非極性InGaN量子井戸発光デバイスの特性向上に関...

非極性InGaN量子井戸発光デバイスの

特性向上に関する研究

坂井繁太

金沢工業大学大学院工学研究科電気電子工学専攻

　

指導教員山口敦史教授

2018年3月

i

目次

第 1章序論 1

1.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.2 InGaN系発光デバイスの素子開発の現状 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.2.1 緑色波長領域における素子特性の低下 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.2.2 非極性 InGaN量子井戸構造の利用 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

1.3 非極性 InGaN量子井戸における電子状態と光学偏光特性 . . . . . . . . . . . 6

1.4 非極性 InGaN量子井戸発光デバイスにおける課題 . . . . . . . . . . . . . . . 10

1.4.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10

1.4.2 半導体レーザにおける問題 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10

1.4.3 発光ダイオードにおける問題 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

1.5 本学位論文について . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

第 2章 InGaNにおける材料定数の決定 19

2.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

2.2 電子状態の計算方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.2.1 価電子帯と伝導帯のハミルトニアン . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

2.2.2 種々の物理的効果の考慮 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

2.3 材料定数の実験的決定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

2.3.1 InNにおける材料定数の不確かさの問題 . . . . . . . . . . . . . . . . 26

2.3.2 k · p摂動に基づいた材料定数の実験的決定方法 . . . . . . . . . . . . 29

2.3.3 価電子帯Aパラメータ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

2.3.4 変形ポテンシャル . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

2.4 電子状態と偏光特性の計算結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

2.4.1 価電子帯構造と状態密度 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

2.4.2 偏光度 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

2.5 価電子帯分裂エネルギーの直接的測定に向けた検討 . . . . . . . . . . . . . . 46

2.5.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

2.5.2 偏光 PLE測定による価電子帯分裂エネルギーの評価 . . . . . . . . . 46

2.5.3 理論モデルの構築 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

2.5.4 理論モデルによる解析 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

2.6 まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

第 3章非極性 InGaN量子井戸レーザの素子特性制御 63

3.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

3.2 光学利得の計算方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

3.2.1 光学利得の計算 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

3.3 In組成揺らぎが光学利得特性に及ぼす影響 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

3.3.1 最大光学利得のキャリア密度依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

3.3.2 最大光学利得の基板面方位依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

3.3.3 しきい値キャリア密度の基板面方位依存性 . . . . . . . . . . . . . . . 69

3.4 しきい値の温度依存性を利用した In組成揺らぎの評価方法の提案 . . . . . . 71

3.5 複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題の解決に向けた導波路解析 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.5.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

3.5.2 導波路構造モデルと理論計算の方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

3.5.3 偏光角の位置依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

3.5.4 偏光角の導波路構造依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

3.5.5 活性層における偏光角とモード利得 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83

3.6 まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85

第 4章 Double peak発光問題の物理的起源の解明 87

4.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87

4.2 Double peak発光に対する一般的な解釈 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

4.3 m面 InGaN量子井戸における double peak発光の物理的起源の実験的検証 . 88

4.4 理論モデルの構築 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

4.5 実験結果と理論計算結果の比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.5.1 実験条件 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.5.2 PLスペクトルの温度依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

4.5.3 PLスペクトルの In組成依存性 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95

4.6 まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

第 5章結論 99

5.1 はじめに . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

5.2 各章のまとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

付録A　平面波展開による有限障壁量子井戸問題の解法 100

iii

付録B　歪みテンソル 106

付録C　ピエゾ分極と自発分極 108

参考文献 112

研究業績 120

謝辞 125

1

第1章序論

1.1 はじめに

発光ダイオードや半導体レーザをはじめとする光半導体デバイスは世の中に広く普及しており，我々の生活に欠かすことのできないものになっている．発光ダイオードは低消費電力，長寿命，高効率という利点を有しており，照明用光源やディスプレイのバックライトなど，日常生活において広く利用されている．自動車のヘッドライトやスタジアムの照明など，高輝度かつ過酷な環境での利用が要求される場面においても，従来利用されていたランプから発光ダイオードへと移り変わる流れがあり，更なる利用用途の拡大が期待される．半導体レーザは小型かつ高速直接変調が可能な光源であり，時間的，空間的にコヒーレントな光を発することから，光ディスク読み書き用機器や医療用，通信用の光源として普及している．光の 3原色の内，唯一実現されていなかった緑色波長でのレーザ発振も近年達成されており，レーザディスプレイやレーザプロジェクターといった次世代映像機器への利用にも期待が寄せられている．電気励起により光が発する現象，即ち，エレクトロルミネセンス (EL)が最初に観測されたのは 1907年のことである [1]．この頃は研磨剤の材料として利用されていた SiCからの発光が確認されていたが，その当時は詳細な発光原理は理解されておらず，発光デバイスへの関心は殆ど持たれていなかった．しかしながら，1950年代に入るとGaAsやAlGaAsなどの発光デバイスに適した光半導体材料の研究が盛んになり，1962年には赤外領域（870 nm ∼ 980 nm）の発光ダイオードと半導体レーザが世界で初めて実現した[2, 3, 4]．その後，1980年代には，AlGaInPやGaInPを用いて黄，橙，赤で発光する高効率な発光デバイスが実現しており [5, 6, 7, 8]，これらはイルミネーション用光源やDVD

の読み取り用レーザなど現在でも広く利用されている．本研究の対象である窒化物半導体は，このような背景において短波長発光の実現に向け研究され始めた材料である．窒化物半導体の中で最初に注目された材料はGaNである．Maruska等は 1960年代後半にGaNの薄膜成長に成功しており，この時にはGaNのバンドギャップが紫外波長にあることが明らかにされていた [9]．しかしながら，GaNは本来的に n型伝導性を示しやすく，p型伝導制御は極めて困難とされていた．p型伝導制御がようやく実現したのは 1989年のことである．Akasaki，Amano等は電子線照射によりMg

アクセプタを活性化できることを見出し，これにより p型伝導制御，並びに pn接合発光

2 1.1はじめに

　

0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 0.65 0.700

1

2

3

4

5

6

7

ZnO

h-BN

c-BN InP

InAs

GaAs

AlAs

InN

GaN

Ene

rgy

gap

(eV

)

Lattice length (nm)

AlN

図 1.1.1. 代表的な窒化物半導体のバンドギャップと格子定数（a軸）の関係．ボーイングパラメータを無視した結果を示している．参考のため従来材料の値も載せている．

ダイオードの作製に世界で初めて成功した [10]．このようにして窒化物半導体発光素子の開発の基盤が整えられた後，当時，日亜化学工業のNakamura等により，1993年にダブルヘテロ構造の高輝度青色発光ダイオードが [11]，1996年に室温で連続発振する青色半導体レーザが実現された [12]．2014年にAkasaki，Amano，Nakamuraの 3人が「青色発光ダイオードを用いた低消費電力の白色光源の発明と実用化」に対する業績を認められノーベル物理学賞を受賞したことは記憶に新しいエピソードである．ここで現在研究されている窒化物半導体材料について説明したい．図 1.1.1は窒化物半導体のバンドギャップと格子定数の関係を示している．代表的な窒化物半導体には二元化合物半導体であるAlN，BN，GaN，InNと，これらの混晶半導体がある．AlN，GaN，InN

は最安定な結晶構造に六方晶のウルツ鉱構造を取る直接遷移型の半導体であり，それぞれ室温でのバンドギャップはおよそ 6.0 eV，3.4 eV，0.65 eVである．発光デバイスの活性層として主に利用されるのはAlNとGaNの混晶であるAlGaNと，GaNと InNの混晶であるInGaNである．AlGaNは200 nm ∼ 365 nmの紫外波長領域に，InGaNは365 nm ∼ 1800 nm

の可視光全域から赤外波長領域に対応したバンドギャップを有している．これらの材料は毒性が無く，また，化学的，機械的堅牢性が高いという特徴を持つことから，発光デバイスの材料として極めて魅力的だと言える．BNは成長条件により最安定構造が異なり，常圧安定相では六方晶系グラファイト構造（h-BN），高圧安定相では立方晶系閃亜鉛鉱型構造（c-BN）を取る材料である．c-BNは間接遷移型の材料であるため発光デバイスとしての利用に不向きであるが，h-BNについてはバンドギャップが深紫外波長（∼ 210 nm）に

第 1 章序論 3

　

400 440 480 520 560 600 6400

20

40

60

80

100

-nitrides

M. Peter (2008) D. Schiavon (2013) Y. Narukawa (2010) S. Saito(2013) R. Hasimoto (2014) Y. Narukawa (2008) D. Steigerwald (1997) M. peter (2008) M. R. Krames (1999)

Ext

erna

l qua

ntum

effic

ienc

y (

)

Emission wavelength (nm)

-phoshides

図 1.2.1. 発光ダイオードの外部量子効率と発光波長の関係図 [14, 16, 17, 18, 19, 20,21]．

あることが最近になって明らかになり [13]，紫外発光材料として近年注目を集めている．窒化物半導体発光デバイスの技術進展は目覚ましく，最近では外部量子効率が 80%を超える青色発光ダイオードや [14]，1Wを超える大出力青色半導体レーザが報告されている [15]．

1.2 InGaN系発光デバイスの素子開発の現状

1.2.1 緑色波長領域における素子特性の低下

本研究では窒化物半導体の中でも InGaNを活性層に利用した発光デバイスを主な研究の対象とする．本節では，InGaN系発光デバイスの開発における現状について説明する．発光ダイオードの素子特性を評価する指標には，素子に流す電子数Neと出力光子数Nph

の比 (η = Nph/Ne)として定義される外部量子効率 (EQE; External quantum efficiency)がよく利用される．図 1.2.1は発光ダイオードの EQEと発光波長の関係をまとめた結果である．青色波長領域におけるEQEは極めて高く，中には∼ 90%という物理限界に近い値も報告されている [14]．しかしながら，発光波長の長波長化に伴い EQEは減少し，緑色波長領域ではEQEが高くとも∼ 30%と青色領域における値の半分以下となっている．橙から赤色波長の発光材料として主に利用されるAlGaInPを用いても黄色波長領域では発光ダイオードの発光効率が著しく低下しており，緑，黄色波長領域では高効率な発光ダ

4 1.2InGaN系発光デバイスの素子開発の現状

　

図 1.2.2. 半導体レーザのしきい電流密度と発振波長の関係 [22, 23, 24, 25]．

イオードが実現されていないことが分かる．もう 1つの重要な発光デバイスである半導体レーザにも目を向けたい．図 1.2.2は半導体レーザのしきい電流密度と発振波長の関係をまとめた結果である．図 1.2.2を見て分かる通り，しきい電流密度は発光波長の長波長化に伴い増加している．InGaN系半導体レーザの最長発振波長は∼ 530 nmであり，黄色や橙色で発振する半導体レーザは実用化されていない．緑色波長付近において素子特性が悪くなる問題は，関連学会内では green gapと呼ばれており，今日の発光デバイスの研究開発における重要課題の 1つとされている．次に，green gapの原因について述べる．ただし，AlGaInP系発光デバイスの短波長化に伴う素子特性低下は，バンド構造が直接遷移型から間接遷移型に変化するという材料の本質的な特性に由来しているので *1，ここでは InGaN系発光デバイスの長波長化に伴う素子特性低下の原因を説明する．Green gapの原因としては，まず，活性層と下地となる材料の間に極めて大きな格子不整合があることが挙げられる．例えば，緑色半導体レーザでは活性層の In組成を約 30%にする必要があるが，この場合，基板となるGaNと活性層の InGaNとの格子不整合率は 3%近くとなる．格子整合系であるGaAsとAlAsの格子不整合率は僅か∼ 0.1%であることから，この値がいかに大きいかが理解できる．格子不整合率は当然 In組成の増加に伴い大きくなるため，発振波長の長波長化に伴い高品質な結晶を作製することが困難となる．しかしながら，近年は歪み緩和した InGaNバッファ層を挿入するといった提案や [26, 27]，格子不整合の小さい材料を用いた基板の開発も進

*1例えば (AlxGa1−x )0.5In0.5Pにおいては，x=0.53以上で直接遷移型から間接遷移型に変わってしまう．

第 1 章序論 5

　

-6 -3 0 3 6-1.5

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

-6 -3 0 3 6-1.5

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

Ev

Ene

rgy

(eV

)

Position (nm)

(a)

ElectronHole

Ec

Ev

Ec

HoleElectron

Position (nm)

(b)

図 1.2.3. c面 In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸構造において (a)内部電界が無い場合と，(b)内部電界が存在する場合での伝導帯及び価電子帯のバンド端エネルギーの位置依存性と電子と正孔の波動関数の計算結果．

められており [28, 29]，このような結晶成長における問題は今後の技術発展により解決できる可能性があることを言及しておく．2つ目の原因としては分極に伴う発光再結合速度 *2の低下が挙げられる．窒化物半導体においては，自発分極とピエゾ分極という 2種類の分極が存在する．自発分極は c軸方向に対して結晶が対称性を持たないことに起因する分極であり，ピエゾ分極は格子不整合に伴って活性層に導入される歪みに起因する分極である．InGaN量子井戸のヘテロ界面では，これらの分極が不連続となるために固定電荷が形成され，これによりMV / cmというオーダーの内部電界が c軸方向に誘起される．発光再結合速度は電子と正孔の波動関数の重なり積分の 2乗に比例するのだが，これらの波動関数は内部電界によって互いに空間的逆方向に引き離されるため，これが原因で発光再結合速度が大幅に低下する．図 1.2.3は，典型的な InGaN /GaN量子井戸構造における波動関数と，伝導帯及び価電子帯のバンド端エネルギーの位置依存性の計算結果である．図 1.2.3(a)に示すように内部電界が無い場合はInGaN井戸層において電子と正孔の波動関数が重なっている．しかしながら，図 1.2.3(b)

のように内部電界が存在する場合では波動関数の重なりが大きく減少するため発光再結合速度が低下することになる．内部電界により電子と正孔の波動関数が分離し，再結合速度が低下する現象は量子閉じ込めシュタルク効果 (QCSE; Quantum Confined Stark Effect)

と呼ばれている．QCSEを低減する方法としては，次節で述べる非極性 InGaN量子井戸構造の利用が提案されている [30, 31]．

*2単位時間あたりに発光再結合して消失するキャリア数のことを発光再結合速度と呼ぶ．

6 1.3非極性 InGaN量子井戸における電子状態と光学偏光特性

1.2.2 非極性 InGaN量子井戸構造の利用

ピエゾ分極や自発分極の大きさはアニオンとカチオンの空間的な原子配置に依存するため，従来と異なる面方位のGaN基板上に量子井戸を作製した構造ではQCSEが抑制される [30, 31]．c軸が結晶成長軸から傾いた基板は非極性面基板と呼ばれ，非極性面基板の結晶軸に配向して作られる量子井戸構造は，非極性量子井戸構造，非極性面構造などと呼ばれる．非極性面の中でも c面からの傾き角 (θ)が θ = 90 (deg)のものは無極性面，0 (deg) < θ < 90 (deg)のものは半極性面と区別して呼ばれることがある．図 1.2.4に代表的な非極性面基板の結晶面を，図 1.2.5にピエゾ分極が寄与する内部電界の基板面方位（c面からの傾き角 θ）依存性を示す．図 1.2.5を見て分かる通り，高角な非極性面ではピエゾ電界が大幅に抑制されており，無極性面と一部の半極性面では完全に電界が 0になっている．これらの構造では，c面 InGaN量子井戸構造の場合に比べ電子と正孔の波動関数の重なり積分が大きくなるため，理論的には従来構造を大きく上回る素子特性が得られる *3．国内における非極性量子井戸構造を利用した発光デバイスの開発の取り組みとしては，半導体レーザについては，これまでに，SHARPやRohmがm面上 InGaN量子井戸青色半導体レーザの連続発振を報告している [32, 33]．また，半極性 {2021}面を利用した InGaN

量子井戸レーザとして，住友電気工業が 2009年に純緑色波長 (531 nm) でのパルス発振に世界で初めて成功しており，その後，520 nmでの連続発振にも成功している．最近では，SONYと豊田合成が共同で 1Wを超える緑色半導体レーザの実現を報告している [15]．発光ダイオードとしては，三菱ケミカルや Panasonicがm面上 InGaN量子井戸構造を利用した白色 LEDの研究に着手している [34]．このように，非極性量子井戸構造を利用した発光デバイスの開発は盛んに取り組まれている．

1.3 非極性 InGaN量子井戸における電子状態と光学偏光特性

非極性面構造では，活性層に導入される異方的格子歪みに起因して量子井戸面内に光学的異方性が出現する．そのため，非極性 InGaN量子井戸発光デバイスの構造設計においては光学偏光特性が極めて重要な要素となる．そこで本節では，従来の c面 InGaN量子井戸構造と非極性 InGaN量子井戸構造における電子状態と光学偏光特性について説明する．まず，InGaNのバンド構造について述べる *4．窒化物半導体の伝導帯は主にカチオンの s軌道に由来しており，Γ点近傍における分散関係は放物線でよく近似できることが分

*3c面 InGaN量子井戸構造においては，ピエゾ電界の影響を低減するために井戸幅を狭くする方法が取られている．

*4InGaNは混晶であるので厳密にはバンド理論の適用外であるが，本研究では仮想結晶近似を仮定し，バンド理論に基づいたアプローチを行った．

第 1 章序論 7

　

図 1.2.4. 非極性面基板の結晶面の模式図．

0 15 30 45 60 75 90

0

2

4m{1-100}a{11-20}

{20-21}{11-22}

Ele

ctric

field

(M

V/c

m)

Substrate orientation (deg)

In0.3Ga0.7N/GaN

c{0001} r{11-02}

図 1.2.5. In0.3Ga0,7N /GaN量子井戸構造において，ピエゾ分極により誘起される電界の基板面方位（c面からの傾き角）依存性の計算結果．

8 1.3非極性 InGaN量子井戸における電子状態と光学偏光特性

　

-0.10

-0.08

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10-0.10

-0.08

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

-0.10

-0.08

-0.06

-0.04

-0.02

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

X2 direction X 1 direct

ion

X3 d

irectio

n

(a)

-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.10.0

0.10.2

0.30.4

0.5-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.1

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

X 1 direct

ion

X3 d

irectio

n

X2 direction

(b)

-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.10.0

0.10.2

0.30.4

0.5-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.1

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

X 1 direct

ion

X3 d

irectio

n

X2 direction

(c)

-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.10.0

0.10.2

0.30.4

0.5-0.5

-0.4

-0.3

-0.2

-0.1

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

X 1 direct

ion

X3 d

irectio

n

X2 direction

(d)(c)(c)

