EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das...
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EMISSIONEN UND DEPOSITION
1
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Emissionen
lat. emittere = aussenden
In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien in die Atmosphäre durch mechanische oder chemische Prozesse.
Beispiele: • Verbrennung und Freisetzung von Gasen (z.B. CO2)
• Ausdampfen oder Ausgasen (Deponiegas)• Abrieb und Aufwirbelung (Straßenstaub)• Schwelbrand mit Rauchentwicklung
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3
Grauzone:
• Staubaufwirbelung: Wie lange muss etwas in der Atmosphäre verweilen, um als „emittiert“ zu gelten?
• NOx Produktion durch Blitze: Gasentladung in der Atmosphäre – Umwandlung inerter in reaktive Spurengase
• Verdunstung von Wasserdampf: Wird nicht als Emission betrachtet
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4
Re-Emission:
• Erneute Emission nach Ablagerung eines Stoffes an der Oberfläche – manchmal erst nach Jahren („persistent organic compounds“ = Biphenyle, ….)
• Relevant für biogeochemische Kreisläufe (z.B. Kohlenstoff-Freisetzung durch Waldbrände in Torfgebieten)
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Bestimmung von Emissionen
• Bilanzierung (z.B. Menge des verkauften Kraftstoffs, Stöchiometrie CO2 Emissionen)
• Messung von Emissionsfaktoren, Bestimmung von “Aktivität” und Technologie
• Messung von Emissionsverhältnissen (Konzentrations-messungen im Abgas)
• Tunnelmessungen (mit Verkehrszählung)
• Eddy-Korrelationsmessungen
• Inverse Modellierung
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Emissionsinventare
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National Greenhouse Gas Inventories
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8
Gesamt: 531 Tg/yr, davon 234 Tg/yr anthropogen35-39% der CH4 Emissionen sind natürlich
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Zeitliche Entwicklung der Methanemissionen
9
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Beispiel: Methan
10
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Methanemissionen aus Feuchtgebieten (Modell)
Diffusionf(WTD, temp)
Ebullitionf(WTD)
Tillerf(ecosystem)
Soilsurface
M0
M1
M2
M3
run-on run-off
heat&waterflux
NPP
leaf litter
root litter
microbes
soil organic matter
f(litter quality, temp)
CO2 CH4
f(WTD)
1. Water Table Depth(WTD)
2. Production,Decomposition,Methanogenesis
3. Emission,Transport
Quelle: Potter, 1997
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Methan-Emissionen in der Landwirtschaft
Quelle: T. Vellinga
soil
harvestablecrop
cattle
manure
input:food supplements(concentrates)
input:fertilizer
output:milk and meat
396 kg/ha
171 kg/ha
CH4
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CH4 Emissionen in den Niederlanden
80% der Methan-emissionen stammen von Kühen
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Exkurs: CO2 equivalent greenhouse gases
• 1 kg CO2 1 kg eq-CO2
• 1 kg CH4 21 kg eq-CO2
• 1 kg N2O 310 kg eq-CO2
„equivalent“ = „radiative forcing equivalent“
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ÜBUNGEN
• Benutze die Definition der CO2-äquivalenten Emissionen, um die Treibhausgasemissionen holländischer Kuhfarmen abzuschätzen (kg eq-CO2/ha). 8213 km2 der Niederlande sind Weidefläche. Vergleich: CO2-Emissionen: 43300 kg/ha (Durchschnitt 2002).
• Holländische Farmen halten im Durchschnitt 61 Kühe auf 38 ha Land. Jede Kuh produziert pro Tag 20 l Milch; für 1 kg Gouda werden 10 l Milch benötigt. Berechne die Treibhausgasemissionen aus der Herstellung von 1 kg Gouda. Vergleiche mit CO2 Emissionen aus dem Straßenverkehr.
Optional: Vergleiche auch mit Treibhausgasemissionen aus dem Reisanbau. In Indien werden im Durchschnitt 1940 kg Reis pro ha geerntet, CH4 Emissionen sind im Mittel 21 kg/ha (Dünger wird in
dieser Rechnung vernachlässigt).
