Étude expérimentale et Modélisation Cinétique de lOxydation du n-butylbenzène en réacteur...
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![Page 1: Étude expérimentale et Modélisation Cinétique de lOxydation du n-butylbenzène en réacteur auto-agité Journées F. Lacas 07 décembre 2006 Direction de la.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022070309/551d9da2497959293b8d253c/html5/thumbnails/1.jpg)
Étude expérimentale et Modélisation Étude expérimentale et Modélisation CinétiqueCinétique
de l’Oxydation du n-butylbenzènede l’Oxydation du n-butylbenzèneen réacteur auto-agitéen réacteur auto-agité
Journées F. Lacas07 décembre 2006
Direction de la Recherche, Gaz de France
Pascal Diévart
Philippe Dagaut Rodolphe Minetti
Laboratoire de Combustion &Systèmes RéactifsUPR CNRS 4211
Orléans
Laboratoire de Physico-Chimiedes Processus de Combustion
et de l’AtmosphèreUMR CNRS 8522Villeneuve d’Ascq
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PlanPlan
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
① Contexte
② Dispositif expérimental
③ Modélisation
④ Résultats
⑤ Conclusions et perspectives
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ContexteContexte
Normes anti-pollution de plus en plus sévères
Polluants(g/km)
CO HC+NOx HC NOx particulesdate
d’applicationMoteur Ess. Die. Ess. Die. Ess. Die. Ess. Die. Diesel
Euro-4 1 0.5 - 0.3 0.1 - 0.08 0.25 0.025 2006-2009
Euro-5 0.75 0.38 - 0.25 0.075 - 0.06 0.20 0.005 2009-2013
Solution possible: nouvelles technologies moteurs
Moteur HCCI (High Compression Charge Ignition)
→ Auto-inflammation d’un mélange air-carburant homogène
Faible température absence de NOx
Mélange homogène absences de particules
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
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ContexteContexte
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Cependant, en conditions HCCI, l’auto-inflammation est contrôlé par les processus chimiques
Nécessité de disposer d’outils prévisionnels
Modèles cinétiques validés dans des conditions proches du moteur HCCI (haute pression, milieu pauvre)
Gazole
Composé de 3 grandes familles chimiques: n-paraffines, naphtènes et aromatiques
Ici, le n-butylbenzène a été choisi comme représentant de la famille des composés benzéniques
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Dispositif expérimentalDispositif expérimental
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Développé en 1986 sur les recommandations de Matras, David et Villermaux.
Sphère en silice fondue de volume 39 cm3
4 tuyères opposées 2 à 2 assurant un mélange constamment homogène
Réacteur auto-agité par jets gazeux
(JSR, Jet-Stirred Reactor)
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Dispositif expérimentalDispositif expérimental
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Vaporisateur/atomiseur : passage de l’HC (liquide) en phase gazeuse
Capillaire permettant l’introduction séparée de l’hydrocarbure et de l’oxygène
Réacteur + Éléments chauffants
Système de prélèvement : sonde sonique couplé à un thermocouple
Gaz de réactions : analyse en ligne ou stockage
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ModélisationModélisation
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Interpréteur CHEMKIN
Code de calculPSR
donnéesinitiales
fichierbinaire
Donnéesthermodynamiques
Mécanismeréactionnel
RT
En .eA.Tk
Résultats
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ModélisationModélisation
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Mécanisme cinétique basé sur les mécanisme du n-propylbenzène de Mati1 et du n-butylbenzène de Ribaucour2
Constantes de vitesse obtenues par corrélation réactivité-structure, données existantes (Freund and Olmstead3),estimation et analogie
Propriétés thermodynamiques manquantes calculées grâce aux logiciels Thergas(DCPR, Nancy) et Therm (Bozelli)
Mécanisme permettant de simuler l’oxydation de hauteet basse température du n-butylbenzène
1) 2005, Thèse, LCSR2) 2000, 28th Symp. On Comb., p.17013) 1989, Int. J. Chem. Kin., vol. 21, p.561
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RésultatsRésultats
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Richesse: 0.25, 0.5, 1.0 et 1.5 Température: de 550 à 1150 K Pression: 10 bars Temps de séjour: 1s Concentration initiale en n-butylbenzène: 0.1%
Conditions expérimentales
Obtention des profils des espèces majoritaires
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Oxydation du Oxydation du n-butylbenzène à φ=0.25 et P=10 barsn-butylbenzène à φ=0.25 et P=10 bars
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
T (K)
600 700 800 900 1000 1100
Xi
10- 6
10- 5
10- 4
10- 3
10- 2
CO
CO2
H2
T (K)
600 700 800 900 1000 1100
Xi
10- 5
10- 4
10- 3
10- 2
10- 1
O2
n- butylbenzène
oxygène n-butylbenzène
CO CO2
H2
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Oxydation du Oxydation du n-butylbenzène à φ=0.25 et P=10 barsn-butylbenzène à φ=0.25 et P=10 bars
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
T (K)
600 700 800 900 1000 1100
Xi
10- 6
10- 5
10- 4
10- 3
CH4C2H4C3H6
T (K)
600 700 800 900 1000 1100
Xi
10- 6
10- 5
10- 4
10- 3
C6H6
styrène
toluène
T (K)
600 700 800 900 1000 1100
Xi
10- 6
10- 5
10- 4
10- 3
CH2O
benzaldéhyde
CH3CHO
méthane éthylène propène
benzène styrène toluène
formaldéhyde benzaldéhyde acétaldéhyde
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Conclusions & PerspectivesConclusions & Perspectives
Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
L’oxydation du butylbenzène a été menée dans un large domaine de températures et de richesse, et à haute pression
Le butylbenzène est très peu réactif à basse température
Le mécanisme développé reproduit pour l’instant de manière acceptable les valeurs expérimentales
Poursuivre le développement du modèle et le valider dans d’autres conditions expérimentales (machine à compression rapide, tube à choc)
Étudier dans les mêmes conditions d’autres hydrocarbures représentatifs des grandes familles du gazole, et développer un modèle global simulant l’oxydation d’un gazole commercial
Conclusions
Perspectives
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Journée des Doctorants en Combustion, 07 décembre 2006
Merci de votreattention