図 1.3.1. (a)伝導帯と (b，c，d)価電子帯の波動関数（ブロッホ関数）の計算結果．(b)，(c)，(d)はそれぞれ，|X ± iY ⟩，|X2⟩，|X1⟩バンドのブロッホ関数を示している．

かっている．この伝導帯の波動関数（ブロッホ関数）は s軌道に由来して空間的に等方であるため（図 1.3.1(a)参照），光学異方性を与える要因にはなっていない．一方，価電子帯は主にアニオンの p軌道（px，py，pz）に由来しており，3本のバンドが価電子帯上端に存在していることが明らかにされている．これらの 3つのバンドは慣例的に，上端からA，B，Cバンドと呼ばれている．窒化物半導体の光学偏光特性は，実質的に，価電子帯の最上端に位置するバンド（即ち，価電子帯Aバンド）の波動関数に支配されていると言ってよい．c面 InGaN量子井戸構造においては，A，B，Cバンドは，各バンドの原子軌道の基底に基いて，それぞれ，|X + iY ⟩バンド，|X − iY ⟩バンド，|Z⟩バンドとも呼ばれている．この構造では，図 1.3.2(a)に示すように，価電子帯上端に |X + iY ⟩バンドと |X − iY ⟩バンドの 2つのバンドが存在しており，|Z⟩バンドはこれらから十分離れて位置している．|X ± iY ⟩バンドのブロッホ関数は図 1.3.1(b)のように c面内で等方的である．一般に，始状態 |i⟩と終状態 |f⟩の間での，eの偏光ベクトルを持つ光に対する光学遷移は遷移行列要素

第 1 章序論 9

　

CB

VB

(a) (b)

E// X1

(or E// X2 )

s

� ç<

� ç:E E;

� ç:F E;

� ç:7

� ç:5 (or � ç:6 )

s

E// X2

(or E// X1 )

� ç:6 (or � ç:5 )

E//X = E//Y

図 1.3.2. (a)c面及び (b)非極性面 InGaN量子井戸のバンド構造の模式図．

c-axis

X1

X2

X3

T

(a)

c-axis

X

Y

Z(b)

図 1.3.3. (a)c面構造と (b)非極性面構造に対する座標軸の模式図．非極性面構造におけるX1軸は量子井戸面内において c軸と垂直な方向，X2軸は量子井戸面内に c軸を射影した方向．X3軸は結晶の成長方向．θは結晶軸と c軸のなす角度として定義している．

|⟨i|e · p|f⟩|2が有限であれば許容され，0であれば禁止される *5．ここで，pは運動量演算子である．c面 InGaN量子井戸構造における伝導帯 |S⟩と価電子帯 1/

√2 |X ± iY ⟩バンド間の

遷移（係数1/√2は基底の規格化定数）を，基本演算 ⟨S|Px|X⟩ = ⟨S|Py|Y ⟩ = ⟨S|Pz|Z⟩ = P，

Px |Y ⟩ = Px |Z⟩ = Py |X⟩ = Py |Z⟩ = Pz |X⟩ = Pz |Y ⟩ = 0の下で計算すると∣∣∣1/√2 ⟨S|e · p|X ± iY ⟩∣∣∣2 = P 2

2

(e2x + e2y

)となり，これは c面 InGaN量子井戸構造では c面内 (x-y平面内)での等方性遷移が許容されていることを表している．一方，本研究の対象である非極性 InGaN量子井戸構造では，c面構造で保たれていた*5厳密には光学遷移の許容・禁止は |⟨i|e · p|f⟩ ⟨φs|φf⟩|2（φs，φf はそれぞれ始状態と終状態の波動関数の包絡関数）で決まるが，ここではブロッホ関数のみに着目して議論している．

10 1.4非極性 InGaN量子井戸発光デバイスにおける課題

結晶の六回対称性が消失し，|X + iY ⟩，|X − iY ⟩，|Z⟩の基底が混成し，図 1.3.2(b)に示すように，|X1⟩，|X2⟩，|X3⟩という新たな波動関数を持つバンドが形成される *6．ここで，X1，X2，X3は図 1.3.3(b)に示される座標軸であり，X1軸は量子井戸面内においてc軸と垂直な方向，X2軸は量子井戸面内に c軸を射影した方向，X3軸は量子井戸面内に垂直な方向，θはX3軸と c軸のなす角度としている．c面構造と同様に，3本の価電子帯の内，Cバンド（|X3⟩バンド）は上端から十分離れて位置しているため，光学特性には殆ど関与していない．残りの 2つのバンドは価電子帯上端に位置しており，|X1⟩バンドと |X2⟩バンドの相対的位置関係は量子井戸の構造により決定される．図 1.3.1(c)，(d)に示すように |Xi⟩ (i = 1, 2)バンドの波動関数はXi (i = 1, 2)方向に空間的に広がっている．非極性面構造において，基本演算 ⟨S|PX1

|XX1⟩ = ⟨S|PX2

|XX2⟩ = ⟨S|PX3

|XX3⟩ = P，

PX1|X2⟩ = PX1

|X3⟩ = PX2|X1⟩ = PX2

|X3⟩ = PX3|X1⟩ = PX3

|X2⟩ = 0の下で，伝導帯と価電子帯 |X1⟩バンド，及び，伝導帯と価電子帯 |X2⟩バンド間の遷移行列要素を計算すると，それぞれ

|⟨S|e · p|X1⟩|2 = P 2e2X1，

|⟨S|e · p|X2⟩|2 = P 2e2X2

となる．これは図 1.3.2(b)に示すような偏光選択則 [伝導帯と |Xi⟩バンド間の光学遷移はE �Xi（Eは電界ベクトル）の偏光の光にのみ許容されている]が与えられていることを意味している．このように，非極性 InGaN量子井戸構造では特定方向の偏光に振動子強度が集中し発光強度や光学利得が増加することになる．

1.4 非極性 InGaN量子井戸発光デバイスにおける課題

1.4.1 はじめに

非極性面構造は発光デバイスの構造として極めて魅力的であるが，この構造の半導体レーザや発光ダイオードの開発には幾つかの問題がある．本節ではこれらの問題を述べる．

1.4.2 半導体レーザにおける問題

へき開面問題

非極性 InGaN量子井構造では量子井戸面内において光学的異方性が出現するため，E�X1

偏光の光とE�X2偏光の光に対する光学利得 [以後，これらの利得のことを，単にE�Xi (i =

*6窒化物半導体における 3本の価電子帯は主に結晶場分裂エネルギーが小さいことに由来するものであり，GaAs系でよく知られる HH，LH，SOバンドとはバンドを構成する基底が全く異なることを言及しておく．

第 1 章序論 11

1, 2, 3)の利得と表記する]の大きさが異なっており，このような光学偏光特性を考慮した素子設計が求められる．通常は光の増幅をできるだけ大きくするためにE �X1とE �X2

の光学利得のうち，より大きな利得をレーザ発振に利用する．即ち，E �X1(E �X2)の利得がE �X2(E �X1)の利得より大きい場合は，E �X1(E �X2)偏光でレーザ発振させるために，図 1.4.1(a)[(b)]に示すようにX2(X1)方向にストライプ電極を取り付ける．しかしながら，半導体レーザを歩留まりよく作製するためには，上記に加え，へき開共振器ミラーについても考慮しなければならない．一般的に，へき開の歩留まりはボンドの切断手が少ないことと，電気的中性面であることの 2つの要素で決まり，六方晶ウルツ鉱構造ではm面と a面がへき開の可能な結晶面である．そのため，従来のへき開技術で共振器ミラーを作製する場合は，図 1.4.1(b)に示すようにストライプ電極をX1方向に取り付けることが必須となり，それ故に，E � X2の利得が E � X1の利得より大きい状況が望まれる．しかしながら，現在主流とされている半極性 {2021}面やm面GaN基板上InGaN量子井戸レーザではE �X1の光学利得がE �X2の利得よりも大きくX2ストライプ構造となっている [32, 35]．そのため，この構造では非へき開面を無理矢理へき開することで共振器ミラーを作製するほか無く，従来の c面 InGaN量子井戸レーザのように低コストで大量に素子を作製することが困難となる *7．この問題の解決に向けた取り組みには，Yamaguchi等による理論研究がある [36, 37, 38]．Yamaguchi等は非極性面構造における価電子帯構造を k ·p摂動理論に基づいて解析し，|X1⟩バンドと |X2⟩バンドの相対的位置関係が井戸幅や基板面方位，In組成に依存していることを明らかにしている．また，彼らは従来より低角な θ = 30 ∼ 40 (deg)の面方位の半極性GaN基板上 In0.3Ga0.7N量子

図 1.4.1. 非極性面 InGaN量子井戸半導体レーザの構造模式図．X2ストライプ構造(a)とX1ストライプ構造 (b)を示している．

*7垂直共振器面発光レーザ (VCSEL) など，面方向から光を取り出す場合はこの問題は回避される．

12 1.4非極性 InGaN量子井戸発光デバイスにおける課題

井戸構造において，へき開面の利用に望ましい状況（|X2⟩バンドが価電子帯上端に位置）が実現することを理論予測している．ただし，上記理論予測は Γ点の電子状態のみを考慮した解析的計算から得られた結論であり，理論計算においてはピエゾ分極や自発分極，混晶組成の空間的不均一性などの効果が無視されている．より現実的にへき開共振器ミラーの利用に適した素子構造を考えるためには，これらの物理的効果が光学偏光特性や利得特性に与える影響を正しく理解する必要があるが，そのような物理の詳細は明らかにされていない状況にある．

複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題

従来の c面GaN基板上 InGaN量子井戸レーザにおいては，導波路における電磁波の伝搬モードがTE (Transverse electric : E �X2）モードもしくは，TM (Transverse magnetic

: E�X3）モードのどちらかになる．これに対し，前節で述べた，へき開共振器ミラーを有する非極性 InGaN量子井戸レーザでは，材料自体が持つ複屈折性により，導波路モードがTEでもTMでもなく，Ordinaryモード (E ⊥ c)またはExtraordinaryモード (E � c)になることが理論的，実験的に明らかにされている [39, 40, 41, 42]*8．図 1.4.2にHuang等が報告している実験結果を示す [43]．これは非極性 InGaN量子井戸レーザ構造において導波路を伝搬した自然放出光の偏光特性を調べた結果である．なお，図に示す偏光角は，X2方向と偏光ベクトルのなす角度として定義されており，{1122}面においては 0 (deg)がE �X2

（TEモード），32 (deg)が E � c，90 (deg)が E � X3（TMモード），122 (deg)が E ⊥ c

に対応する．図 1.4.2より，半極性 {1122}面 InGaN量子井戸レーザでは偏光角が 30 (deg)

付近のときに発光強度が最大になっている．したがって，この実験結果は Extraordinary

モードで光が伝搬していることを示している．このような結果から導かれる結論は次のようなものである．X1ストライプ構造の半極性 InGaN量子井戸レーザでは，導波路において c軸又はそれに垂直な方向に偏光した光の伝搬が許容されている [即ち，導波路モードがOrdinaryモード (E ⊥ c)またはExtraordinaryモード (E � c)]．そして，前述の通り，非極性 InGaN量子井戸構造では，活性層において，量子井戸の面内方向に偏光した光の成分（E �X2）が利得 *9により増幅される．つまり，この構造では導波路を伝搬する光と，活性層で増幅される光の偏光に不一致が生じており，活性層の材料利得をレーザ発振のために最大限利用することができない．本論文では，このような問題を「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題」と呼称することにする．例えば，θ = 45 (deg)

の半極性面構造を想定してレーザ発振に有効な利得を試算すると 50%となり，本来の材

*8X2 ストライプ構造の半極性 InGaN量子井戸レーザの場合の導波路モードは通常の TE /TMモードになる．

*9このような量子井戸自体（あるいは材料自体）が持つ利得は材料利得と呼ばれる．材料利得についての詳しい議論は本学位論文の第 3章で取り扱っている．

第 1 章序論 13

0 30 60 90 120 150 1800.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

E^cTM TE

EL

(ar

b. u

nits

)

(deg)

TE E//c

図 1.4.2. 半極性 {1122}面 InGaN量子井戸半導体レーザにおいて導波路を伝搬したELの偏光角依存性．文献 [43]の実験データを引用．

料利得の半分しか利用できないことになる．

1.4.3 発光ダイオードにおける問題

Double peak発光問題

無極性 InGaN量子井戸はQCSEに対する懸念が無く，発光ダイオードの活性層に非常に適した構造だと言える．既にm面GaN基板上 InGaN量子井戸構造の大出力紫色発光ダイオードが実現されており [44, 45]，この構造に対する期待は高い．しかしながら，図1.4.3に示すように，m面GaN基板 InGaN発光ダイオードの発光出力は発光波長の長波長化に伴い激的に減少するといった報告がある [46]．また，この問題に関連するかは定かで無いが，紫色から青色発光において発光スペクトルの半値幅が増大し（図 1.4.4参照），スペクトルが double peakになることが報告されている [34, 47, 48]．Double peak発光の原因としては，積層欠陥や結晶のすべり面において不純物が取り込まれたためという説や[47, 48]，結晶のイレギュラーとは無関係に発現しているという説 [34]など幾つかの考えがあるものの，明確な起源は未だに分かっていない状況にある．近年では，double peak

発光の発現を抑制することを指針として，結晶成長における条件を最適化することで発光効率が飛躍的に増加したという報告もあり [34]，double peak発光の物理的起源を特定することで発光出力低下の問題を解決できる可能性がある．

14 1.5本学位論文について

350 400 450 500 5500

1

2

3

4

5 Well width 2.5 nm Well width 8 nm

EL int

ensi

ty (ar

b. u

nits

)

Wavelength (nm)

m-plane InGaN LED

図 1.4.3. m面GaN基板上 InGaN発光ダイオードの発光出力と発光波長の関係．文献 [46]の実験データを引用．

2.6 2.7 2.8 2.9 3.0 3.10.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

PL in

tens

ity (a

rb. u

nit)

Energy (eV)

図 1.4.4. m面GaN基板上 InGaN量子井戸における double peak発光．実験の詳細は第 3章参照．

1.5 本学位論文について

本研究の目的

InGaN系発光デバイスにおいては，従来の c面とは異なる面方位のGaN基板上に作製された InGaN量子井戸を発光デバイスの活性層に用いることで，素子の特性をより良くできることが分かっており，このような非極性 InGaN量子井戸発光デバイスの開発が現在盛んに行われている．前述の通り，この構造においては，従来の c面GaN基板の持つ六回対称性が消失することに由来して活性層に異方性格子歪みが導入され，これにより量子井戸面内に光学異方性が出現する．そのため，光学偏光特性をよく考慮した素子構造設計が極めて重要となるのだが，InGaNにおいては格子歪みに伴うバンドエネルギーのシフト量を決定する，変形ポテンシャルと呼ばれる材料定数がよく分かっておらず，光学偏光特性の正確な予測や，これを考慮したデバイスの構造設計がきちんと行えない状況にある．そこで本研究では，まず，InGaNにおける変形ポテンシャルを明らかにし，そのパラメータを用いて非極性 InGaN量子井戸構造の電子状態と光学特性を理論的に調べた．さらに，高性能な非極性 InGaN発光デバイスの実現のために，前節で述べた 3つの課題の解決に向けた取り組みや，高性能な InGaN緑色半導体レーザに最適な具体的素子構造の提案を行った．

第 1 章序論 15

本研究のアプローチ

InGaNにおいては，光学特性や電子状態の計算の際に必要となる変形ポテンシャルの報告値にばらつきが大きく，信頼できる材料定数値が不明な状況にある．変形ポテンシャルの過去の報告値は，各々の研究者が自身の実験結果のみを再現できるように決定したもの，あるいは，純粋な理論計算から決定されたものであり，「全ての実験結果を矛盾なく説明可能なパラメータ」になっていない可能性がある．そこで本研究では，まず，「光学偏光測定より得られる価電子帯分裂エネルギーの，過去に報告された全ての実測値」を文献調査により収集し，それらと矛盾の無いように変形ポテンシャルのパラメータを決定し，素子特性を正しく予測できる状態を実現した．そして，この決定したパラメータを利用し，任意の面方位の非極性 InGaN量子井戸構造における価電子帯構造を明らかにした．非極性面構造の正確な価電子帯構造が明らかになれば，光学特性の理論予測が可能となる．本研究では In組成揺らぎや内部電界，有限障壁量子井戸における量子閉じ込め効果等を考慮し，任意の構造の非極性 InGaN量子井戸半導体レーザの光学利得特性を計算することで，前節で述べた，へき開面問題を解決可能な量子井戸構造を明らかにした．具体的な量子井戸構造を決定した後に，本研究では「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題」を解決する方法についても探った．複屈折性導波路においては，材料自体の複屈折性と，屈折率閉じ込め効果の 2つの因子が競合することが分かっているが，現在主流とされている導波路構造では，複屈折性の効果が支配的になっている．そこで，本研究では，屈折率閉じ込め効果が支配的になり，TE /TMモードが出現する条件を理論計算により明らかにした．半導体レーザについては，このように量子井戸構造と導波路構造の 2つの観点から，緑色半導体レーザに最適な構造を明らかにした．前節で取り上げたm面GaN基板上 InGaN量子井戸発光ダイオードにおける double peak発光問題については，近年の研究から，In偏析や結晶欠陥など，結晶構造にイレギュラーが無い場合であっても double peak発光が発現するとの報告がある．そこで本研究では double peak発光の原因が電子状態にあるものと考え，新たに理論モデルを考えることで物理的起源を調べた．ここでは，double peak発光が発現する試料を用意し，In組成や温度などの物理的因子を系統的に変えた場合の発光スペクトルを取得し，それらの結果を矛盾なく説明できる理論モデルを新たに構築することで double peak発光の物理的起源の解明を図った．