Gesamtzahlen: Holland hat 1.5 Mio. Kühe, Indien hat 44.78 Mio. ha Reisanbaufläche.
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CategoryFuel Type
usedTotal
Two wheelers Gasoline 3233785
Auto Rickshaws CNG 52185
Passenger Vehicles
Gasoline 1873588
Passenger Vehicles
Diesel 207088
Passenger Vehicles
CNG 117787
Total Passenger Vehicles
2198463
Buses CNG 45907
Goods vehicles
Trucks/HCV Diesel 96203
LCVGasoline/CNG
104607
Total goods vehicles
200810
Megacity Emissionen
S. Kumar Sahu
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Information:70 Slum Pockets (Approx) Slum pockets are distributed in 975 Clusters in Delhi
(10-15 clusters per slum)Around 384864 no. of Jhuggis in DelhiAverage 6000 Households per cluster
Data Generated:1856 slum houses survey in 63
slum pockets for fuel type, usage, ventilation etc. Ratio found to be
Fuel wood, Kerosene and LPG
S. Kumar Sahu
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Wirtschaftsentwicklung und Emissionen
„China plans to increase about 50,000 kilometers of roads this year, of which new expressway will be 4,561 kilometers, new first class highway will be 1,963 kilometers, and new second class highway will be 8,279 kilometers.
Meanwhile, the total length of roads will exceed 1.4 million kilometers, of which expressway will exceed 16,000 kilometers, which ranked the third in the world.“
Germany 2006: 12360 km
People‘s daily China [2007]
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GDP and industrial production in China 2000-2005
0%
100%
200%
300%
400%
GDP Energy use Steel Aluminum Other non-ferrousmetals
Cement
Co
mp
ared
to
20
00
2000 Statistics for 2005
Quelle: M. Amann, IIASA
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GDP and industrial production in China 2000-2005-2030 (Chinese projection ERI)
0%
200%
400%
600%
800%
1000%
GDP Energy use Steel Aluminum Other non-ferrousmetals
Cement
Co
mp
ared
to
20
00
2000 Statistics for 2005 Projection for 2030
Quelle: M. Amann, IIASA
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Technologische Entwicklung und Emissionen
1893 19301915
1985
1950
20052000 2020 (?)
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Emissionen aus dem Transportsektor
23
Quelle: EEA Report 3/2006
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NRW Emissionen
24LANUV Bericht 2007 – Kapitel 1. Luft, Lärm, Licht
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Flugverkehr (NRW) – nur bodennah
25LANUV Bericht 2007 – Kapitel 1. Luft, Lärm, Licht
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Anteile der Verkehrssysteme (NRW)
26
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Technologie-Mix Automobile in Megacities
0%10%20%30%40%50%60%70%80%90%
100%
2-3 wheels Pass car Taxi Bus Truck
Quelle: M. Osses
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Technologischer Stand Automobile 2006
Quelle: M. Osses
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Asien holt auf: Clean Air Initiative Asia
Country 95 96 97 98 99 00 01 02 03 04 05 06 07 08 09 10 11 12 13 14 European Union E1 Euro 2 Euro 3 Euro 4 Euro 5 E6
Bangladesha Euro 2
Bangladeshb Euro 1
Hong Kong, China Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
Indiac Euro 1 Euro 2 Euro 3
Indiad E1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
Indonesia Euro 2
Malaysia Euro 1 Euro 2 Euro 4
Nepal Euro 1
Pakistan
Philippines Euro 1 Euro 2 Euro 4
PRCa Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
PRCe Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4 Beijing only
Singaporea Euro 1 Euro 2
Singaporeb Euro 1 Euro 2 Euro 4
Sri Lanka Euro 1
Taipei,China US Tier 1 US Tier 2 for diesel g
Thailand Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
Viet Nam Euro 2 Euro 4
