Les déchets nucléaires. Rappel du cycle Gestion des déchets Détaillée sur diapo suivante.
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Les déchets nucléaires
Séparation des morceaux de gaine non dissous (coques) puis compactage
Clarification de la solution par centrifugation
97%
Centrale nucléaire
Démontage des assemblages combustibles.
Combustible usé retiré après 3 ou 4 ans
Entreposage en piscine. 3 ans
Cisaillage des crayons de combustible.
Dissolution dans l'acide nitrique concentré et chaud.
Solution nitrique
Séparation Uranium Plutonium (procédé PUREX utilisant le tributylphosphate).
Solution haute activité3% Produits de fission et de la capture neutronique
U, Pu
Entreposage intermédiaire 1 an
calcinationfritte de verre
Déchet vitrifié dans des conteneurs en acier inoxydable.
Entreposage provisoire dans des puits verticaux avec circulation forcée d'air puis convection naturelle.
30 ans.
Stockage réversible ou irréversible en formation géologique profonde. > 1 000 000 ans
Séparation pousée et transmutation Entreposage en surface de très
longue durée en attente d'une solution meilleure.
Produits de fission à vie courte stockés en surface.
Rappel du cycle
Gestion des déchets
Détaillée sur diapo suivante
Procédé PUREX
Entreposage du combustible usé
Entreposage du combustible usé (ou irradié)
Entreposage des déchets liquides
Réalisation du verre par fusion d’oxydes et trempe du liquide
Une compositioncomplexe
Stockage provisoire des déchets vitrifiés de haute activité
Le transport des déchets
Les déchets de faible activité
Compaction
Déchets de faible activité
Activité/Période Courte durée de vie Longue durée de vie
Très Faible
Activité
(TFA)
Stockage dédié à l'étude
Filières de recyclage à l'étude
Conversion en stockage des
entreposages actuels (sur sites
miniers) à l'étude
Faible Activité
(FA)
Stockage en surface au centre de
l'Aube radifères (déchets provenant de
de graphite (issus de l'ancienne filière
Stockage(s) dédié(s) de déchets
l'extraction du minerai) et de déchets
UNGG) à l'étude
Moyenne Activité
(MA)
Stockage dédié pour les déchets à
tritium à l'étude base de
Filières à l'étude dans le cadre de la loi
du 30 décembre 1991
(HA)
Haute Activité
Filières à l'étude dans le cadre de la loi du 30 décembre 1991
Centre de stockage de l'Aube
Centre de stockage de la Manche
Les sites de stockageproposés pour les déchets
de haute activité
Les choix mondiaux
3) Les études structurales sur les verres de stockage
Modèle de réseau vitreux établi à partir des résultats obtenus
Modèlestructural dedynamique moléculaire
3) Tenue à long terme des verres de stockage
4 6 8 10 12
(k Å-1)
4 8 12
68SON
7G D
(k Å-1 )
4 6 8 10 12
(k Å-1)
4 8 12
OZH
1HP
(k Å-1)
> 85 % < 15 %Si
Zr
~ 30% ~ 70%
teneur en Ca
vitesse d ’altération
Gel protecteur
Gel non protecteur
Rapide cristallisation à la surface après 7 jours dans l’eau déionisée
# Sites de Zr plus liés à Si et Ca (partis dans la solution) # Changement de coordination ([7]
Zr4+) dans le gel# Zr-O-Zr clusters = precipitation de zircone hydratée
1997- 2000 E.Pelegrin, PhD thesis
Formation d’un gel d’alération non protecteur
7 jours
Altération des verres de stockage de déchets nucléaires Altération des verres de stockage de déchets nucléaires Verres borosilicatés contenant 30 oxydesVerres borosilicatés contenant 30 oxydes
BFeFeZrZrLa
0.5
0
ZnZnAlAlSiSi
5
0
Les mesures XPS ont mis en évidence deux étapes d ’altération pour les échantillons DW : (i) un enrichissement en éléments lourds depuis 3 heures d’altération et (ii) la précipitation d’une phase alumino-silicatée après 7 jours d ’altération. Les images en électrons secondaires des surfaces des monolithes obtenues au MEB confirment ces résultats.
DW/3h DW/1j DW/7j
Gel non protecteurEvolution rapideForte cristallisation
t = 0 t = 3 h t = 1 j t = 7 j
B
Si, Al
Zr, Fe, Zn, La
H2O
B
Si, Al
Zr, Fe, Zn, La
H2O
B
Si, Al, Zn
Zr, La, Fe, CaH2O
pell
icul
e al
téré
e
enrichissement en éléments lourds
précipitation d’une phase alumino-silicatée
Très peu de modifications de la surface après 7 days dans une eau minéralisée
[6]Zr dans le gel :connexions par sommets avec le réseau polymérique et charge compensée par Ca
Développement d’un gel protecteur
7 jours
Altération des verres de stockage de déchets nucléaires Altération des verres de stockage de déchets nucléaires (suite)(suite)
1997- 2000 E.Pelegrin, PhD thesis
B
Fe
Zr
La
0.4
0
ZnSiAlCa
5
0
Figure 2.1.2.2. : Les mesures XPS (A.) et FTIR-ATR (B.) ont mis en évidence deux étapes d ’altération pour les échantillons L86: (i) un enrichissement en éléments lourds depuis 1 jour d’altération et (ii) la précipitation d’une phase alumino-silicatée riche en Fe et Zn après 7 jours. L ’image en électrons secondaires de L86/7d , obtenue au MEB, ne montre ni phase précipitée, ni figure d ’altération.
Gel protecteurPeu decristallisations
t = 0 t = 1 j t = 7 j
B
Si, Al
Ca, Fe, Zn, La
H2OB Si, Al, Zn, Fe
Ca, La
H2O
pell
icul
e al
téré
e
enrichissement en éléments lourds
précipitation d’une phase alumino-silicatée
Zr
Zr
Le contrôle législatif