16 1.5本学位論文について

本学位論文の構成

本学位論文は本章を含め全 5章の構成となっている．各章の題目は以下の通りである．

• 第 1章：序論

• 第 2章：InGaNにおける材料定数の決定

• 第 3章：非極性 InGaN量子井戸レーザの素子特性制御

• 第 4章：Double peak発光問題の物理的起源の解明

• 第 5章：結論

各章の概要を以下に示す．

第 2章 InGaNにおける材料定数の決定

第 2章では，まず，任意の面方位，井戸幅，In組成の InGaN量子井戸構造におけるE−k分散関係をk ·p摂動法により計算する方法を述べる．次に，InGaNのE−k分散関係を正確に計算する上で必要となる材料定数に関する問題を述べる．ここでは，InGaNの材料定数の文献値に極めて大きなばらつきが存在していることや，計算に使用する文献値によって全く異なる結果が得られることを説明する．そして，このような問題の解決に向け，偏光 PL(又は EL)測定から求まる価電子帯分裂エネルギーを k · p摂動法に基いて解析することで材料定数を決定する方法を提案する．その後，この手法を用いて過去に報告された材料定数の文献値の実験的信頼性を検証すると共に，本手法に基いて決定した材料定数を示す．さらに，決定した材料定数を利用して，様々な構造の非極性 InGaN量子井戸における電子状態や光学偏光特性を計算した結果を示す．本章の最後では，材料定数をさらに厳密に決定する上で重要となる価電子帯分裂エネルギーの実験的評価方法について議論する．ここでは，従来の評価手法である偏光PL測定と偏光PLE(Photoluminescence

excitation)測定を比較し，価電子帯分裂エネルギーの直接的測定には偏光 PLE測定が適切であることを理論的，実験的に示す．

第 3章非極性 InGaN量子井戸レーザの素子特性制御

第 3章では，InGaN量子井戸半導体レーザの素子特性について議論する．本章の前半では，第 2章で決定した材料定数を利用して，任意の面方位の非極性 InGaN量子井戸の光学利得やしきいキャリア密度を計算した結果を示し，へき開共振器ミラーを有する緑色半導体レーザの実現に最適な量子井戸構造を明らかにする．また，ここでは In組成揺らぎが光学利得特性に与える影響についても議論する．本章の後半では「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題」の解決に向けて導波路解析を行った結果を示す．

第 1 章序論 17

先に述べたように，一般的な導波路構造を有するX1ストライプの非極性 InGaN量子井戸レーザにおいては，導波路モードが Extraordinary /Ordinaryモードになっており，このために活性層における利得をレーザ発振に利用しきれていない問題がある．そこで本研究では，導波路構造及び材料を変更することで導波路モードの制御ができないかを検討した．ここでは，複屈折性導波路を伝搬する電磁波を考え，マクスウェル方程式を数値的に解くことで，TE /TMモードが出現する条件を理論的に調べた．

第 4章 Double peak発光問題の物理的起源の解明

第 4章では，m面上 InGaN量子井戸発光ダイオードの光学特性の改善に向け，この構造において，しばしば観測される double peak発光に焦点を当てる．近年の実験的研究から，相分離や結晶の拡張欠陥が存在しない場合であっても，発光スペクトルが double peakになる可能性が示唆されている．本研究では，このような問題の物理的起源の解明に向けて新たに理論モデルを構築した．ここでは，混晶組成や歪み，量子井戸幅の空間的不均一性に起因して形成される状態密度の裾引きが，double peak発光の発現に関係していることを構築した理論モデルに基づいて説明する．また，PLスペクトルの温度変化や In組成依存性の実験結果と，本モデルにより実験結果を再現計算した結果を比較し，提案した理論モデルの妥当性についても議論する．

19

第2章 InGaNにおける材料定数の決定

2.1 はじめに

発光ダイオードや半導体レーザなどの光学的特性は主に Γ点近傍の電子状態によって決定されるため，光学特性の理論予測において電子状態を正しく理解することは極めて重要である．Γ点近傍の電子状態を計算する手法の 1つにk ·p摂動法がある．これは実験的に決定可能な材料定数を用いて Γ点近傍のE − k分散関係を計算する手法である．しかしながら，本研究の対象である InGaNにおいては正確な材料定数が明らかにされておらず，バンド構造を正確に計算できない状況にある．本章では，非極性 InGaN量子井戸発光デバイスの素子特性を理論予測する前段階として，k · p摂動計算に用いる材料定数を正確に決定する．以下に，本章の具体的内容を述べる．まず，k ·p摂動理論に基づいて導かれたウルツ鉱構造に対する価電子帯ハミルトニアンと伝導帯ハミルトニアンを示すとともに，格子歪みや内部電界など，InGaNの光学特性を考える上で重要となる物理を簡単に説明する．その後，窒化物半導体における材料定数の問題を説明する．ここでは，材料定数が文献値ごとで大きく異なっていることや，現在最もよく利用されている文献値が実験的信頼性に欠けるものであることを述べる．また，同一量子井戸構造の価電子帯分散関係を異なる文献値を用いて計算した結果が全く異なることを示し，材料定数の正確な決定が極めて重要であることを述べる．その後，非極性 InGaN量子井戸における価電子帯分裂エネルギーが材料定数の持つ異方性に敏感であるという性質を利用して InGaN混晶の材料定数を実験的に決定する方法を提案する．さらに，材料定数を決定する上で必要となる，価電子帯分裂エネルギーの実験値を文献調査により揃え，それらの結果を本手法に基づいて解析することで本研究で使用する材料定数を決定する．材料定数さえ決まれば，任意の構造の InGaN量子井戸の価電子帯構造や状態密度を計算することが可能になるので，最後に，決定した材料定数を用いて様々な構造でそれらを計算した結果を示す．本章の最後では，価電子帯分裂エネルギーをより精密に評価するための実験方法について議論する．価電子帯分裂エネルギーは従来は偏光 PL測定により評価されていたが，偏光PLE測定を用いることで，より直接的な評価が可能であることを理論的，実験的に示す．

20 2.2電子状態の計算方法

2.2 電子状態の計算方法

2.2.1 価電子帯と伝導帯のハミルトニアン

窒化物半導体の価電子帯は主にアニオンの 3本の p軌道に由来しているため非常に複雑な構造をしている．本研究では，このような価電子帯のE − k分散関係を k · p摂動法と呼ばれる手法で計算する．k · p摂動法は実験的に決定可能な材料定数を計算に用いることで現実的にバンド構造を計算できるため，所望の特性を叶えるように素子構造設計するなど，実用的な場面でよく利用される．文献 [49]の結論より，歪みを含んだウルツ鉱構造における正孔ハミルトニアン演算子は，以下で与えられる *1．

Hv =∆1J2z +∆2Jzσz +∆(J+σ− + J−σ+)

+ℏ22m0

[(A1 + A3J2z )k

2z + (A2 + A4J

2z )(k

2x + k2y)

−A5(J2+k

2− + J2

−k2+)− 2A6kz([Jz, J+]k− + [Jz, J−]k+)]

+(D1 +D3J2z )εzz + (D2 +D4J

2z )(εxx + εyy)

−D5(J2+ε− + J2

−ε+)− 2D6([Jz, J+]εz− + [Jz, J−]εz+) + {Vv(z) + eEintz}

(2.2.1)

ここで，

J± =1√2(Jx ± iJy)

σ± =1

2(σx ± iσy)

k± = kx ± iky

[Jz, J±] =1

2(JzJ± + J±Jz)

∆ =√2∆3

ε± = εxx ± 2iεxy − εyy

εz± = εxz ± iεyz

(2.2.2)

であり，∆1は結晶場分裂エネルギー，∆2, ∆3はそれぞれ c軸方向と c面内方向に関するスピン軌道相互作用エネルギー，Ai (i = 1, 2, · · · , 6)は価電子帯Aパラメータ，Di (i =

1, 2, · · · , 6)は変形ポテンシャル，m0は真空中の電子の静止質量，ki (i = x, y, z)は波数，εij (i, j = x, y, z)は歪みテンソル，V はポテンシャルエネルギー，eは素電荷，Eint

は内部電界，σi (i = x, y, z)はパウリのスピン演算子，Ji (i = x, y, z)は角運動量演算子である．価電子帯Aパラメータと変形ポテンシャルは一般化された有効質量と，歪みに

*1本研究で取り扱う InGaN混晶は Inと Gaの配置が不規則であるが，ここでは In原子と Ga原子の「あいのこ」の原子が周期的に配置されていることを第一近似として仮定している．

第 2 章 InGaNにおける材料定数の決定 21

伴う摂動エネルギーに関する係数である．ウルツ鉱構造の六回対称性から価電子帯Aパラメータ，変形ポテンシャル，歪みテンソルはそれぞれ 6つの独立な係数を持つ *2*3．一方，伝導帯は主にカチオンの s軌道に由来しており，パラボリックな分散関係であることが分かっている．ウルツ鉱構造では c軸方向と c面内方向に対する電子の有効質量が異なるので，これら 2つの有効質量（それぞれ，m∥

o, m⊥o で表記される）を用いて，伝導

帯ハミルトニアンは次のように記述される [51]．

Hc =Eg + Pcε +ℏ2

2m∥o

k2z +ℏ2

2m⊥o

(k2x + k2y) + {Vc(z) + eEintz}

Pcε =aczεzz + act(εxx + εyy)

(2.2.3)

ただし，Pcεは歪みに伴うエネルギーシフトを表す項であり，acz, actは垂直方向と水平方向の歪みに対する伝導帯変形ポテンシャルである．非極性量子井戸構造においては，c軸よりも量子化軸を主軸とした座標軸を利用して式

2.2.1，式 2.2.3のハミルトニアンを表現した方が都合が良い．そこで，非極性面構造における座標軸を図 2.2.1のように定義する．ここでX1軸は量子井戸面内において c軸と垂直な方向，X2軸は量子井戸面内に c軸を射影した方向，X3軸はX1軸とX2軸に垂直な方向である．また，θはX3軸と c軸のなす角度である *4． (X1, X2, X3) 座標と (X, Y, Z)

c-axis

X1

X2

X3

T

図 2.2.1. 本研究で定義する非極性面構造における座標軸．X1，X2はそれぞれ量子井戸面内において c軸と垂直な方向と c軸を射影した方向であり，X3は面内に垂直な方向である．また，θはX3軸と c軸のなす角度として定義した．

*2価電子帯Aパラメータの独立変数は本来 7つであるが，A7の値は極めて小さいことから通常は無視される．*3疑立方晶近似では独立パラメータが全部で 5つになる．しかし，ウルツ鉱構造においては疑立方晶近似が破綻していることが指摘されており [50]，本研究ではこの近似の使用を避けることにする．

*4ウルツ鉱構造においては a軸とm軸に対称性があるので，X1軸を a軸とm軸の（X2軸をm軸と a軸の）どちらに対応させても，これらは同等のものとして扱われる．


座標にはX軸を回転軸とした回転行列U を用いて次のような関係がある．X1

X2

X3

= U

X

Y

Z

(2.2.4)

U =

1 0 0

0 cos θ −sinθ

0 sinθ cos θ

(2.2.5)

非極性面上のウルツ鉱構造に対する価電子帯ハミルトニアンは，（X1, X2, X3）座標での波数 (k1, k2, k3) を (X, Y, Z) 座標での波数 (kx, ky, kz) に変換すればよく，式 2.2.4の関係を用いれば，それらの変換は

kx = k1

ky = k2 cos θ + k3sinθ

kz = −k2sinθ + k3cosθ

(2.2.6)

で与えられる．式 2.2.1，式 2.2.3に式 2.2.6を代入したものが本研究で利用するハミルトニアンである．なお，有限障壁 InGaN量子井戸における価電子帯及び伝導帯の分散関係を計算する具体的手法については，付録Aで詳しく説明している．

2.2.2 種々の物理的効果の考慮

式 2.2.1や式 2.2.3を用いて InGaN量子井戸のE − k分散関係を計算するためには，量子井戸に導入される歪みや内部電界を知る必要がある．窒化物半導体における歪みや内部電界の理論は文献 [31]や [52]で明らかにされているが，光学利得特性などの計算結果を正しく解釈する上でこれらの理解は重要である．本節では計算において必要となる理論式を整理し，それらの式を用いて非極性 InGaN量子井戸に導入される歪みや内部電界を計算した結果を示すとともに，各物理的因子と量子井戸構造の関係を説明する．なお，歪みテンソルと内部電界の導出は，それぞれ付録Bと付録Cに示している．

格子歪み効果

GaN上に InGaN層をコヒーレント成長させた場合，InGaN層には格子不整合に伴う格子歪みが導入される．文献 [52]の結論より，弾性力学に従って求められる非極性 InGaN

量子井戸における歪みテンソル εij(i, j = 1, 2, 3)[添字の i(j)はXi(j)成分を表す]は，以下


のように与えられる *5．

ε11 =asub − awell

awell


awellcos2 θ +

csub − cwellcwell

sin2θ

ε13 = ε12 = 0

(2.2.7)

ε33 =b1A22 − b2A12

A11A22 − A12A21

ε23 =b2A11 − b1A21

A11A22 − A12A21

(2.2.8)

ここで

A11 = c11 sin4 θ + (c13 + 2c44) cos

2 θ sin2 θ

A12 = (c11 − c13) sin2 θ sin 2θ + 2c44 cos 2θ cos θ sin θ

A21 = c33 cos4 θ + (c13 + 2c44) cos

2 θ sin2 θ

A22 = (c13 − c33) cos2 θ sin 2θ + 2c44 cos 2θ cos θ sin θ

b1 = −(c12 sin

2 θ)ε11 +

{(2c44 − c11) cos

2 θ sin2 θ − c13 sin4 θ

}ε22

b2 = −(c13 cos

2 θ)ε11 +

{(2c44 − c33) cos

2 θ sin2 θ − c13 cos4 θ

}ε22

であり，cは弾性定数である． (X, Y, Z) 座標を用いた場合の歪みテンソルは，次のように基底変換することで求まる．

εxx εxy εxz

εxy εyy εyz

εxz εyz εzz

= tU

ε11 ε12 ε13

ε12 ε22 ε23

ε13 ε23 ε33

U (2.2.9)

歪みの各成分と基板面方位の関係を理解するために，式 2.2.7及び式 2.2.8を用いて歪みの理論計算を行った．図 2.2.2にGaN基板上の In0.3Ga0.7Nにおける歪みテンソルの各成分の基板面方位依存性を示す．c面での歪み成分の値に注目すると，面内に圧縮歪みが導入されており，成長軸方向にはポアソン効果に伴った引張歪みが生じていることが確認できる．この構造では，c面の持つ対称性から面内歪み（εxxと εyy）は同じ大きさになっており，せん断歪み（εyz）は存在していない．非極性面構造においても，（X1, X2, X3）座標で表された歪み成分を見れば，面内垂直歪み（ε11と ε22）と成長方向に対する垂直歪み（ε33）の大小関係は c面構造の場合と殆ど変わっていないことが分かる． (X, Y, Z)

*5付録 Bで示すように，これらはX3 軸方向の応力テンソルと結晶面内におけるせん断みの応力テンソルが無いことを仮定して求められる．


0 15 30 45 60 75 90-0.04

-0.03

-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02

0.03

0.04ln0.3Ga0.7N on GaN

e12

e33

e22

e11

e23

Stra

in c

ompo

nent

sin

(X1,X

2,X3)

coo

rdin

ate

syst

em

Substrate orientation (deg)0 15 30 45 60 75 90

-0.04

-0.03

-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02

0.03


eyz

ezz

exy

eyyStra

in c

ompo

nent

sin

(X, Y

, Z) c

oord

inat

e sy

stem


exx

図 2.2.2. In0.3Ga0.7N /GaNにおける歪みテンソルの成分．

座標で示される歪み成分（εyy，εzz，εyz）は面方位の変化に伴いとても複雑に変化しているように見えるが，これは（X1, X2, X3）座標で示される歪みの関係性が保たれるように変化した結果である．非極性面構造において，面内歪み異方性（ε11 = ε22）や，せん断歪み（ε23）が現れていることが，この構造における大きな特徴である．

自発分極とピエゾ分極

InGaN /GaN量子井戸のヘテロ界面では自発分極やピエゾ分極が不連続なために固定電荷が形成され，これによりMV/cmオーダーの電界が活性層内部に導入される．非極性面構造のX3方向に誘起される内部電界EW

3 は，文献 [31]の結論より次のように与えられる．

EW3 =

P SP, B3 − P SP,W

3 − PPZ,W3

ϵ0ϵP(2.2.10)

ここで，ϵ0は真空の誘電率，ϵPは比誘電率である．P SP, B3 及び P SP,W

3 はバリア層と井戸層における自発分極のX3成分，PPZ,W

3 は井戸層におけるピエゾ分極のX3成分であり，これらは次のように求められる．

PSP, B(W)3 = P

SP, B(W)z cos θ

PPZ,W3 = e15εyz sin θ + {e31(εxx + εyy) + e33εzz} cos θ

(2.2.11)

ただし，e15, e31, e33とPSP, B(W)z はそれぞれ，活性層材料の圧電定数テンソルと c軸方向

に対する自発分極である．これらの式を用いて In0.3Ga0.7N量子井戸における内部電界を計算した結果を図 2.2.3に


0 15 30 45 60 75 90-15

-12

-9

-6

-3

0

3

6

Ele

ctric

field

(M

V/c

m)


P3SP, W/ere0

P3SP, B/ere0

P3PZ/ere0

E3W

(a) In0.3Ga0.7N on GaN

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0-15

-12

-9

-6

-3

0

3

6(b) InxGa(1-x)N on GaN

75 deg58 deg

90 deg

40 deg

Ele

ctric

field

(M

V/c

m)

In composition (x)

0 deg

図 2.2.3. (a)In0.3Ga0.7N /GaN 量子井戸における内部電界の基板面方位依存性と(b)InGaN /GaN量子井戸における内部電界の In組成依存性．各分極は内部電界と比較するために誘電率で除している．

示す．内部電界EW3 は式中に

(P SP, B3 − P SP,W

3

)/ϵ0ϵ

Pという成分を含んでいる．これはバリア層と井戸層の自発分極の不連続さが寄与する電界の大きさを意味しているのだが，図2.2.3より In0.3Ga0.7N /GaN量子井戸の場合ではこれらは殆ど同じであり，自発分極の影響が極めて小さいことが分かる *6．一方，ピエゾ分極の寄与分（即ち，GaNバリア層とInGaN井戸層界面でのピエゾ分極の不連続さ）について考えると，GaN基板にコヒーレントな InGaN量子井戸では，GaNバリア層には歪みが生じないためバリア層のピエゾ分極は 0である．したがって，ヘテロ層界面におけるピエゾ分極の不連続さは，InGaN井戸層におけるピエゾ分極そのものとなる．井戸層におけるピエゾ分極 PPZ,W

3 は式 2.2.11を見て分かるように，第 1項にせん断歪み (εyz)と sin θの積を，第 2項に垂直歪み（εxx + εyy，εzz）と cos θの積を含んでいる．PPZ,W

3 は 2つの項の和によりが決定されるが，第 2項はcos θの依存性で θの増加に伴い減少し，c面から 90 (deg)傾いた無極性面では 0になる．無極性面ではせん断歪み (εyz)が 0になるため第 1項も消え，この構造ではピエゾ電界が完全に消失する．図 2.2.3(b)には様々な基板面方位の InGaN /GaN量子井戸における内部電界の In組成依存性を計算した結果を示している．c面上では内部電界は極めて大きく，例えば，黄色波長で発光するデバイスを作製しようとした場合 4 ∼ 5 MV/cmもの内部電界が導入されることになる．一方，非極性面構造では内部電界を大幅に低減できており，この構造の利用がQCSEの低減に対して極めて有効な方法であることが確認できる．

*6付録 Cで示すように AlGaN量子井戸では自発分極の効果が顕著に現れる．

26 2.3材料定数の実験的決定

2.3 材料定数の実験的決定

2.3.1 InNにおける材料定数の不確かさの問題

前節では，k ·p摂動法を用いて分散関係を計算する方法を説明した．ここでは，k ·p摂動計算の必要とする材料定数に関する問題を述べる．k · p摂動ハミルトニアンには，価電子帯Aパラメータ，変形ポテンシャル，スピン軌道相互作用及び結晶場分裂エネルギーの 3種類の材料定数が存在するが，ここでは変形ポテンシャルを例に取り，この問題の概要を説明する．変形ポテンシャルは歪みによるバンドエネルギーのシフト量を決めるパラメータである．ウルツ鉱構造における正孔ハミルトニアンのうち，変形ポテンシャルを含む項を抜き出すと次のようになる *7.