Notes: Italics – under discussiona – gasolineb – dieselc – Entire countryd – Delhi, Chennai, Mumbai, Kolkata, Bangalore, Hydrabad, Agra, Surat, Pune, Kanpur, Ahmedabad, Sholapur, Lucknow; Other cities in India are in Euro 2 e – Beijing and Guangzhou (as of 01 September 2006) have adopted Euro 3 standards; Shanghai has requested the approval of the StateCouncil for implementation of Euro 3 f – Euro 4 for gasoline vehicles and California ULEV standards for diesel vehiclesg – Gasoline vehicles under consideration
Country 95 96 97 98 99 00 01 02 03 04 05 06 07 08 09 10 11 12 13 14 European Union E1 Euro 2 Euro 3 Euro 4 Euro 5 E6
Bangladesha Euro 2
Bangladeshb Euro 1
Hong Kong, China Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
Indiac Euro 1 Euro 2 Euro 3
Indiad E1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
Indonesia Euro 2
Malaysia Euro 1 Euro 2 Euro 4
Nepal Euro 1
Pakistan
Philippines Euro 1 Euro 2 Euro 4
PRCa Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
PRCe Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4 Beijing only
Singaporea Euro 1 Euro 2
Singaporeb Euro 1 Euro 2 Euro 4
Sri Lanka Euro 1
Taipei,China US Tier 1 US Tier 2 for diesel g
Thailand Euro 1 Euro 2 Euro 3 Euro 4
Viet Nam Euro 2 Euro 4
Notes: Italics – under discussiona – gasolineb – dieselc – Entire countryd – Delhi, Chennai, Mumbai, Kolkata, Bangalore, Hydrabad, Agra, Surat, Pune, Kanpur, Ahmedabad, Sholapur, Lucknow; Other cities in India are in Euro 2 e – Beijing and Guangzhou (as of 01 September 2006) have adopted Euro 3 standards; Shanghai has requested the approval of the StateCouncil for implementation of Euro 3 f – Euro 4 for gasoline vehicles and California ULEV standards for diesel vehiclesg – Gasoline vehicles under consideration
Quelle: M. Amann
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Die EURO Standards
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Emissionen: oft gewagte Extrapolation!Beispiel: NMVOC Emissionen aus dem Schiffsverkehr:Einzige Veröffentlichung ist Cooper et al., 1996
![Page 31: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/31.jpg)
Geographische Verteilung der Emissionen
![Page 32: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/32.jpg)
Geographische Verteilung: Industriebetriebe
Quelle: http://www.eper.de
![Page 33: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/33.jpg)
Nutzung hochauflösender Satellitendaten zur Bestimmung von Verkehrsemissionen
Quelle: Gerhardinger et al., 2005
IKONOS Satellit
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Monitoring Emissions from Space
A. Richter, Uni Bremen
Satellite
Inventory
![Page 35: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/35.jpg)
Recent emission trends over China
A. Richter, Uni Bremen
![Page 36: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/36.jpg)
Biogene VOC Emissionen
37
Messungen von Isoprenflüssen weltweit
Guenther et al., 2006
![Page 37: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/37.jpg)
Wildland fires („Biomass burning“)
Greece, August 2007
active fire detection
smoke plumes
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Fire emissions
M : Mass of species X in month mEF : Emission factor (kg species/kg dry matter burnt)A : Burnt area (in m2) : Combustion efficiencyAFL : Available fuel load (kg dry matter)
k : loop over ecosystems/plant functional types
from J. Hoelzemann, PhD 2006
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Exkurs: Vertikalverteilung von Emissionen –NOx aus BlitzenB. Ridley, NCAR
![Page 40: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/40.jpg)
Detection of Lightning from Space
![Page 41: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/41.jpg)
TROCKENDEPOSITION
42
![Page 42: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/42.jpg)
Quelle: M. Köchy
![Page 43: EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.](https://reader036.fdocument.pub/reader036/viewer/2022062404/55204d7349795902118c8480/html5/thumbnails/43.jpg)
Definition
"Dry deposition is the process by which atmospheric trace chemicals are transferred by air motions to the surface of the Earth." (in the absence of precipitation)
Wesely and Hicks, 2000.
