 10.8 5.5 11.8 6.0

2 900 15.0 46.0 0.2 0.1 12.3 5.4 13.7 6.0

3 900 18.7 45.8 0.2 0.1 12.0 5.3 13.8 6.1

4 900 22.5 45.1 0.2 0.1 11.1 5.3 15.7 6.0

5.9 2.5

0 240 7.7 47.0 0.2 0.1 5.6 2.3 5.9 2.5

1 900 11.2 42.3 0.1 0.1 7.5 5.2 0.2 11.9 0.4 14.2

2 900 15.0 40.0 0.1 0.1 4.7 5.1 0.2 9.6 0.3 11.3

3 900 18.7 38.5 0.0 0.1 2.9 5.0 0.1 8.1 0.2 9.3

4 900 22.5 40.2 0.1 0.1 4.8 5.0 0.2 9.8 0.3 11.3

Момин проход, минерална чешма

Бухово, Селската чешма

Бухово, извор до пистата за картинг

София, Централни Хали, минерална чешма

София, Княжевска минерална чешма

Page 17: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Заключение

В рамките на дипломната работа експериментално е установено следното:

Потвърдена е възможността за използване на Черенковото броене във води като метод за измерване на концентрацията на 222Rn и е калибрирана системата за течносцинтилационни измервания RackBeta Spectral 1219.

Eфективността на броене на детекторната установка и нейното изменение във времето са оценени, както следва:

За проби, измервани за 222Rn във вода в стъклени шишенца пълни догоре след 4тия час:

За проби, измервани за 222Rn във вода в пластмасови шишенца пълни догоре:

− в интервала между 4тия и 18тия час след затваряне на пробата:

− след 18тия до 48мия час след затваряне на пробата:

При равни времена за измерване на пробите и фона от 60 минути МДА на метода е 7,3 Bq/l. Това показва, че този подход е приложим за експресни измервания на радон във води и се вписва в изискваната чувствителност от Директива 2013/51/ЕВРАТОМ на Съвета на Европейския съюз.

Настоящата работа показва приложимостта и потенциала на Черенковото броене във води като експресна, надеждна, безотпадна и евтина технология за оценка на концентрацията на 222Rn във води.

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 17

0,3838 0,003.C t -

0,5307 0,0026.C t

0,5772 0,0045C

17.1

17.2

17.3

Page 18: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Благодаря за вниманието!

Page 19: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Отговор на забележката от рецензията

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 19

Таблица 7. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени с маркуч

Таблица 8. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени със спринцовка

Таблица 10. Експериментално определен период на полуразпадане за проби #1, #2n, #3, #4

Page 20: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Отговор на забележката от рецензията (корекция)

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 20

Таблица 7. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени с маркуч

Таблица 8. Експериментално определен период на полуразпадане за група проби, напълнени със спринцовка

Таблица 10. Експериментално определен период на полуразпадане за проби #1, #2n, #3, #4

T1/2 σ(T1/2)

[h] [h]

S1 0.00648 0.00029 107.0 4.8 4.5%

S2 0.00625 0.00030 110.9 5.2 4.7%

S3 0.00625 0.00034 110.9 6.0 5.4%

S4 0.00652 0.00032 106.3 5.3 4.9%

S5 0.00731 0.00026 94.8 3.3 3.5%

l σl δ(T1/2)

T1/2 σ(T1/2)

[h] [h]

M1 0.00767 0.00040 90.4 4.8 5.3%

M2 0.00685 0.00031 101.2 4.6 4.5%

M3 0.00655 0.00034 105.8 5.5 5.2%

M4 0.00626 0.00035 110.7 6.2 5.6%

M5 0.00761 0.00033 91.1 4.0 4.3%

l σl δ(T1/2)

T1/2 σ(T1/2)

[h] [h]

#1 0.00822 0.00030 84.3 3.0 3.6%

#2n 0.00876 0.00034 79.1 3.0 3.8%

#3 0.00336 0.00028 206.3 17.2 8.3%

#4 0.00367 0.00031 188.9 16.1 8.5%

l σl δ(T1/2) 12

ln 2 1T l

l l

12

Tl 1 11 12 2

2 2T TT T l

Page 21: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Зависимост на ефективността на броене от

времето след затваряне на пробите

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 21

RP8

RG8

RP7

RG7

RP6

RG6

RP5

RG5

RP4

RG4

RP3

RG3

RP2

RG2

RP1

RG1

B1B2B3B4B5B6B7B8

1.0000.8740.7530.6220.5010.3750.2640.133

A

RP1 RP2 RP3 RP4 RP5 RP6 RP7 RP8

RG1 RG2 RG3 RG4 RG5 RG6 RG7 RG8

TУБА

БУТИ

ЛКА

ПРО

БАСЕ

РИЯ

ИЗМ

ЕРВА

НИЯ

Приготвяне на лабораторна вода с висока активност

Изготвяне на 8 бутилки с различен коефициент на разреждане

Изготвяне на пробните образци – от всяка бутилка се изготвя по един образец в пластмасово и в стъклено шишенце

Измерване в течносцинтилационния детектор

Page 22: Measurement of Rn-222 in water by Cherenkov counting by R. Palakarcheva

Граници на детектиране и МДА

14.07.2014 г. Измерване на концентрацията на 222Rn във води чрез Черенково броене 22

1b bC

b s

n tL k

t ta

2 2

2 2 2

4 41

2

C CD C

k L LL L

k k k

b

b a b

2

00 2

Ct

s

n LL n k

t kb

a

, t

C s

L BqMDA

V l

, D

C s

L BqMDA

V l

5% 1,65k ka ba b