Hstrain = D1εzz +D2(εxx + εyy) +D3J2z εzz +D4J

2z (εxx + εyy)︸︷︷︸

c−plane/Nonpolar/Semipolar

−2D5(εxx − εyy)(J2+ + J2

−)︸︷︷︸Nonpolar/Semipolar

− 2iD6εyz{[Jz, J+] + [Jz, J−]}︸︷︷︸Semipolar

(2.3.1)

式 2.3.1を見て分かる通り，ウルツ鉱構造では 6つの独立な変形ポテンシャル（D1 ∼ D6)

があるが，E − k分散関係の計算の際に必要となるパラメータ数は基板面方位により異なる．c面 InGaN量子井戸構造においては，c面GaN基板に六回対称性があるため εxx = εyy，εzy = 0となり，式 2.3.1の 5項目と 6項目は 0となる．したがって，D1 ∼ D4の 4つが分かればよい．これに対し，半極性面構造では，量子井戸面内での異方性格子歪み (εxx = εyy)

が導入されることや，せん断歪み (εzy)が 0でなくなるために，D1 ∼ D4に加えてD5やD6も必要となる *8．式 2.3.1の第 1項と第 2項を見ると，これらの項には演算子が含まれていないことが分かる．これは第 1項と第 2項が 3本の価電子帯に等しく作用することを意味している．残りの 3項∼6項には演算子が含まれているため，これらの項は特定のバンドのエネルギー位置を独立に変化させるように働く．このことから，D1とD2は価電子帯のエネルギーの原点を，D3 ∼ D6は価電子帯の相対的位置関係を決めるパラメータだと言える．さて，仮想結晶近似の下で InGaNのバンド構造を計算するためには，InN

とGaNのそれぞれの変形ポテンシャルを知る必要がある．GaNの変形ポテンシャルについては，近年，Ishii等によって正確な値が決定されている．Ishii等は極低温下における

*7InGaN量子井戸において恒等的に 0である歪みテンソル成分を消去して簡略化している．*8ただし，非極性面の中でも c面に垂直な無極性面上の InGaN量子井戸では，せん断歪み (εzy)が 0になるためD6 は必要にならない．


　表 2.3.1. これまでに報告された変形ポテンシャルの文献値（単位は eV）．

Deformation potential D1 D2 D3 D4 D5 D6

2003 Vurgaftman et al． [54] Cal． -3.7 4.5 8.2 -4.1 -4.0 -5.5

2007 Vurgaftman et al． [55] Cal． -3.6 1.7 5.2 -2.7 -2.6 -4.3

2008 Ueda et al． [56] Exp． - - -0.1 -0.05 -3.5 -8.8

2009 Gil et al． [57] Exp． -3.04 -5.61 5.06 -2.53 - -

2011 Tamaki et al． [58] Exp． - - 2.4 -6.3 -1.2 (-9.8)

2011 Scheibenzuber et al．[39] Cal./Exp． -3.04 -5.61 5.06 -2.53 -3.5 -7.1

2014 Yan et al． [59] Cal． −3.64 4.58 2.68 -1.78 -2.07 -3.02

GaN試料に一軸性応力が導入される装置を作製し，その状況下で得られる励起子信号を，励起子有効ハミルトニアンに基づいて解析することで材料定数の正確な決定に成功している [50]．この変形ポテンシャルを利用した理論計算結果は，種々の実験結果を矛盾なく説明できている [53]．一方，InNについては変形ポテンシャルの文献値が多数報告されているものの，それらのばらつきは大きく，統一見解が得られているとは言いがたい状況にある．表 2.3.1に InNに関する変形ポテンシャルの文献値をまとめた結果を示す *9．多くの研究者が現在最もよく使用している変形ポテンシャルの文献値はVurgaftman等が報告しているものである [55]．この文献には，様々な半導体の材料定数がまとめられているのだが，GaNの変形ポテンシャルについては，幾つかの文献値を平均した値に過ぎず，また，InNの変形ポテンシャルに至ってはGaNと同じパラメータが記載されており，実験的信頼性が極めて低いものとなっている．また，その他の文献値についても，純粋な理論計算や，自身の研究グループで得られた実験結果のみを説明できるように決定されたものであり，「他の研究グループが測定した実験結果や，過去に報告された実験結果をすべて矛盾無く説明可能なもの」であるかは定かでない．InNの材料定数の決定が難しい最大の理由は高品質な InNの単結晶の作製が未だに困難なためである．それ故に，Ishii等のように試料に直接歪みを導入して励起子信号を観測するようなことは現状では不可能である．InGaN混晶の実験結果を解析して，InNの変形ポテンシャルを決定する手法もあるが，この場合はGaNのパラメータを外挿することになる．しかしながら，GaNの正確な材料定数が決定されたのは近年であり，このような手法が可能になったのは比較的最近であることを言及しておく．価電子帯構造の計算において材料定数の正確さがどれ程重要であるかを述べるため，具体的な計算例を示す．図 2.3.1は同一の InGaN量子井戸構造における価電子帯の分散関係

*9文献 [39]では文献 [56]と [57]の文献値を組み合わせたパラメータを理論計算に使用している．


-2 -1 0 1 2-0.100

-0.075

-0.050

-0.025

0.000

|X2>

Ene

rgy

(eV

)

Wavenumber (nm^-1)

|X1>

(a) A : Rinke2008, D : Vurgaftman2003

-2 -1 0 1 2-0.100

-0.075

-0.050

-0.025

0.000

|X1>

|X2>

Ene

rgy

(eV

)

Wavenumber (nm^-1)

(b) A : Rinke2008, D : Tamaki2011

図 2.3.1. 非極性 InGaN量子井戸における価電子帯構造の計算結果例．AパラメータにRinke（文献 [60]），変形ポテンシャルに (a)Vurgaftman（文献 [55]），(b)Tamaki（文献 [58]）の値を使用して計算した結果．

2.35 2.40 2.45 2.50-250

0

250

500

750

E//X1

E//X2

Opt

ical

gai

n (c

m^-

1)

Energy (eV)2.35 2.40 2.45 2.50

-250

0

250

500

750

E//X1

E//X2

Opt

ical

gai

n (c

m^-

1)

Energy (eV)

図 2.3.2. 非極性 InGaN量子井戸における光学利得の計算結果例 AパラメータにRinke（文献 [60]），変形ポテンシャルに (a)Vurgaftman（文献 [55]），(b)Tamaki（文献 [58]）の値を使用して計算した結果．

を，それぞれ文献 [55]と文献 [58]の変形ポテンシャルの値を用いて計算した結果である．計算結果が材料定数に鈍感であれば，文献値によらず類似した結果が得られるはずだが，図 2.3.1のように両者の結果は全く異なっている．図 2.3.1を見ると，(a)では Γ点においてAバンドの波動関数が |X1⟩の成分を持つのに対し，(b)では逆に |X2⟩の成分を有していることが分かる．光学偏光特性は実質的に価電子帯Aバンドの波動関数に支配されているため，図 2.3.1(a)と (b)の価電子帯構造の下で光学利得を計算した結果もまた，それらは全く異なる結果になる．図 2.3.2は図 2.3.1の価電子帯に対応する光学利得の計算結果であるが，(a)の結果ではE �X1が，(b)の結果ではE �X2の利得が大きくなっている．


A-band

CB

B-band

C-band

VB

E// X1

'E

E// X2

E//X2

E//X1

E'

E'!0(b)

E'

E//X2

E'�0(a)

C

A

B

C

A

B

E//X1

図 2.3.3. 本研究における∆E の定義．∆E は |X1⟩のキャラクターを持つバンドと|X2⟩のキャラクターを持つバンドのエネルギー差として定義されている．(a)∆Eが正の場合と，(b)∆Eが負の場合のバンド模式図．

2.7 2.8 2.9 3.0 3.1 3.20.00

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06

E//X2

DE

PL int

eins

ity

Energy (ev)

E//X1

図 2.3.4. 無極性 InGaN量子井戸の典型的な偏光PLスペクトルの実験結果．実験の詳細は 2.5節参照．

これらの結果より，材料定数の正確な決定が価電子帯構造の理解や光学利得の現実的な予測においていかに重要であるかが理解できる．

2.3.2 k · p摂動に基づいた材料定数の実験的決定方法

本節では，前述の材料定数の問題の解決に向け，価電子帯分裂エネルギー（∆E）の実測値を解析して材料定数を決定する手法を提案する．図 2.3.3に示すように，∆Eを |X1⟩


バンドと |X2⟩バンドの Γにおけるエネルギー差と定義すれば，この値は光学偏光特性の指標となる．∆Eの値が正となる場合は，|X1⟩バンドが最上端に位置することを表し．逆に負となる場合は，|X2⟩バンドが最上端に位置することを表す．通常，∆Eは偏光PL（又は EL）測定の結果から見積もられる．偏光 PL測定では，光学偏光素子（特定の偏光成分の光を透過させる光学素子）を用いることで，E �X1とE �X2偏光の発光スペクトルを測定できる．図 2.3.4は典型的な無極性 InGaN量子井戸における偏光PL測定の実験結果を示している．図 2.3.4に示すように，Aバンド由来の発光ピーク（ここではE �X1）は通常Bバンドのそれ（ここではE �X2）よりも低エネルギーに現れ，かつ発光強度が大きくなる．このような結果において，PLスペクトルのピークエネルギーを伝導帯と価電子帯のエネルギー差と見なせば，2つの発光ピークのエネルギー差より∆Eが求められる *10．∆Eは k · p摂動計算においてスピン軌道相互作用エネルギー，結晶場分裂エネルギー，内部電界を無視し，バリア層のポテンシャルエネルギーを無限大と近似すれば次式で表現される [37]*11．

∆E =(3D4 +D5)

2(εxx − εzz) sin

2 θ︸︷︷︸面内歪み異方性

− ϵ�(1 +

2c12c11

)(D4 −D5) sin

2 θ︸︷︷︸[{1− D3 + 2D4

(D4 −D5)(1 +2c12c11

)

}−{7− D3 + 2D4 − 2(

√2D6 + 2D4 − 4D5)

D4 −D5

}cos2 θ

]︸︷︷︸

変形ポテンシャルの異方性

+(πL

)2(A4 − A5) sin

2 θ

[1−

(7− A3 + 2A4 − 2(

√2A6 + 2A4 − 4A5)

A4 − A5

)cos2 θ

]︸︷︷︸

量子閉じ込め効果（価電子帯 Aパラメータの異方性）(2.3.2)

上式より，∆Eは材料定数（価電子帯Aパラメータ，変形ポテンシャル）と量子井戸の構造的パラメータ（井戸幅L，基板面方位 θ，歪み ε）で決まっていることが分かる．式 2.3.2

における第 1項は量子井戸面内における歪みの異方性を，第 2項は変形ポテンシャルの異方性を，第 3項は量子閉じ込め効果を表しており，非極性面構造における光学偏光特性を見通しよく表現できている．∆Eは井戸幅 L，基板面方位 θ，歪み εに依存するので，この依存性を利用して材料定数を決定できる．本研究では材料定数の決定に向け，具体的に次のよう方法を提案する．変形ポテンシャ

*10スペクトルの形状が悪い場合には，重心エネルギーの差を∆E とする場合もある．*11Γ点における 6× 6の k · pハミルトニアン行列を解析的に対角化することで求められる．


ルを決定するためには，量子閉じ込め効果に依存しない状況が望ましく，そのような状況は井戸幅が厚い試料を用いることで実現できる（井戸幅が十分厚い状態では，式 2.3.2

の第 3項が無視できる）．式 2.3.2より，井戸幅の効果が現れない状況での∆Eは基板面方位と歪みに依存することが分かるので，これらの因子が系統的に異なる試料の∆Eの実測値に計算結果が一致するように変形ポテンシャルを決めれば良い．一方，価電子帯A

パラメータの決定においては，先の手順で決定した変形ポテンシャルを実験結果の解析に用いる．式 2.3.2の第 3項より，価電子帯Aパラメータの効果は井戸幅に依存する．したがって，様々な基板面方位や歪みを持つ試料の∆Eの井戸幅依存性を測定し，それらの実験値に計算値が一致するように価電子帯Aパラメータを決定すれば良い．

2.3.3 価電子帯Aパラメータ

前節で述べた手順は材料定数を実験的に決定する理想的な方法であるが，∆Eの井戸幅依存性や，井戸幅が十分厚い試料から測定された∆Eはこれまで殆ど報告されておらず，先のアプローチを直接利用することは難しい．そこで材料定数決定に向けた何らかの指針を得るために，現在報告されている 2つの文献値（表 2.3.2参照）を取り上げ，量子閉じ込め効果が∆Eに与える影響を調べた．ここでは，暫定的に変形ポテンシャルにTamaki等の文献値を使用し，∆Eの量子井戸幅依存性を計算した．図 2.3.5に (a)Rinke等と (b)Vurgaftman等の価電子帯 Aパラメータを利用して，様々な量子井戸幅で∆Eの基板面方位依存性を計算した結果を示す．図2.3.5(a)では井戸幅の減少に伴い∆Eが増加しており，図 2.3.5(b)では∆Eが井戸幅に殆ど依存していない．これらの違いは，価電子帯Aパラメータの異方性が文献値により異なることを示している．しかしながら，どちらの文献値を用いた場合においても，量子閉じ込め効果が∆Eに与える影響は極めて小さいことが分かる．これらの計算結果の妥当

　表 2.3.2. これまでに報告された価電子帯Aパラメータの文献値（単位は ℏ2/2m0）．

Years Authors Parameters

GaN Method A1 A2 A3 A4 A5 A6

2007 Vurgaftman et al． [55] Cal． -6.56 -0.91 5.65 -2.83 -3.13 -4.86

2008 Rinke et al． [60] Cal． -5.95 -0.53 5.41 -2.51 -2.51 -3.20

InN Method A1 A2 A3 A4 A5 A6

2007 Vurgaftman et al． [55] Cal． -8.21 -0.68 7.57 -5.23 -5.11 -5.96

2008 Rinke et al． [60] Cal． -15.80 -0.50 15.25 -7.15 -7.06 -10.08

　


0 15 30 45 60 75 90-20

0

20

40

60

80 1nm 2nm 3nm 4nm

4nm

E (

meV

)


1nm

(a)Rinke

　

0 15 30 45 60 75 90-20

0

20

40

60

80 1nm 2nm 3nm 4nm

(b)Vurgaftman

E (

meV

)


図 2.3.5. In0.2Ga0.8N /GaNにおける∆E の基板面方位依存性．(a)Rinkeの価電子帯Aパラメータを使用した場合と (b)Vurgaftmanの価電子帯Aパラメータを使用した場合の結果．


0 1 2 3 4 5

-1.0

-0.5

0.0

0.5

1.0

B

Pola

riza

tion

degr

ee

Well width (nm)

In0.2Ga0.8N/GaN QW

A

図 2.3.6. 半極性 {1122} 面In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸における偏光度の井戸幅依存性．文献[56]の実験データを引用．

0 1 2 3 4 510

20

30

40

50

60{11-22}In0.2Ga0.8N/GaN

Vurgaftman

E (

meV

)

Well width (nm)

Rinke

図 2.3.7. 半極性 {1122} 面In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸における∆Eの井戸幅依存性．Rinke等とVurgaftman等の文献値を使用した場合の計算結果の比較．

性を調べるために，Ueda等の報告結果に着目する．Ueda等は井戸幅を系統的に変化させた {1122}面 In0.2Ga0.8N量子井戸試料に対して偏光 PL測定を実施し，∆Eに相関のある偏光度というパラメータを測定している（図 2.3.6参照）[56]*12．図 2.3.6の結果より，井戸幅 1 nmから 4 nmの範囲ではAバンドとBバンドの偏光度はほとんど変化していないことが分かる．これは量子閉じ込め効果の影響が極めて小さいことを示唆しており，先の計算を裏付ける結果である．光学偏光特性が井戸幅に依存しないことは，∆Eが式 2.3.2

における第 1項と第 2項により決まることを意味している．そしてこのような状況は，変形ポテンシャルの決定に都合のよいものだと言える．価電子帯Aパラメータの異方性が顕著な場合には，変形ポテンシャルの決定の際に正確な価電子帯Aパラメータを知っておく必要があるが，上記のような状況では，変形ポテンシャルを独立に決定できる可能性がある．変形ポテンシャルに関する議論は次節で行う．最後に，現在報告されている 2つの文献値の実験的信頼性を簡単に評価する．図 2.3.5

において半極性 {1122}面 [θ = 58 (deg)]に注目し，井戸幅依存性として再プロットした結果を図 2.3.7に示す．Vurgaftman等の文献値を使用した場合の結果では，∆Eは井戸幅に対する依存性が殆ど無いのに対し，Rinke等の文献値を使用した場合では，井戸幅の減少と共に∆Eが減少している．この構造の InGaN量子井戸では∆Eが井戸幅に依存しないことが実験的に明らかなため（図 2.3.6参照），Vurgaftman等の文献値の方が尤もらしいと言える．本来は，半極性 {1122}面 In0.2Ga0.8N/GaN量子井戸以外の構造で調べられた

*12偏光特性の井戸幅依存性を調べた研究は，これの他に Kushimoto等が行ったものもある [61]．


∆Eの井戸幅依存性の結果も解析して価電子帯Aパラメータを決定するべきであるが，現状ではそのような実験結果が存在しないため，本研究では暫定的にVurgaftman等の文献値が正しいものとして議論を進めることにする．

2.3.4 変形ポテンシャル

前節において，∆Eは変形ポテンシャルと歪みの異方性に依存していることが明らかになった．本節では，この依存性を利用して変形ポテンシャルを決定する．まず，∆Eの基板面方位と歪みに対する依存性の実験報告値を調べた．∆Eは偏光PL/EL