44
Ca. 30% der SO2- und 40% der NOx Emissionen in Nordamerika werden auf dem nordamerikanischen Kontinent deponiert.
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Spezies, für welche Trockendeposition relevant ist
45
Gruppe 1• Ozon• NO, NO2
• HNO3
• PAN• H2O2 & Peroxide
• NH3, NH4+
Gruppe 2• CH2O & Aldehyde
• N2O5
• SO2, SO42-
• NO3-
• CO• HONO• NO3Gasphase
Partikelphase
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Massenfluss und Depositionsgeschwindigkeit
Controlling factors: atmospheric turbulence, chemical properties of species, and nature of the surface
CvF DDeposition mass flux:
vD: deposition velocityC: concentration of species at reference height (~10 m)
Größenordnung:vD = 1 cm s-1 (z.B. Ozon)vD = 2 cm s-1 (z.B. HNO3)
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Verlustgeschwindigkeit
47
Abschätzung der "Lebensdauer" einer Substanz unter der Annahme von Trockendeposition als einzigem Verlustterm:
Dv
h
: Lebensdauer in sh : durchschnittliche Höhe der MischungsschichtvD: Depositionsgeschwindigkeit
Aufgabe: Berechne die Lebensdauer von Ozon (vD=1 cm s-1) bei einer Mischungsschichthöhe von 1000 m.
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Das Widerstandsmodell
48
Ra : aerodynamischer Widerstand – turbulenter Massenfluss (gleich für Masse, Wärme und Impuls)
Rbi : quasi-laminarer (molekularer) Widerstand für
Transport durch bodennahe Grenzschicht – hängt von Diffusivität der Substanz ab
Rci : Depositionswiderstand (Aufnahme in der Pflanze, im
Boden oder im Wasser) – hängt zum Großteil von Löslichkeit der Substanz ab
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Berechnung der Widerstände Ra, Rb und Rc
49
nach Tuovinen et al., 1998
zS
zI
turbulenter Austausch
quasi-laminarer Austausch
rt
rm
rs
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50
SI
z
z
Ct zzzdzzKRI
,''1
zI : Höhe der bodennahen Grenzschicht ("canopy height")
zS : Höhe der Mischungsschicht
u* : "friction velocity"
C : dimensionslose Gradientenfunktion
CC
zuzK * : von Kármán Konstante (0.4)
Widerstand für turbulenten Austausch
Kc : turbulenter Austauschkoeffizient
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51
Nun Berechnung des molekularen Widerstands rm …
Für z < zI Annahme konstanten Flusses:
.const
rzr
zcF
sIm
I
R
UI analog
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52
Im zDaur *1
u* : "friction velocity"
Da : Massenaustausch-Koeffizient (Dalton-Zahl)
Molekularer Leitwert
00 TTuuStcQ zzpLH
00 qquuDaIQ zzLE
fühlbare Wärme
latente Wärme
St : Stanton-Zahl
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53
111 IDIC zCzDaaB
B : "Sublayer Stanton number"
aC : Inverse der turbulenten Schmidt-Zahl für neutrale Bedingungen
CD : Luftwiderstandsbeiwert ("drag coefficient")
2
*
ID zu
uC
0
m
cc K
Ka
Mittels Definition der "Sublayer Stanton Number" kann eine von zI unabhängige Formulierung des molekularen Widerstands gefunden werden:
Baur cb *1
Dies ist das Rbi aus Folie 12
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54
53.71 1/21/4*C ScReaB
Bestimmung von rb (im Wesentlichen also von B-1) ist nicht ganz eindeutig. Im Allgemeinen sagt man B hängt ab von der
Schmidt-Zahl
und der
Reynolds-Zahl
Beispiel (Brutsaert, 1975):
oder Wesely and Hicks, 1977:
Experimentell auch Werte B-1 > 20 gefunden
cDvSc v : kinematische Viskosität von LuftDc : molekulare Diffusivität des Gases i
vzuRe 0**
3/211 2 ChC DDBa
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55
Oft benutzt wird die Parameterisierung von Wesely, 1989:
*
5 3/2
u
Scrb
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56
1
*
IDCta zCaurr
Neudefinition des aerodynamischen Widerstands als:
Näherung durch Extrapolation des Windprofils in der Grenzschicht bis hinunter zu z0+d (z0 = aerodynamische Rauhigkeitslänge).