測定から求められた報告値が多数あり，これらを変形ポテンシャルの決定に利用できる．またこれとは別に，∆Eに相関のあるパラメータの 1つに偏光度と呼ばれるものがある．偏光度 ρは∆Eと同様に偏光 PL/EL測定より求められる値であり，E �X1とE �X2偏光の発光スペクトルの積分強度S1, S2を用いて ρ ≡ (S1−S2)/(S1+S2)で定義される．弱励起極限を仮定した場合では，ρと∆Eは

ρ =1− exp(−∆E

kBT)

1 + exp(−∆EkBT

), ∆E = −kBT · ln

(1− ρ

1 + ρ

)(2.3.3)

の関係があるため [62]，式 2.3.3を用いれば偏光度の報告値もまた変形ポテンシャルの決定に利用できる．これまでに報告された∆Eと，式 2.3.3により偏光度から換算された∆E

の結果を，基板面方位と In組成に対する依存性として図 2.3.8にまとめた [46, 56, 63, 64,

65, 66, 67, 68, 69]*13．図 2.3.8における (a)及び (b)はそれぞれ発光波長が ∼ 450 nmと∼ 520 nmの InGaN量子井戸における∆Eの基板面方位依存性を示している．また，(c)

及び (d)は半極性 {1122}面と無極性面の InGaN量子井戸における∆Eの In組成依存性を示している．∆Eに若干のばらつきが生じているものの基板面方位と In組成に依存する傾向が見える．例えば，(a)，(b)では基板面方位が高角になるにつれて∆Eが増加している．また，(d)においては∆Eが In組成に対して線形的な増加傾向を示している．(b)や(c)においては基板面方位や In組成により∆Eの符号が変わっていることも分かる．∆Eの理論計算値は図 2.3.8の実験値に一致しなければならない．そこで，まず，表 2.3.1

に示す様々な InNの変形ポテンシャルの文献値を用いて ∆E の計算を行った．ただし，GaNの変形ポテンシャルには Ishii等が報告している値を使用して計算を行った．図 2.3.8

に∆Eの基板面方位と In組成に対する依存性を計算した結果を重ねて示す．図 2.3.8(a)，(b)，(c)において，∆Eが不連続に変化する箇所が存在しているが，これはスピン軌道相互作用によるものであり，|X1⟩バンドと |X2⟩バンドが反交差するために生じている．∆E

が材料定数に極めて敏感なため，使用する文献値によって全く異なる結果が得られてい*13図 2.3.8の結果は，それぞれ井戸幅が異なる試料（L = 2 ∼ 4 nm）から求められた∆E の値であるが，前節の結論を踏まえると，これらは基板面方位や In組成に対して系統的な結果と見なすことができる．


(UCSB, Rohm, SEI, Kyoto, Ulm ) Tamaki Sche Vurgaftman1 Vurgaftman2 Ueda Yan

0 30 60 90

-30

0

30

60

90

120

E (m

eV)


450nm-InGaN-QWs

(a)

(UCSB, SEI, Kyoto) Tamaki Sche Vurgaftman1 Vurgaftman2 Ueda Yan

0 30 60 90

-30

0

30

60

90

120(b)

(meV

)


520nm-InGaN-QWs

(Kyoto, UCSB )

Tamaki Sche Vurgaftman1 Vurgaftman2 Ueda Yan

0.0 0.1 0.2 0.3

0

30

60

90

120

150(c)

E (m

eV)

In composition

(11-22)InGaN-QWs(Rensselaer, UCSB ,

Rohm)

0.0 0.1 0.2 0.30

20

40

60

80 Tamaki Sche Vurgaftman1 Vurgaftman2 Ueda Yan

(d)

E (m

eV)

In composition

nompolar-InGaN-QWs

図 2.3.8. (a)∼ 450 nmと (b)∼ 520 nmで発光する InGaN量子井戸における∆Eの基板面方位に対する依存性と，(c)半極性 {1122}面と (d)無極性面の InGaN量子井戸における∆Eの In組成に対する依存性 [46, 56, 63, 64, 65, 66, 67, 68, 69]．


る．現在多くの研究者が計算に利用しているVurgaftman等の文献値を使用した場合には図 2.3.8(a)，(b)において θ < 75 (deg)の範囲で実験結果を説明することができていない．(b)の実験結果を見ると，低角な基板面方位では∆Eの符号が負になることが予測されるが，そのような傾向を示すのはTamakiとUeda等の文献値を使用した場合に限られている．しかしながら，これらの文献値を用いた場合においても，(c)の結果では実験結果と計算結果が大きくずれており，どの文献値を用いても全実験結果を矛盾無く説明することはできていない．Tamaki等の文献値を用いた場合の計算結果は，(b)や (c)において∆Eが切り替わる条件がずれているが，その他の結果については，実験結果と計算結果がかなりよく一致している．そこで，Tamaki等の文献値を基にして正確な変形ポテンシャルの値の決定を試みた．まず，Tamaki等の文献値を用いた場合の計算結果が実験結果と一致しない原因を考察する．図 2.3.8(d)の無極性 InGaN量子井戸構造における∆Eの In組成依存性に注目すると，計算結果と実験結果は極めてよく一致している．この条件での∆Eは，式 2.3.2

において第 3項を無視し，θ = 90 (deg)を適用することで与えられ，

∆E =(3D4 +D5)

2(εxx − εzz)

− ϵ�(1 +

2c12c11

)(D4 −D5)

{1− D3 + 2D4

(D4 −D5)(1 +2c12c11

)

}(2.3.4)

となる．式 2.3.4より，無極性面構造での∆Eは変形ポテンシャルのうちD3，D4，D5に依存していることが分かる *14．式 2.3.2と式 2.3.4の比較から分かるように，半極性面では∆EはD6にも依存している．このことから，図 2.3.8(b)や (c)における実験結果と計算結果の不一致はD6のために生じていると考えることができる．実験値と理論計算値の乖離の大きい図 2.3.8(b)や (c)の実験結果を注意深く観察すると，(b)において∆Eの符号が反転する面方位が θ ⋍ 60 (deg)になれば，(c)における実験結果も同時にフィットできることが分かる．そこで，θ ⋍ 60 (deg)における∆Eの計算値が実験平均値に一致するようにD6を決定した．図 2.3.9は {1122}面 In0.3Ga0.7N /GaNにおける∆EのD6に対する依存性を示している．なお，計算においては，Tamaki等の報告する変形ポテンシャルの文献値のうちD6のみを変化させている．D6がTamaki等の文献値である−9.8 eVの場合には，∆Eは正の符号を取っているが，D6を負に大きくすることで値が減少し，−10.5 meVから−11 meVの間で符号が入れ替わっている．実験平均値である 17 meVにはD6を−12.3 eV

にした場合に一致する．このように決定したD6を用いて，再び先の 4つのグラフの実験結果と理論計算結果を比較した．図 2.3.10は先と同様の実験結果と，Tamaki等が報告する変形ポテンシャルの

*14無極性面構造での∆E の解析式にD6が無い理由は，この構造ではせん断歪み εzy が 0であることによる．


-13.0 -12.5 -12.0 -11.5 -11.0 -10.5 -10.0 -9.5 -9.0-30

-20

-10

0

10

20

30

D6=-12.3 eV

Experimental value

E (m

eV)

D6 (eV)

{11-22} In 0.3Ga0.7N/GaN

D6= -9.8 eV

図 2.3.9. {1122}面 In0.3Ga0.7N /GaNにおける∆EのD6に対する依存性．


うちD6を−12.3 eVとした場合の∆Eの計算結果を示している．図 2.3.8と比べると，(b)

や (c)など不一致の大きかった部分も，実験結果によく一致していることが分かる．本研究では，このように決定した材料定数を利用して光学利得やしきい値等の計算を行う．最後に，本研究で k · p摂動バンド計算に利用するパラメータを表 2.3.3に示す．弾性定数や圧電定数など，その他の材料定数については文献 [70]のものを用いて計算を行った．

表 2.3.3. 本研究で k · p摂動バンド計算に使用する材料定数一覧．

Authors Parameters

VB A parameter(ℏ2/2m0

)A1 A2 A3 A4 A5 A6

GaN Vurgaftman et al． [55] -6.56 -0.91 5.65 -2.83 -3.13 -4.86

InN Vurgaftman et al． [55] -8.21 -0.68 7.57 -5.23 -5.11 -5.96

Deformation potential (eV) D1 D2 D3 D4 D5 D6

GaN Ishii et al． [50]（[55]∗） −3.0(∗) 3.6(∗) 4.9 -5.0 -2.8 -3.1

InN Tamaki et al．[58]（[55]∗）& This work −3.0(∗) 3.6(∗) 2.4 -6.3 -1.2 -12.3

Spin & crystal field-splitting energy （meV） ∆1 ∆2 ∆3

GaN Ishii et al．[50] 12.3 5.2 5.9

InN Vurgaftman et al． [55] 40 1.7 1.7


(UCSB, Rohm, SEI, Kyoto, Ulm )

This work

0 30 60 90-20

0

20

40

60

80

100

E (m

eV)


450nm-InGaN-QWs

(a)

(UCSB, SEI, Kyoto)

This work

0 30 60 90-60

-40

-20

0

20

40

60

80

100

120(b)

(meV

)


520nm-InGaN-QWs

(Kyoto, UCSB )

This work

0.0 0.1 0.2 0.3-40

-20

0

20

40

60

80

100(c)

E (m

eV)

In composition

(11-22)InGaN-QWs(Rensselaer, UCSB , Rohm)

0.0 0.1 0.2 0.30

20

40

60

80

100

This work

(d)

E (m

eV)

In composition

nompolar-InGaN-QWs

図 2.3.10. (a)∼ 450 nmと (b)∼ 520 nmで発光する InGaN量子井戸における∆Eの基板面方位依存性と，(c)半極性 {1122}面と (d)無極性面の InGaN量子井戸における∆Eの In組成依存性の実測値と計算値 [46, 56, 63, 64, 65, 66, 67, 68, 69]．表 2.3.3のパラメータを使用して計算した結果を示している．

40 2.4電子状態と偏光特性の計算結果

-0.20

-0.15

-0.10

-0.05

0.00

-0.20

-0.15

-0.10

-0.05

0.00

-3 -2 -1 0 1 2 3-0.20

-0.15

-0.10

-0.05

0.00

-3 -2 -1 0 1 2 3-0.20

-0.15

-0.10

-0.05

0.00

Ene

rgy

(eV

)

=0 =30

=60

Ene

rgy

(eV

)

Wavelength (nm -1)

=90

Wavelength (nm -1)

図 2.4.1. 様々な基板面方位の In0.3Ga0.7N /GaN量子井戸における価電子帯構造．価電子帯最上端から 5本のバンドの分散関係を示している．なお，波数方向は正をX1

方向，負をX2方向としている．

2.4 電子状態と偏光特性の計算結果

2.4.1 価電子帯構造と状態密度

ここでは，前節で決定した材料定数を使用して価電子帯のE− k分散関係と状態密度を計算した．まず，図 2.4.1に様々な基板面方位の In0.3Ga0.7N /GaN量子井戸（L = 2 nm）におけるE − k分散関係の計算結果を示す．c面 [θ = 0 (deg)]の分散関係の結果では量子井戸面内における対称性から k1方向と k2方向の分散関係が等しいことが分かる．価電子帯上端に位置する 2つのバンド以外はエネルギー的に上端から離れて位置しているが，これは内部電界が大きいために，量子井戸内にバンドを閉じ込めることができていないことによる．θ = 30 (deg)では結晶の対称性が失われ，k1方向に沿った有効質量は軽く，k2方向に沿った有効質量は重い結果となった．θ = 60 (deg)では，半極性面構造であるのにも関わらず Γ点近傍における価電子帯Aバンドと Bバンドの分散関係が c面構造の結果に酷似している．これは，この構造における∆Eが小さく（前節，図 2.3.10参照），上端の 2つのバンドの波動関数が混成したためだと思われる．無極性面構造 [θ = 90 (deg)]で


0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

-50 0 50 100 150 2000.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

-50 0 50 100 150 2000.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

4.0

Den

sity

of st

ates

(10

15 /

eV/c

m-2

)

=0

Total

Total

Total

Total

=30

=60

Den

sity

of st

ates

(10

15 /

eV/c

m-2

)

Energy (meV)

=90

Energy (meV)

図 2.4.2. 図 2.4.1の価電子帯構造に対応する状態密度の計算結果．グラフにおける各色は図 2.4.1のサブバンドの色に対応している．

は，分散関係の対称性が大きく低下している．また，他の結果と比べると∆Eの値が大きく，有効質量が軽くなっていることが分かる．次に，図 2.4.1のE − k分散関係に対する状態密度を計算した結果を図 2.4.2に示す．c面 [θ = 0 (deg)]では価電子帯上端に位置するバンドの状態密度は 0.9 × 1015 eV−1cm−2程度であり，∼ 10 meV離れて位置するBバンドの状態密度は 0.1× 1015 eV−1cm−2程度と，Aバンドの状態密度に比べ小さくなっている．θ = 30 (deg)では，Aバンドの k1方向に沿った有効質量が軽くなることに由来して，c面の場合よりもAバンドの状態密度が減少していることが分かる．このような状況は反転分布の形成に有利であり，レーザ発振に都合の良い電子状態と言える．一方，同じ半極性面でも θ = 60 (deg)では，AバンドとBバンドが接近したことにより，c面の場合と同程度の状態密度になっている．無極性面構造[θ = 90 (deg)]の状態密度を見ると，価電子帯Aバンドの状態密度は 0.3× 1015 eV−1cm−2

程度と c面構造 [θ = 0 (deg)]の状態密度の半分以下になっている．この構造においては，Aバンドと異なる波動関数を持つバンドは∼ 80 meV離れて位置する 3本目のバンドである．無極性面構造では∆Eが大きく，光学特性が殆ど価電子帯Aバンドに支配されることになる．


2.4.2 偏光度

ここでは次式で定義される偏光度 ρΓを用いて非極性 InGaN量子井戸における偏光特性を簡単に調べた．

ρΓ =MΓ

X1−MΓ

X2

MΓX1

+MΓX2

(2.4.1)

ここで，MΓX1，MΓ

X2は Γにおける運動量行列要素である．運動量行列要素の計算方法は

第 3章 65頁で述べているので参照して頂きたい．なお，ρΓは Γ点の電子状態のみを考慮して求まる値であり，実験においては極低温，弱励起極限下で測定される偏光度 ρに相当する．ρΓは正の値を取るときはE �X1の，負の値を取る時はE �X2の偏光の光に対する遷移が支配的な状況を表す量である．図2.4.3と図2.4.4は様々な量子井戸幅の非極性 InGaN量子井戸におけるρΓを計算した結果である．図 2.4.3及び図2.4.4は，それぞれ InNの変形ポテンシャルに，本研究で決定した値と，現在よく利用されているVurgaftman等の文献値を用いて ρΓを計算した結果である．まず，全ての計算結果において，ρΓは量子井戸幅にほとんど依存していないことが分かる．図 2.4.3と図 2.4.4を俯瞰すると，In0.1Ga0.9N /GaNの結果は両者で似た結果が得られているが，In組成の増加に伴い両者の違いが顕著になることが分かる．In0.3Ga0.7N /GaN

に着目すれば，図 2.4.3（本研究での推奨値を使用した結果）では θ > 60 (deg)で偏光度が負であるのに対し，図 2.4.4（Vurgaftman等の文献値を使用した結果）では正の値になっており，著しい違いが現れている．In組成に対する依存性の詳細を調べるために，In組成を 10% ∼ 50%の範囲で変化させた際の ρΓを計算した（図 2.4.5参照）．本研究で推奨する変形ポテンシャルを用いた場合，偏光度の符号は In組成が 20% ∼ 30%の間で正から負に変わり，In組成が 40%では，θ > 50 (deg)において ρΓが殆ど-1になっている．一方，Vurgaftman等の文献値を用いた場合では，In組成の増加に伴い偏光度が増加しており，In組成の変化に伴う偏光のスイッチは起こらない．序論で述べた通り，へき開面問題を解決するためには，E �X2偏光に対する光学遷移が支配的になる条件を知る必要があるが，そのような条件はVurgaftman等の文献値を用いても見出すことができず，本研究で決定した文献値を用いることで予測することが可能になる．最後に図 2.4.6及び図 2.4.7に，本研究で決定した変形ポテンシャルを用いて偏光度 ρΓ

と∆Eの基板面方位及び In組成に対する依存性をマッピングした結果を示す．緑色半導体レーザを想定した場合（In組成が 30%）では，θ ≃ 30 (deg)の基板面方位がへき開共振器ミラーの利用に適していることが分かる．また，黄色や橙色の半導体レーザを考えた場合は，θがさらに高角になっても，へき開面の利用に望ましい状況が実現できることが分かる．ただし，これらの結果はΓ点の電子状態のみを考慮して得られた結果である．素子構造をきちんと考える上ではより現実的に光学利得特性を計算する必要があるが，そ


0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Pola

riza

tion

degr

ee r

G


1nm 2nm 5nm 10nm

In0.1Ga0.9N/GaN QW

0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0In0.2Ga0.8N/GaN QW

Pola

riza

tion

degr

ee r

G


1nm 2nm 5nm 10nm

0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8


Pola

riza

tion

degr

ee r

G


1nm 2nm 5nm 10nm

図 2.4.3. 式 2.4.1より求めた (a)In0.1Ga0.9N /GaN量子井戸，(b)In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸，(c)In0.3Ga0.7N /GaN量子井戸における偏光度 ρΓ の基板面方位依存性．表 2.3.3の変形ポテンシャルを使用して計算した．

0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Pola

riza

tion

degr

ee r

G


1nm 2nm 5nm 10nm

In0.1Ga0.9N/GaN QW

0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8


Pola

riza

tion

degr

ee r

G


1nm 2nm 5nm 10nm

0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8


Pola

riza

tion

degr

ee r

G


1nm 2nm 5nm 10nm

図 2.4.4. 式 2.4.1より求めた (a)In0.1Ga0.9N /GaN量子井戸，(b)In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸，(c)In0.3Ga0.7N /GaN量子井戸における偏光度 ρΓ の基板面方位依存性．文献 [55]の変形ポテンシャルを使用して計算した．


0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Pola

riza

tion

degr

ee r

G


10% 20% 30% 40% 50%

(a)

0 15 30 45 60 75 90-1.0

-0.8

-0.6

-0.4

-0.2

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Pola

riza

tion

degr

ee r

G


10% 20% 30% 40% 50%

(b)

図 2.4.5. InNの変形ポテンシャルに (a)本研究で推奨する値と (b)Vurgaftman等の文献値 [55]を用いて偏光度 ρΓの基板面方位依存性を計算した結果．

のような種々の物理的効果を考慮した計算は第 3章で詳しく述べる．


10 20 30 40 50 60 70 80 900.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

E//X1

E//X2


In c

om

posi

tion

-0.02500

-0.01500

-0.005000

0.005000

0.01500

0.02500

E (meV)

図 2.4.6. InGaN /GaN量子井戸における∆Eの In組成と量子井戸幅依存性．

10 20 30 40 50 60 70 80 90

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

E//X1


In c

om

posi

tion

-1.000

-0.6000

-0.2000

0.2000

0.6000

1.000

Polarization degree

E//X2

図 2.4.7. InGaN /GaN量子井戸における偏光度 ρΓの In組成と量子井戸幅依存性．

46 2.5価電子帯分裂エネルギーの直接的測定に向けた検討

2.5 価電子帯分裂エネルギーの直接的測定に向けた検討

2.5.1 はじめに

非極性 InGaN量子井戸の価電子帯上端には 2つのバンドが存在しており，これらのバンド間エネルギー (∆E)は材料定数を決定する上で極めて重要なパラメータである．通常，∆Eは偏光PL（又はEL）測定と呼ばれる方法で評価される．この方法による∆Eの評価方法を以下に簡潔にまとめる．

1. 偏光素子を用いてE �X1とE �X2の自然放出光（即ち，伝導帯-価電子帯Aバンド間の遷移と，伝導帯-価電子帯Bバンド間の遷移に由来する発光）のスペクトルを測定する．

2. 発光スペクトルの中心波長を，伝導帯と価電子帯 A(B)バンドの間のエネルギーEA(EB)と見なし，これらの差を∆Eとする (∆E (PL) = EA − EB)．

偏光 PL測定は比較的簡便に実施できるが，以下に述べる問題を内包している．

• InGaNにおいては，混晶組成が試料面内で空間的不均一に分布する現象（In組成揺らぎと呼ばれる）がある．そのため，伝導帯と価電子帯のバンド端エネルギーは空間的に揺らいでおり，キャリアはこれに起因して形成される状態密度の裾に緩和した後に再結合する．したがって，PL(又はEL)ピークエネルギー (EA, EB)は本来のバンド間のエネルギー差を反映しておらず，直接的な測定であるとは言い難い．

• 価電子帯AバンドとBバンドが同じ度合いで揺らいでいる（AバンドとBバンドのバンド端エネルギーが空間的に平行に揺らいでいる）という物理的根拠は無く，A

バンドとBバンドの揺らぎの度合いが異なる場合では，∆Eを正確に求められない可能性がある．

∆E の殆ど全ての報告値は偏光 PL/EL測定により求められているが *15，より直接的に∆Eを評価する手法が明らかになれば，将来的にさらに正確に材料定数を決定することが可能となる．そこで本節では，∆Eを正確に評価する方法を理論的，実験的に検討する．

2.5.2 偏光PLE測定による価電子帯分裂エネルギーの評価

∆Eの評価には偏光PL測定の他に，光の吸収遷移過程を利用した偏光PLE測定（又は偏光吸収測定）が利用できる *16．∆Eが極めて小さい（価電子帯AバンドとBバンドが*15InGaN薄膜に対して吸収測定を実施して∆E を求めたという報告もある [58]．*16この方法を利用して評価された∆E は現状殆ど報告されていないことを言及しておく．


非常に接近した）場合を除けば，伝導帯-価電子帯Aバンドと伝導帯-価電子帯Bバンドの光学遷移は，それぞれE �X1(又はE �X2)とE �X2(又はE �X1)の偏光に対して許容である *17．したがって，励起光がE �X1（E �X2）に偏光した状態でPLE（又は吸収）測定を行うことは *18，伝導帯とA（B）バンド間でのキャリアの吸収過程を観測することに等しく，E �X1偏光とE �X2偏光のPLE（又は吸収）スペクトルの立ち上がりのエネルギー差を比較することで∆Eを直接的に評価できる．本研究では偏光PLE測定と *19，従来よく利用されてきた偏光PL測定を同一試料に対して実施し，これらの測定より求まる∆Eを比較した．なお，本論文では偏光PL測定と偏光 PLE測定より求まる∆Eのことを，それぞれ∆E (PL)と∆E (PLE)と表記する．

実験試料

はじめに，実験試料について述べる．実験で使用した試料はm面の自立GaN基板上に有機金属気相成長法で作製された InGaN多重量子井戸である（InGaN4 nm /GaN18 nm

の 3QW）．この構造ではピエゾ分極と自発分極が完全に消失し，また，せん断歪みも現れないため，物理を比較的単純に考えることができる．k · p摂動理論より伝導帯と価電子帯Aバンドの間の光学遷移はE �aの，伝導帯と価電子帯Bバンド間の遷移についてはE � cの偏光の光に対して許容されることが分かっているので，本研究ではE � aとE � cに偏光した光に対する吸収と発光を測定した．

実験系

次に，実験系について述べる．まず，偏光 PL測定について説明する．図 2.5.1に偏光PL測定の実験系の図を示す．励起光にはHe−Cdレーザ（波長 325 nm，CW）を使用した．励起光は対物レンズ (×10)によりサンプルに集光された．励起光スポットサイズはおよそ10 µm×10 µmであり，励起光強度密度は∼ 102 W/cm2であった．PLは同一の対物レンズでコリメートされ，ハーフミラーにより分光器の方向に反射された．ハーフミラーで反射されたPLは偏光板を通過後，レンズにより焦点距離320 mmの分光器（波長分解能 0.06 nm）に集光された．分光された光は光電子増倍管により検出され，電流増幅アンプにより電圧信号に変換された後にロックインアンプで測定された．実験で使用しているハーフミラーの反射率や回折格子の回折効率は偏光に依存しているため，異なる偏光の PLは異なるシステムで測定されることになる．E � aとE � c偏

*17∆E が極めて小さい場合では Aバンドと Bバンドの波動関数がミキシングするため，このような偏光選択則が厳密には成立しなくなる．*18励起したキャリア数と発光したキャリア数が比例することを仮定すれば，PLEスペクトルと吸収スペクトルは同等のものと見なせる．*19量子井戸のように層が薄い試料では吸収測定が困難である．


　

He Cdê�´

þ-

A¢

��

ëÁ¢ñ

ñÕ

Ax�ñ

ñÕ PC

êñ¸

Ýç�

Ýç�

Ýç�

Ýç�

Í�Ó

Ýç�

2ü

êñ¸

CCD

³ñÕé

"Z

PC¿åÁÏ�

図 2.5.1. 偏光 PL測定の実験系．

光の PLスペクトルの強度をそれぞれ I⊥PLmesと I∥PLmesとすれば，測定系のシステムの関

数 η⊥と η∥を用いて

I⊥PLmes(λ) =I⊥PL(λ) · η⊥(λ)

I∥PLmes(λ) =I

∥PL(λ) · η

∥(λ)

と表すことができる．ここで I⊥(∥)PL は真の PL強度である．システムの違いを考慮して

I⊥PLmesと I∥PLmesを比較するためには，システム関数の比 ρsys(λ) = η⊥(λ)/η∥(λ)を知る必

要がある．本研究では光学的異方性を持たない蛍光体試料に対して同様の測定を行い，それらの強度が同じになるように ρsysを定めた．ρsysを用いればシステム関数の違いを考慮した PL強度 I

′⊥(∥)PL は

I ′⊥PL(λ) = I⊥PLmes(λ) = I⊥PL(λ) · η⊥(λ)

I′∥PL(λ) = I

∥PLmes(λ)ρsys(λ) = I

∥PL(λ) · η

⊥(λ)

である．I ′⊥PL(λ)及び I′∥PL(λ)にはシステムの波長に対する感度 η⊥(λ)が含まれているが，

∆Eの評価の際の測定波長範囲が 20 nm程度と，システムの分光感度特性に比べて十分狭いため一定のものとして扱った．次に偏光 PLE測定について説明する．図 2.5.2 に偏光 PLEの実験系を示す．励起光は

Xeランプの光を分光した単色光である．励起光はミラーとレンズを通して試料にガイドされ，偏光板を通過した後にサンプル表面に垂直に入射された．励起光の反射光及び散乱光が分光器に入ることを防ぐために，PLを集光するレンズはサンプルの表面に垂直に近


XeçñÕþ-

þ-

A¢

��

ëÁ¢ñ

ñÕ

Ax�ñ

ñÕ

¿åÁÏ�

êñ¸

Ýç�

êñ¸

"Z

³ñÕé êñ¸ êñ¸

PC

図 2.5.2. 偏光 PLE測定の実験系．

い角度で配置した．PLは偏光PL測定の場合と同様に，焦点距離 320 mmの分光器で分光され，光電子増倍管で検出した後に電流増幅アンプで電圧に変換され，ロックインアンプで測定された．PL分光用の分光器の設定波長は，可能な限り長波長側までスペクトルを測定するために 433 nmに設定した．偏光PLE測定においては励起光（Xeランプ光）の強度の波長と偏光に対する依存性を考慮する必要がある．本研究では偏光PLEスペクトルI⊥PLEmes(λ)，I

∥PLEmes(λ)を測定した後に，実験試料をフォトダイオードに置き換え，各偏

光の励起光の強度スペクトル I⊥Xe(λ)，I∥Xe(λ)を測定した．そして，PL強度が励起光強度

に対して線形であることを仮定してPLEスペクトル I⊥(∥)PLEmes(λ)をランプ光のスペクトル

I⊥(∥)Xe (λ)で除することで真の PLEスペクト I

⊥(∥)PLE を求めた [I⊥PLE(λ) = I⊥PLEmes(λ)/I

⊥Xe(λ)，

I∥PLE(λ) = I

∥PLEmes(λ)/I

∥Xe(λ)]．

実験結果

図 2.5.3は室温で同一m面 InGaN量子井戸試料に対して偏光 PL測定と偏光 PLE測定を行った結果である．PL測定の結果に注目するとE � a偏光の発光ピークはE � c偏光の発光ピークより低エネルギー側に現れ，また発光強度が大きいことが分かる．E � a偏光の発光スペクトルにおけるピークエネルギーは 2.943 eV，E � cの発光スペクトルにおけるピークエネルギーは 2.985 eVであり，∆E (PL)は 42 meVと見積もられた．図 2.5.4にこれまでに報告された無極性 InGaN量子井戸における∆E (PL)の値 [32, 46, 64, 68]と本研究で得られた値を示す．図 2.5.4より，従来報告値の傾向によく一致した典型的な実験結果が得られていることが分かる．偏光PLE測定の結果に注目すると，PLEスペクトルは∼ 2.95 eVから∼ 3.04 eVにかけ


2.7 2.8 2.9 3.0 3.1 3.2 3.3

=22 meV

=42 meV

E a

E cE c

PL int

ensi

ty (ar

b. u

nits

)

Energy (eV)

E a

PLE

PL

図 2.5.3. 偏光 PL測定と偏光 PLE測定の実験結果．

350 400 450 500 5500

30

60

90

This work (PLE)

E(PL

) (m

eV)

PL peak wavelength (nm)

InGaN-QWs on m-GaN(reported from Renselar UCSB Rohm)

This work (PL)

図 2.5.4. 無極性 InGaN量子井戸における∆Eの報告値 [32, 46, 64, 68]と本研究において測定された値の比較．∆EとPLピーク波長の関係をまとめた結果を示している．

て立ち上がり，それ以上のエネルギーでは僅かな増加傾向を示している．立ち上がり後の（∼ 3.04 eVより高エネルギー側での）PL強度が 2つの偏光でほとんど変わらないことから，価電子帯上端でのAバンドとBバンドの有効質量が殆ど等しいことが分かる．2つのスペクトルが立ち上がるエネルギーの差分∆E (PLE)を見積もると22 meVであった．偏光PL測定と偏光PLE測定より求められる∆Eは∆E (PL) = 42meVと∆E (PLE) = 22 meV

と明らかに異なっている．


2.5.3 理論モデルの構築

2.5.3.1 はじめに

2.5節の冒頭で述べたように，偏光PL測定では In組成揺らぎの影響により∆E (PL)を直接的に評価できておらず，これが∆E (PL)と∆E (PLE)の不一致の原因である可能性が考えられる．そこで，本節では組成揺らぎの影響に着目して，前節で得られた実験結果を理論的に説明することを試みる．まず，In組成揺らぎを取り扱う理論モデルとして，擬フェルミ準位不定モデル [71, 72, 73]と擬フェルミ準位一定モデル [74]の 2つのモデルを紹介する *20．その後，擬フェルミ準位一定モデルを無極性 InGaN量子井戸に適用することで，∆E (PL)と∆E (PLE)の違いを説明可能なモデルを新たに構築する．なお，ここでは理論モデルの概要と偏光PL/PLスペクトルの計算方法の説明に留まり，計算結果の説明は次節に譲る．

2.5.3.2 In組成揺らぎの理論モデル

擬フェルミ準位不定モデル

擬フェルミ準位不定モデルは，ポテンシャルがキャリアの拡散長に比べて大きいスケールで揺らいでいる場合を想定した理論モデルである *21．キャリアの拡散長の範囲内に限定すれば，この領域内ではキャリアはフェルミ・ディラック分布に従って分布していると考えられる．しかし，キャリアの拡散長より遠くでポテンシャルが揺らいでいたとしても，キャリアはその揺らぎを感じることはできない．したがって，キャリアは図 2.5.5に示すように，場所場所で空間的に局在することになる．このような状況では，組成揺らぎの影響を考慮した光学遷移割合 γ′matは平均的な In組成での光学遷移割合 γavgmatとポテンシャル揺らぎの確率分布関数 P の畳み込み積分として以下のように表される．

γ′mat(Eph, Eg0, σg) =

ˆ ∞

−∞γavgmat(E

′, Eg0)P (Eph − E′, σg)dE′ (2.5.1)

ここで，Eg0は平均 In組成でのバンドギャップ，σgはバンドギャップ揺らぎの標準偏差である．バンドギャップ揺らぎの確率分布関数 P の具体的関数は明らかでないが，通常は正規分布関数が仮定される．

P (E, σg) =1√2πσg

exp

{(E − Eg0)

2

2σ2g

}(2.5.2)

*20これらの理論モデルの呼称は本論文の便宜上のものである．*21一般に InGaNにおけるキャリアの拡散長は数十 nm ∼ µm程度である．


擬フェルミ準位不定モデルの描像では，式 2.5.1から明らかなように光学半値幅が単純に揺らぎの分布 P でぼかされるだけであり，In組成揺らぎは本質的には光学的特性に影響を及ぼさない．

擬フェルミ準位一定モデル

続いてYamaguchi等によって提案された擬フェルミ準位一定モデルについて説明する．これは組成揺らぎの空間スケールがキャリアの拡散長と同程度（数 100 nm）の場合を想定したモデルである．図 2.5.6に示すように揺らぎのスケールが比較的小さい場合は，キャリアは揺らいだポテンシャルの中で最も低いエネルギーからフェルミ分布に従って占有する．そのため，このような状況下では全空間における擬フェルミ準位は 1つのエネルギーに定まる．このモデルは擬フェルミ準位不定モデルと対極的な考え方のモデルだと言える．場所場所で In組成は異なっているが，ローカルな空間では In組成が均一であると考えれば，組成不均一性を考慮した状態密度はD

′

e (h)は，ステップ関数形の状態密度関数De (h)と組成揺らぎの確率分布関数 Pc (v)の畳み込み積分により表すことができる．

D′

e (h)(E) =

ˆ ∞

−∞De (h)(E

′)Pc (v)(E − E

′, σc (v))dE

′(2.5.3)

ここで，Pc (v)は伝導帯と価電子帯のポテンシャル揺らぎの確率密度関数である．ここでは，先と同様に正規分布に従うと考える．σc及び σvは伝導帯と価電子帯のポテンシャル揺らぎの度合いである．擬フェルミ準位一定モデルではキャリアは式 2.5.3で与えられる状態密度にフェルミ・ディラック分布にしたがって占有する．したがって，擬フェルミエネルギー F

′

c，F′

vを使えば，揺らぎを考慮した光学利得係数 γ′mat(E)は次のにように表現される．

γ′mat(Eph, σg, F′

c, F′

v) =

ˆ Eph

−∞γmat(Eph, Eg, F

′

c, F′

v)P (Eg, σg)dEg (2.5.4)

光子エネルギー以上のバンドギャップでは遷移が起こり得ないため積分上限はEphとなっている．

2.5.3.3 無極性 InGaN量子井戸への適用

本研究の対象とする実用化レベルの発光デバイスにおいては，試料面内にミクロン以上のオーダの空間スケールで In組成が分布していることは考えにくい．そこで，擬フェルミ準位一定モデルを無極性 InGaN量子井戸に対して適用することで，前節の実験結果


Position

Ene

rgy F¶c1

F¶v3

electron

hole

F¶c2

F¶c3

F¶v1F¶v2

図 2.5.5. フェルミ準位不定モデルの説明模式図

electron

hole

Position

Ene

rgy

F¶c

F¶v

図 2.5.6. フェルミ準位一定モデルの説明模式図


Rensselaer,

UCSB,

Rohm

0.0 0.1 0.2 0.30

20

40

60

80

100Nonpolar-InGaN-QWs

DE (

meV

)

In composition

図 2.5.7. 無極性 InGaN量子井戸における∆Eの In組成依存性 [32,46, 64, 68]．

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0-0.5

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

3.5

C

B

Ban

d po

sitions

(eV

)In composition

Conduction band Valence A band Valence B band

A

図 2.5.8. InGaN における伝導帯及び価電子帯のバンド端エネルギーの In組成依存性．簡単のためバンドギャップのボーイングを無視し，GaNにおける価電子帯Aバンドのエネルギーを基準にしている．

の説明を試みる *22．まず，理論モデルの概要について述べる．一般的に InGaNは In組成の増加に伴いエネルギーギャップが減少する．また，図 2.5.7に示すように無極性 InGaN量子井戸においては∆Eは In組成の増加に伴いほとんど線形に増加する．したがって，In組成の変化に伴う各バンドのエネルギー位置の変化はエネルギーギャップのボーイングを無視した場合，図 2.5.8のようになる．この図 2.5.8は「各バンドのポテンシャル揺らぎの度合いの比率」を表わしている．なぜなら，ポテンシャル揺らぎの大きさは「バンドのエネルギーの変化/ In組成の変化」に比例するはずであり，図 2.5.8における各直線の傾きの比は，各バンドのポテンシャル揺らぎの比そのものである．図 2.5.8を見て分かる通り，同じ In組成であっても，「エネルギーの変化/ In組成の変化（=直線の傾き）」が大きなバンドほど，揺らぎの度合いが大きいことになり，無極性 InGaN量子井戸においては価電子帯Aバンドのポテンシャル揺らぎの度合いは，Bバンドのそれよりも大きいことになる．Aバンドと Bバンドのポテンシャル揺らぎの度合いの違いが発光特性に与える影響を