z
z
Ct
I
dzzKr ''1Integration von unter den Annahmen
m = c bei z = zI - d und m(z0/L) = 0 ergibt:
L
dz
z
dz
uazr c
ca
0*
ln1
mit
Dies ist das Ra aus Folie 12
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57
nststs rrr
111
Fehlt noch rs …
Einfachstes Modell:
rst : stomatärer Widerstand (Aufnahme durch Pflanzen)
rnst: nicht-stomatärer Widerstand (Boden, Wasser, Eis, …)
rs hängt ab vom Material der Oberfläche, der Feuchte, pH Wert, und Löslichkeit und Reaktivität des Spurengases
Dies ist das Rci aus Folie 12
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Beschreibung der Erdoberfläche im Modell
5 soil layers
Sea ice Bare soil
depth (~ 60 m)
SeaWet surface
Snow/ice
z (~ 30 m)
3.750 (~ 300 km)
z0
Soil moisture
Rstomatal ∫(PAR, soil moisture)
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Aufbau eines Laubblattes
59http://de.wikipedia.org/wiki/Blatt_(Pflanze)
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60
Generell: Beschreibung des Oberflächen-Widerstands als (weitere) Widerstandskette ("big leaf model")
rs =
cuticularresistance
rcut
Stomatapore res.
rp
Mesophyllicres.
rmes
Groundresistance
rcg
Waterresistance
rcw
fwater(1-fwater)
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Depositionswiderstand als Funktion von u*
62aus Tuovinen et al., 1998
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Depositionsgeschwindigkeit Ozon
63aus Tuovinen et al., 1998
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Simulierte Trockendeposition von NOy
64
Vergleich der modellierten Jahressumme der trockenen Deposition von NOy von REM-Calgrid 2005 (links) und LOTOS-EUROS 2004 (rechts)
(dry 2004)
2005 Dry
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Wet deposition
Cloud Waterchemical reactions
particlesin air
gaseous speciesin air
Rain, snowchemical reactions
Wet deposition
rain formation
below-cloudscavenging
below-cloudscavenging
reactions
evaporationevaporation
interception
evaporation evaporation
nucleation dissolution
after Seinfeld&Pandis, 1998
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Datentabellen Trockendeposition
66
0C 15CLuft: Dichte () 1.292 1.225 kg m-3
Luft: kinematische Viskosität () 1.33e-5 1.46e-5 m2 s-1
"friction velocity" (u*) 0.1-1 m s-1
"roughness length" (z0) 0.0002-10 m Reynolds-Zahl (Re*) 100(?)-1e6 (turbulent bei >1000)Schmidt number (Sc oder ac
-1) : Sc = /D 0.7Luftwiderstandsbeiwert (CD) 0.1-1.8Dalton number (Da) ca. 0.02-0.1
Diffusionskoeffizienten (D) von Spurengasen in LuftO2 2.4e-5 m2 s-1
(bei 20C)H2O 2.82e-5 m2 s-1 (bei 15C)NH3 2.0e-5 m2 s-1
CO2 1.48e-5 m2 s-1 (bei 9C)CH4 1.96e-5 m2 s-1 (bei 9C)Benzene0.96e-5 m2 s-1 (bei 25C)Toluene 0.86e-5 m2 s-1 (bei 25C)(D ist in etwa umgekehrt proportional zum Druck)
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Abhängigkeit Dalton number von Reynolds-Zahl
67aus Toya et al., 1990