*222つの組成揺らぎの理論モデルは想定する揺らぎの空間スケールに応じて使い分ける必要があるが，多くの研究では In組成揺らぎの空間スケールなど細かな部分まで考慮されていない．殆どの研究では，擬フェルミ準位不定モデルに沿った計算を行い単純にスペクトルに揺らぎ幅を付けるだけで組成揺らぎの効果を考慮したことにしている．


EgB

DE (PL) > DE

Den

sity

of s

tate

s (a

rb. u

nits

) sA> sb

(b)(a)sA= sb

DE (PL)=DE

Energy (eV)

EgA EgBEgA

図 2.5.9. キャリア分布のエネルギー依存性．(a)価電子帯Aバンドと Bバンドのエネルギー揺らぎの度合いが同じ場合と，(b)価電子帯 Aバンドのエネルギー揺らぎの度合いが Bバンドのそれより大きい場合の計算結果．

考察する．図 2.5.9はAバンドとBバンドの状態密度にフェルミ分布に従ってキャリアを詰めた結果である．(a)と (b)はそれぞれはAバンドとBバンドの揺らぎの度合いが同じ場合と異なる場合に対応しており，計算においては真の∆Eを同じ値に設定している．ここでは簡単のために，Aバンドと Bバンドの状態密度におけるキャリア分布のピークエネルギー差を∆E (PL)と考える *23．(a)に示すように揺らぎの度合いが同じ場合では，2

つのバンドの状態密度のエネルギー差（これが∆E (PLE)に相当する）はエネルギーによらず一定であり，この値は真の∆Eと一致している．また，∆E (PLE)と∆E (PL)が一致していることから∆E = ∆E (PLE) = ∆E (PL)であることが分かる．これに対し，(b)のようにAバンドの揺らぎの度合いがBバンドのそれより大きい場合では，Aバンドの状態密度は Bバンドの状態密度よりも長く裾を引き，∆E (PL)が真の∆Eよりも大きくなる．状態密度のエネルギー差はエネルギーに依存し，裾部分で間隔が広がっている．しかしながら，状態密度が最大値の半分となるエネルギーでは，エネルギー差が真の∆Eと一致している．したがって，∆E = ∆E(PLE) = ∆E (PL)である．つまり，AバンドとB

バンドの揺らぎの度合いが異なる場合では，偏光PL測定から求まる∆E(PL)が誤りであり，偏光PLE測定でのみ真の∆Eを測定できる可能性がある．以上の考えを定量的に検証するために，組成揺らぎの影響に着目した比較的単純な理論モデルを構築して偏光 PL/PLEスペクトルを計算した．モデルの全系は伝導帯と価電子帯Aバンド及び価電子帯 Bバンドの計 3本のバンドから構成されており，Aバンドと

*23厳密にはこの仮定は伝導帯と価電子帯の有効質量とバンドオフセット比が同じ場合に成立する．


Bバンドは∆Eの間隔で離れて位置している．この∆Eは理論計算において任意に与えられ，計算から求まる∆E (PL)や∆E (PLE)の比較対象となる値である．k · p摂動に基づく理論解析より，無極性 InGaN量子井戸における価電子帯の 2つのバンドは，Γ点近傍での面内平均有効質量がほぼ同じであることが分かっているので [75]，AバンドとBバンドは同じ有効質量のパラボリックバンドとして扱った．In組成の空間的な揺らぎは正規分布関数に従うと仮定した．伝導帯，価電子帯Aバンド，価電子帯 Bバンド，バンドギャップのエネルギーの揺らぎの度合いは正規分布関数の標準偏差を用いて，それぞれσC，σA，σB，σG (= σC + σA)と表記する．伝導帯とAバンドのポテンシャル揺らぎの比率 (σC : σA)は，InNとGaNのバンドオフセット比により分けられるはずである．本モデルでは文献 [76]を参考に σC : σA = 7 : 3とした．Aバンドと Bバンドのポテンシャル揺らぎの比率 (σA : σB)は，∆Eの In組成依存性の実験結果（図 2.5.12）を説明できるように，σA : σB = 3 : 2とした．これら 4つのパラメータはバンドギャップのエネルギー揺らぎの度合い σGを決めれば σC = 0.7σG，σA = 0.3σG，σB = 0.2σGと一意的に決まる．したがって，理論計算において調整可能なパラメータは σGのみである．本モデルでは各バンドをパラボリックバンドと見なしているので，In組成揺らぎをにより裾を引いた状態密度はステップ関数と正規分布関数と畳み込み積分で与えられる．伝導帯と価電子帯の状態密度の具体的な関数De(h)は

De(E) =me

πℏ2

1 + erf

E√2σ2C

,Dh(E) =

mh

πℏ2

2 + erf

E√2σ2A

+ erf

E −∆E√2σ2B

,(2.5.5)

である．ここで，erf(E, σ)は誤差関数であり-1から 1までを取りうる．また，meとmhは電子と正孔の有効質量であり，本モデルではme = 0.2m0とmh = 0.54m0とした *24．この状態密度にフェルミ分布に従ってキャリアを詰め，擬フェルミ準位Fc及びFvを算出し，波数選択則の下でそれぞれの遷移割合を計算する．擬フェルミ準位が一定であることを仮定すれば，伝導帯と価電子帯Aバンドの再結合割合 γSPA (Eph)と吸収遷移割合 γABS

A (Eph)

は以下のように与えられる．

γSPA (Eph) =a0√

2π(σC + σA)2

ˆ Eph

−∞fC(Eph, Eg, Fe) ·fA(Eph, Eg, Fc) ·exp

[(Eg − Eg0)

2

2(σC + σA)2

]dEg

(2.5.6)

*24m面 GaNにおける電子と正孔の有効質量の値を用いている．


γABSA (Eph) =

b0√2π(σC + σA)2

ˆ Eph

−∞exp

[(Eg − Eg0)

2

2(σC + σA)2

]dEg (2.5.7)

ここで，a0及び b0は比例定数であり，それぞれアインシュタインのA係数とB係数に相当する値である．fC,Aは電子と正孔のフェルミ分布関数でありバンドギャップによらず擬フェルミ準位が一定となることを保つために以下のように表される．

fC,A(Eph, Eg, Fe, h) =

[1 + exp

(ξ(Eph, Eg, Fe, h)

kBT

)]−1

ξ(Eph, Eg, Fe, h) =

mh

me+mh

(Eph − Eg

)+ σC

σC+σA(Eg − Eg0)− Fc : fC

me

me+mh

(Eph − Eg

)+ σA

σC+σA(Eg − Eg0)− Fv : fA

(2.5.8)

ここで，Egはローカルなバンドギャップエネルギー，Eg0は平均のバンドギャップエネルギーである．伝導帯と価電子帯Bバンドの再結合割合 γSPB (Eph)，及び，伝導帯と価電子帯Bバンドの吸収遷移割合 γABS

B (Eph)は式 2.5.6，式 2.5.7，式 2.5.8において σA → σB，Eg0 → Eg0 +∆Eの置換を実行することで求まる．

2.5.4 理論モデルによる解析

偏光PLスペクトルの計算結果

本節では，In組成揺らぎが発光特性に及ぼす影響を議論する. 図 2.5.10に∆Eを 22 meV

に設定した場合の偏光 PLスペクトルの計算結果を示す．ここでは，価電子帯 Aバンドと Bバンドの揺らぎの度合いの違いが発光スペクトルに及ぼす影響を調べるために，本来は独立でない σAと σBの値を独立に変化させて計算を行った．図 2.5.10より，2つのバンドの揺らぎの度合いが異なる場合には∆E (PL)が正しい値にならないことが分かる．σA>σBの場合には，∆E (PL)が∆Eより大きな値に，σA<σBの場合には逆に小さな値になっている．∆E (PL)が∆Eと一致するのは揺らぎの度合いを σA=σBに設定した場合に限られており，前節の冒頭で予想した通りの結果となった．偏光PL測定より∆Eを正しく評価できる条件を調べる目的で，偏光PLスペクトルのキャリア密度依存性を計算した．図 2.5.11は，∆Eを 22 meVに設定し，σA=σBとした場合と σA : σB = 3 : 2とした場合（本理論モデルの条件）の∆E (PL)の計算結果である．どちらの条件でも十分弱励起では∆E (PL)はキャリア密度に依存せず一定であり，キャリア密度の増加に伴い∆E (PL)が徐々に減少しているが分かる．十分弱励起における∆E (PL)に注目すると，本理論モデルを考えた場合（σA>σB）では∆E (PL)が 42 meVと，真の∆Eと一致していない．ま


-0.75 -0.50 -0.25 0.00 0.25 0.50 0.750.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

-0.75 -0.50 -0.25 0.00 0.25 0.50 0.750.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

-0.75 -0.50 -0.25 0.00 0.25 0.50 0.750.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

E a

E c

PL in

tens

ity

(arb

. uni

ts)

Energy (eV)

A: B=10meV:30meV

(PL) 42meV

(a)

E a

E c

(b)

(PL) 22meV

A: B=20meV:20meV

Energy (eV)

E a

E c

(PL) 115meV

(c) A: B=30meV:10meV

Energy (eV)

図 2.5.10. 偏光 PLスペクトルの計算結果例．価電子帯 Aバンドと Bバンドのエネルギー揺らぎの度合いが (a)σA = 10 meV, σB = 30 meV，(b)σA = 20 meV, σB =20 meV，(c)σA = 30 meV, σB = 10 meVの場合の結果．真の∆Eは 22 meVに設定している．

　

109 1010 1011 1012 10130.00

0.01

0.02

0.03

0.04

A> B

A= B

E(PL

) (eV

)

Carrier density (cm -2)

図 2.5.11. ∆E (PL)のキャリア密度依存性の計算結果．価電子帯AバンドとBバンドのエネルギー揺らぎの度合いを (a)σA=σBと (b)σA : σB = 3 : 2とした場合の結果．真の∆Eは 22 meVに設定している．


た，σA=σBとした場合においても，弱励起極限では真の∆Eと一致するが，キャリア密度の増加に伴い∆Eが減少し，正しい値を示さないことが分かる．これらの結果の結論として，偏光 PLスペクトルから ∆E を正しく評価する条件は，

σA=σBかつ十分弱励起の場合ということが分かる．しかしながら、σA=σBという条件は少なくとも無極性 InGaN量子井戸においては成立しない可能性が高く，∆Eの正確な評価に偏光 PL測定が適していないことが分かる．

偏光PLEスペクトルの計算結果

次に，In組成揺らぎが吸収特性に及ぼす影響を調べる．図 2.5.12は∆Eを 22 meVに設定した場合の偏光 PLEスペクトルである．(a)に σAと σBの値を独立に変化させた場合の，(b)に σA : σB = 3 : 2とした場合の（本理論モデルの条件）PLEスペクトルの計算結果を示している．まず (a)の結果に注目する．σAと σBのバランスにより偏光PLEスペクトルの形状は大きく変わっている．σA>σBでは低エネルギーになるにつれて 2つのスペクトルのエネルギー間隔が広くなり，逆に σA < σBでは間隔が狭くなっている．しかしながら，PL強度が最大値の半分となる部分での 2つのスペクトルのエネルギー間隔は σA

と σBがどのような値であっても変わっておらず，この値は∆Eとして設定した 22 meV

になっている．次に (b)の結果に注目する．σGの変化に伴いスペクトルの裾引きの度合いが異なるが，先と同様に PL強度が最大値の半分となる部分に着目すると，σGによらず，それぞれのスペクトルは同じ点を通っていることが分かる．これらの結果より，PL

-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3

A=20meV, B=20meV

A=30meV, B=10meV

PL int

ensi

ty (ar

b. u

nits

)

Energy (eV)

A=10meV, B=30meV

(a)

-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3

G=50meV

G=30meV

G=70meV

PL int

ensi

ty (ar

b. u

nits

)

Energy (eV)

E=22meV

(b)

図 2.5.12. 偏光PLEスペクトルの計算結果例．(a)σAと σBの値を独立に変化させた場合の結果．(b)σA : σB = 3 : 2とし（本理論モデルの条件）様々な σGで計算した結果．どちらの結果も∆Eを 22 meVに設定している．

60 2.6まとめ

強度が最大値の半分となる部分での 2つのスペクトルのエネルギー差を利用することで，偏光 PLE測定より∆Eを正確に評価可能なことが分かる．

実験結果と理論計算の結果の比較

本理論モデルの妥当性を検証するために，偏光PL測定と偏光PLE測定の実験結果を理論計算により再現することを試みる．前節の結果を踏まえて偏光PLE測定の実験結果より求められる∆Eの値を真の値と考え∆Eを 22meVとし，さらに，計算結果の PL及びPLEスペクトルの形状が出来る限り実験結果に合うように σGの値を調整し σG = 53meV

という条件で計算を行った．図 2.5.13は偏光 PL/PLEスペクトルを理論計算により求めた結果である．調整可能なパラメータが σGの 1つしか無いのにも関わらず，理論計算の結果は実験結果をよく再現できていることが分かる．また，∆E (PLE)及び∆E (PL)はそれぞれ，22 meVと 42 meVであり，実験結果と一致している．さらに，計算で定めた真の∆Eの値に∆E (PLE)のみが一致していることも理論モデルの妥当性を示している．以上の結論として，これまで用いられてきた偏光PL測定は正確な∆Eの評価には適していないことが明らかになった．第 2章で示した∆Eの実験結果は，偏光PL測定により求められたものがほとんどであり，これが原因で実験結果にばらつきが生じている可能性も考えられる．また，これまで無極性 InGaN量子井戸に限定して議論してきたが，半極性面構造においても σAと σBの度合いが異なる状況は十分に考えられる．したがって，非極性 InGaN量子井戸構造における価電子帯構造の理解に向けては，偏光PLE測定を用いた直接的な∆Eの評価が重要だと言える．

2.6 まとめ

本章では，k · p摂動理論に基づいて非極性 InGaN量子井戸に歪みや量子閉じ込め，内部電界が導入された場合の価電子帯構造の計算方法を説明した．そして，窒化物半導体における材料定数の問題として，InNの材料定数の文献値が，文献ごとにばらついていることや，使用する文献値により計算結果が全く異なることを述べた．この問題の解決に向け，∆Eが材料定数に極めて敏感であるという性質を利用して，InNの材料定数を実験的に決定する方法を提案した．そして，提案した手法により，価電子帯Aパラメータと変形ポテンシャルの 2つの材料定数の文献値の実験的信頼性を検証し，これまでに報告されたすべての∆Eの実験値を説明できるように変形ポテンシャルを決定した．また，本研究で決定した材料定数を使用して，様々な InGaN量子井戸の価電子帯構造や状態密度，偏光特性を計算した．本章の最後では，∆Eをより直接的に評価する手法について検討した．従来，∆Eは偏光 PL測定により求められていたが，偏光 PLE測定を用いることで，より正確に評価できることを理論的，実験的に明らかにした．


　　　　　　　　　　 (a)Cal

2.7 2.8 2.9 3.0 3.1 3.2 3.3

PLE

DE (PL)=22 meV

PL

Energy (eV)

PL int

ensi

ty (ar

b. u

nits

)

E//a

E//c E//c

E//a

DE (PLE)=42 meV

　　　　　　　　　　 (b)Exp

2.7 2.8 2.9 3.0 3.1 3.2 3.3

DE =22meV

DE =42meVE//aE//c

E//c

PL int

ensi

ty (ar

b. u

nits

)

Energy (eV)

E//aPLE

PL

図 2.5.13. 偏光 PL/PLEスペクトルの理論計算の結果．∆E と σGの値はそれぞれ22meVと 53meVにした．参考のため偏光PLと偏光PLE測定の実験結果も並べている．

63

第3章非極性InGaN量子井戸レーザの素

子特性制御

3.1 はじめに

本章では，へき開共振器ミラーを有する低コスト，高性能な緑色半導体レーザの実現に向け，非極性 InGaN量子井戸半導体レーザの素子特性を理論的に明らかにする．本章では，まず，光学利得を計算する方法を簡単に説明する．次に，2章で決めた材料定数を利用して，実際に光学利得特性を計算した結果を示し，「非極性 InGaN量子井戸半導体レーザにおけるへき開面問題」を解決する方法を明らかにする．ここでは，任意の面方位のGaN基板上の InGaN量子井戸における光学利得としきい値キャリア密度を示し，E �X2

偏光でのレーザ発振に適した量子井戸構造を明らかにする．さらに，この量子井戸を活性層に有する半導体レーザの素子特性の更なる向上に向け，導波路構造について検討した結果を示す．序論で述べたように，X1ストライプ構造の InGaN量子井戸半導体レーザでは，導波路モードが Extraordinary /Ordinaryモードになっており，このために活性層の材料利得をレーザ発振に利用しきれていない問題がある．ここでは，導波路構造や導波路に用いる材料を変更することで，屈折率導波（TE /TMモード）が支配的になる条件を理論的に検討した．

3.2 光学利得の計算方法

3.2.1 光学利得の計算

まず，In組成揺らぎや井戸幅揺らぎが存在しない理想的な結晶を考える．光学利得を計算するためには伝導帯と価電子帯の状態密度を知る必要がある．第 2章で述べた通り窒化物半導体の伝導帯の E − k分散関係は放物線でよく近似できる．そのため，状態密

64 3.2光学利得の計算方法

度は次のように解析的に表すことができる．

De(E) =me

πℏ2Lz

∑i

ϑ(E − Vi)

ϑ(x)

0 : x < 0

1 : x ≥ 0

(3.2.1)

ここで，meは電子の有効質量，Lzは量子井戸の幅，Viはインデックス iのバンドの Γ点でのエネルギーである．一方，価電子帯の分散関係は第 2章で述べたような複雑な数値計算より求まるため，状態密度を解析的に表すことは困難である．そこで，本研究では次のような方法で数値的に価電子帯状態密度を計算した．まず，分散関係の上限と下限となるエネルギーを設定し，それをN個の微小エネルギー区間に分割する [∆E (= Emax/N)]．微小エネルギー区間∆Eには {kx(E +∆E)ky(E +∆E)− kx(E)ky(E)} /(2π)2の状態が存在するので，これにスピンを考慮して 2を乗じ，∆Eで規格化する．結局，価電子帯状態密度Dh(E)は次のように求められる．

Dh(E) =kx(E +∆E)ky(E +∆E)− kx(E)ky(E)

2π2∆E(3.2.2)

発光デバイスの動作時においては，注入するキャリア密度と再結合により消失するキャリア数が釣り合っているため，キャリアのエネルギー的な分布は時間的に変化しない．このような定常状態におけるキャリアのエネルギー分布は次に示すフェルミ・ディラック分布に従う *1．

fe (h)(E) =

(1 + e

E−Fc (v)kBT

)−1

(3.2.3)

ここで，Fc, Fvは擬フェルミ準位である．擬フェルミ準位はキャリア密度の定義よりキャリア密度 n及び pを与えることで求まる *2．

n(p) =

∞

−∞

De (h)(E) · fe (h)(E)dE (3.2.4)

フェルミ分布に従ってキャリアが占有した状態での光学利得係数 gmatは次式により求められる．

gmat(Eph) =πq2ℏ

nm20ϵ0cEph

ˆ ˆ ∑n

∣∣Mn(Eph)∣∣2 [fc(Eph) + fv(Eph)− 1]dk1dk2 (3.2.5)

*1ここでは正孔についてのフェルミ分布関数を考えている．*2素子動作時における電子密度と正孔密度は通常等しいと考える．

第 3 章非極性 InGaN量子井戸レーザの素子特性制御 65

ただし，qは素電荷，ℏは還元プランク定数，nは屈折率，ϵ0は真空の誘電率，m0は真空での電子の静止質量，Ephは光子エネルギー，nはサブバンドインデックス，|Mn|2は運動量行列要素である．波数空間での積分は結合状態密度を意味するものである．運動量行列要素 |Mn|2は次のように定義される [31]．

|Mn|2 ≡∣∣∣⟨ψ(n)

c

∣∣∣e ·−→P∣∣∣ψ(n)

v

⟩∣∣∣2=∣∣∣⟨ψ(n)

c |ex · Px|ψ(n)v

⟩+⟨ψ(n)c |ey · Py|ψ(n)

v

⟩+⟨ψ(n)c |ez · Pz|ψ(n)

v

⟩∣∣∣2 (3.2.6)

ただし，eは偏光ベクトル，P は運動量演算子，|ψc⟩及び |ψv⟩はそれぞれ電子の正孔の波動関数である（付録A参照）．上式 2段の各成分は，原子軌道に関するブロッホ関数と包絡関数の直積として表すことができ，それらを整理すると以下のようになる．⟨ψ(n)c |ex · Px|ψ(n)

v

⟩=

1√2exP⊥

[⟨ϕ(n)e |ϕ(n)h, 2

⟩−⟨ϕ(n)e |ϕ(n)h, 1

⟩+⟨ϕ(n)e |ϕ(n)h, 4

⟩−⟨ϕ(n)e |ϕ(n)h, 5

⟩]⟨ψ(n)c |ey · Py|ψ(n)

v

⟩=

−1√2eyP⊥

[⟨ϕ(n)e |ψ(n)

h, 1

⟩+⟨ψ(n)e |ψ(n)

h, 2

⟩+⟨ϕ(n)e |ψ(n)

h, 5

⟩+⟨ψ(n)e |ψ(n)

h, 4

⟩]⟨ψ(n)c |ez · Pz|ψ(n)

v

⟩= ezP∥

[⟨ψ(n)e |ψ(n)

h, 3

⟩+⟨ψ(n)e |ψ(n)

h, 6

⟩](3.2.7)

ここで |ϕe⟩，|ϕh⟩は電子と正孔の包絡関数である．また，⟨S |Px|X⟩ = ⟨S |Py|Y ⟩ = P⊥，⟨S |Pz|X⟩ = P∥であり，P⊥，P∥はKaneのパラメータと呼ばれ次式で与えられる [49]．

P 2∥ =

ℏ22m0

(m0

m∥e

− 1

)(Eg +△1 +△2) (Eg + 2△2)− 2△2

3

Eg + 2△2

P 2⊥ =

ℏ22m0

(m0

m⊥e

− 1

)Eg

[(Eg +△1 +△2) (Eg + 2△2)− 2△2

3

](Eg +△1 +△2) (Eg +△2)−△2

3

(3.2.8)

In組成揺らぎの効果は 2章で述べた擬フェルミ準位一定モデルを用いて取り入れる．擬フェルミ準位一定モデルを用いて利得スペクトルを計算した結果は，文献 [70]でハッキ・パウリ法により測定された InGaN半導体レーザの利得スペクトルをよくフィットできることが分かっており，デバイスシミュレーションに用いる理論モデルとして極めて適切だと思われる．なお，キャリアのバンド内緩和による均一揺らぎ効果については，簡単のため無視した *3．

*3バンド内緩和に伴う均一揺らぎ効果を無視するとしきい値キャリア密度が過小評価されることになるが，光学利得特性には本質的に影響しない．

66 3.3In組成揺らぎが光学利得特性に及ぼす影響

3.3 In組成揺らぎが光学利得特性に及ぼす影響

3.3.1 最大光学利得のキャリア密度依存性

図 3.3.1 は擬フェルミ準位一定モデルに基づいて計算した c面 In0.2Ga0.8N量子井戸における光学利得の計算結果である．組成揺らぎが十分小さい場合 [図 3.3.1(a)]では，光学利得スペクトルはステップ関数型の状態密度を反映して急な立ち上がりを見せ，利得はエネルギー的に狭い範囲に集中する．これに対し，組成揺らぎを考慮して利得を計算した場合 [図 3.3.1(b)]では，利得スペクトルに幅が付きいている．また，組成が不均一な場合は揺らぎにより形成される状態密度の裾から順にフェルミ分布に従ってキャリアが占有するため，利得スペクトルのピークが (a)の場合よりも低エネルギーに現れる．次に，In

組成揺らぎと半導体レーザの発振条件の関係を調べるために，最大光学利得とキャリア密度に対する依存性を計算した．図 3.3.2は様々なバンドギャップ揺らぎで最大光学利得を計算した結果を示している．図 3.3.2より，最大光学利得はバンドギャップ揺らぎの度合いに大きく依存していることが分かる．利得が小さい領域では，組成揺らぎの度合いが大きい方がしきい値キャリア密度が小さくなっている．また，組成揺らぎの度合いが

-200 -100 0 100 200-2000

0

2000

4000

6000

8000

-200 -100 0 100 200

(a) s=3meV

Opt

ical

gai

n (c

m-1

)

Eph-Eg (meV)

n=4.5E12 n=4.0E12 n=3.5E12 n=3.0E12 n=2.5E12 n=2.0E12

Eph-Eg (meV)

n=4.5E12 n=4.0E12 n=3.5E12 n=3.0E12 n=2.5E12 n=2.0E12

(b) s=30meV

図 3.3.1. (a)σg = 3meVと (b)σg = 30meVの場合の c面 In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸における光学利得の計算結果．井戸幅は 2 nmに設定した．凡例は注入キャリア密度（単位は cm−2）を示している．ここでは In組成揺らぎの効果のみを考えるために内部電界は無いものとした．


2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 4.5 5.00

2000

4000

6000

8000

10000

12000

14000c-plnae In0.2Ga0.8N/GaN-2nm-QW w/o PEF

Max

imum

gai

n (c

m-1

)

Carrier density ( 1012cm-2)

s=0 meV

s=10 meV

s=20 meV

s=30 meV

図 3.3.2. c面 In0.2Ga0.8N /GaN量子井戸（L = 2 nm）における最大光学利得のキャリア密度依存性．凡例はバンドギャップ揺らぎの度合いを示している．ここでは In組成揺らぎの効果のみを考えるために内部電界は無いものとしている．

大きくなるにつれて「キャリア密度の増加に伴う最大光学利得の増加（微分利得と呼ばれる）」が減少していることが分かる．一般に，出力の小さな半導体レーザを作製する場合は，へき開面のミラー反射率が大きくなるように設計する．このような状況では，ミラー損失が小さいため発振に必要となる利得（しきい値利得）は小さい．図 3.3.2の結果を見ると，しきい値利得の小さな領域（ここでは，g ≲ 4000 cm−1）では，組成揺らぎが大きい方がしきい値利得に達するキャリア密度が小さく，組成揺らぎが低しきい値化を促していることが分かる．一方，大出力な半導体レーザを想定する場合は，ミラー透過率を大きくする必要があるため，これに伴いレーザ発振に必要なしきい値利得も大きくなる．図 3.3.2を見ると，このような場合（ここでは，g ≳ 4000 cm−1）は揺らぎの度合いが小さい方が好ましく，組成揺らぎがレーザ発振に悪影響を及ぼしていることが分かる．In組成揺らぎがレーザ発振条件に及ぼす影響は必要なしきい値利得により異なっており[74]，揺らぎを考慮した半導体レーザの設計が極めて重要であることが確認できる．


3.3.2 最大光学利得の基板面方位依存性

ここでは低コストかつ高性能な緑色半導体レーザの実現に向け，非極性 InGaN量子井戸レーザにおける「へき開面問題」の解決に向けた理論的検討を行う．第 2章で述べたように非極性 InGaN量子井戸における偏光特性は基板面方位と In組成に強く依存している．ここでは，緑色半導体レーザ（In組成 30%）を想定し，最大光学利得の基板面方位依存性を計算した．図 3.3.3は In0.3Ga0.7N量子井戸における最大光学利得の基板面方位依存性を，様々な注入キャリア密度で計算した結果を示している．なお，組成揺らぎの度合い σは 10meV，20meV，30meVの 3つの条件で計算を行った．まず，注入キャリア密度を最も小さくした条件の結果 [3.3.3(a)]に注目したい．最大光学利得は基板面方位に大きく依存しており，E �X1偏光とE �X2偏光では利得が最大になる条件が異なることが分かる．基板面方位が高角 [θ ≥ 60 (deg)]な領域では，E �X1の光学利得が大きくなっている．現在主流とされている非極性面構造は無極性構造 [θ = 90 (deg)]や半極性 {1122}面[θ = 75 (deg)]であり，これらの構造ではE �X1の利得が支配的であるという実験的事実と矛盾の無い結果が得られている．基板面方位が低角な領域 [θ < 60 (deg)]ではE �X2の

0

2500

5000

7500

10000

0

5000

10000

15000

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900

4000

8000

12000

16000

20000

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900

5000

10000

15000

20000

25000

E//X2

(d) n = 4.5 1012 cm-2(c) n = 4.0 1012 cm-2

(b) n = 3.5 1012 cm-2(a) n = 3.0 1012 cm-2

In0.3Ga0.7N QW (L = 2 nm, T = 300 K)

Max

imum

gai

(cm

-1)

10 meV 20 meV 30 meV

E//X1

Max

imum

gai

(cm

-1)

Substrate orientation (deg) Substrate orientation (deg)

図 3.3.3. 井戸幅 2 nmの非極性面 In0.3Ga0.7N量子井戸における室温での最大光学利得の基板面方位依存性の計算結果．注入キャリア密度をそれぞれ，(a)n = 3.0 ×1012 cm−2，(b)n = 3.5×1012 cm−2，(c)n = 4.0×1012 cm−2，(d)n = 4.5×1012 cm−2

に設定して計算を行っている．


利得がE �X1の利得を上回り，θ = 40 ∼ 50 (deg)でE �X2の利得が最大になる．この結果はYamaguchi等の提案 [θ = 30 ∼ 40 (deg)]より [36, 37]，やや高角側にずれた結果であり，この不一致の主な原因はピエゾ電界によるものだと思われる *4．(a)の結果において，組成揺らぎの度合い σに対する依存性に着目すると，最大利得が σの増加に伴って増加していることが分かる．これは，3.3節で述べた組成揺らぎの効果（組成揺らぎにより反転分布が形成されやすくなる）により生じている．組成揺らぎがこのようにレーザ発振に有利に作用するのは，必要とする最大光学利得が小さい（即ち，小さな出力半導体レーザを想定した）場合に限られる．注入キャリア密度を大きく設定し，最大利得が増加した場合の結果 (c)，(d)に注目すると，σの増加に伴い最大光学利得は減少しており，組成揺らぎが微分利得の低下を引き起こしていることが確認できる．組成揺らぎが利得特性に与える影響の度合いは，基板面方位により異なる．例えば (a)の結果においては，σの増加に伴いE �X2の利得が最大となる面方位が高角側にシフトしている．また，(c)の結果においても，θ ≲ 60 (deg)では σの増加に伴いE �X2偏光の利得が減少し，θ ? 60 (deg)

では増加している．

3.3.3 しきい値キャリア密度の基板面方位依存性

次に，同一の構造を想定し，しきい値キャリア密度Nthについても理論計算を行った．しきい値利得 gthは損失α（内部損失αintとミラー損失αmの合計）と光閉じ込め係数Γを用いると gth = α/Γとして表される．ここでは簡単にα = 50 cm−1，Γ = 0.05%とし *5，しきい値利得を gth = 1000 cm−1とした場合のしきい値キャリア密度の基板面方位依存性を計算した．図 3.3.4に σ = 10 meVと σ = 30 meVの 2つの条件で計算した結果を示す．Nth

が最も低くなる条件は，E �X1偏光でのレーザ発振を考えた場合は θ = 90 (deg)，E �X2

偏光での発振を考えた場合は θ =∼ 40 (deg)であり，先に示した利得の結果と対応が取れている．図 3.3.4において注目すべき点は，θ =∼ 25 (deg)を境にして，σに対するNthの変化が異なる振る舞いを示していることである．θ <∼ 25 (deg)では，E �X1とE �X2のどちらの偏光での発振を考えた場合でも，σの増加に伴いNthが増加しているのに対し，θ >∼ 25 (deg)では，σの増加に伴いNthが減少している．この詳細を調べるために，基板面方位を θ = 15(deg)及び θ = 40(deg)とした場合の，最大光学利得の注入キャリア密度依存性の計算を行った（図 3.3.5参照）．ただし，図 3.3.5

はE �X2偏光の利得の結果のみを示している．基板面方位によって傾向が大きく異なっており，θ = 40(deg)とした場合の結果は θ = 15(deg)の場合の結果よりも微分利得が大き

*4Yamaguchi等の計算ではピエゾ電界の効果が考慮されていないため，低角な面方位の優位性が過大評価されている．

*5これらは想定する半導体レーザによって大きくことなるが一般的には αint = 10 ∼ 50 cm−1，αm = 30 ∼60 cm−1，Γ = 0.01 ∼ 0.05程度である．


E//X2

In0.3Ga0.7N/GaN (L=2 nm, T=300 K,) gth=1000 cm -1

E//X1Thr

esho

ld c

arrier

den

sity

(10

12cm

-2)


s=10 meV

s=30 meV

図 3.3.4. 非極性 In0.3Ga0.7N量子井戸における，しきい値キャリア密度の基板面方位依存性の計算結果．しきい値利得を gth = 1000 cm−1，温度を T = 300Kとした．

0 1 2 3 4 5 60

1000

2000

3000

4000

5000

=15 (deg)

In0.3Ga0.7N QW (L=2nm, T=300K)

Max

imum

gai

n fo

r X 2

pola

riza

tion

Carrier density ( cm-2)

=10meV

=30meV

=40 (deg)

図 3.3.5. 井戸幅 2 nmの非極性 In0.3Ga0.7N量子井戸における最大光学利得の注入キャリア密度依存性の計算結果．T = 300 K，θ = 10 (deg)と θ = 40 (deg)の計算結果を示している．


いことが分かる．先の計算（図 3.3.4）で設定した，しきい値利得 gth = 1000 cm−1に対応するキャリア密度に注目すると，gth = 1000 cm−1に必要なキャリア密度は，θ = 15 (deg)

の場合は揺らぎが小さい方が，θ = 40 (deg)の場合は揺らぎが大きい方が小さくなる．微分利得の基板面方位依存性に主に影響を与えているのはピエゾ電界である．ピエゾ電界は電子と正孔の波動関数を分離させるため，これにより微分利得が大きく減少する．この影響は低角な基板面方位において特に顕著なため，図 3.3.4のように特定の低角基板面方位においては組成揺らぎがレーザ発振に不利に働くことになる．以上の結論として，組成揺らぎが与える影響は基板面方位によって大きく異なっており，

c面 [θ = 0 (deg)]付近の面方位では，組成揺らぎがレーザ発振に不利に働きやすいことが明らかになった．何れにしても，へき開共振器ミラーの利用に適した条件（即ち，E �X2

偏光でのレーザ発振を考えた場合のしきいキャリア密度が最小となる条件）は基板面方位が θ = 40 ∼ 50 (deg)の場合であり，この構造を用いることでへき開共振器ミラーを備えた低コストかつ高性能な緑色半導体レーザを実現できる可能性がある．

3.4 しきい値の温度依存性を利用した In組成揺らぎの評価方

法の提案

本節では，しきい値キャリア密度の温度依存性から In組成揺らぎの度合いを評価する手法を新たに提案する．まず，擬フェルミ準位一定モデルに基づいてしきい値の温度依存性を計算した結果を示し，組成揺らぎの度合いにより，しきい値キャリア密度の温度に対する依存性が大きく異なることを示す．次に，計算結果の物理的解釈を詳しく述べ，この特性を利用することで組成揺らぎを実験的に評価可能なことを示す．まず前節で用いた擬フェルミ準位一定モデルに基づき，しきい値の温度特性を計算した結果を示す．図 3.4.1は c面 In0.1Ga0.9N量子井戸におけるしきい値キャリア密度の温度依存性を計算した結果である．ただし，しきい値利得 gthを 1000 cm−1として計算を行った．図 3.4.1を見ると，組成揺らぎの度合いに応じて温度依存性が異なっていることが分かる．σ = 0 meVでは，しきい値キャリア密度は温度に対して殆ど傾き 1の傾向を示している．一方，組成揺らぎを考慮した場合は，高温領域では傾き 1に従うが，低温領域においては，一定値に近づいていることが分かる．また，しきい値キャリア密度が傾き 1の直線から外れる温度は σの大きさによって異なっており，σが大きい場合の方がより高温で直線から外れている．このような計算結果は次のように説明できる．温度が高温の領域では組成揺らぎによるエネルギーのぼやけよりも，熱分布によるエネルギー広がりの方が大きいものとして考えられる．したがって，図 3.4.2(a)のように，十分高温の領域（σ ≪ kBT）におけるキャリアは，ステップ関数型の状態密度に，ボルツマン分布に従って分布していると見なす

72 3.4しきい値の温度依存性を利用した In組成揺らぎの評価方法の提案

5 30 50 300 50010 1001E11

1E12

1E13

Thr

esho

d ca

rrie

r de

nsity

(cm

-2)

Temperature (K)

0 meV

30 meV

40 meV

50 meV

gth=1000 cm-1

c-plane In0.1Ga0.9N QW (L=2 nm)

図 3.4.1. c面 In0.1Ga0.9N量子井戸におけるしきい値キャリア密度の温度依存性の計算結果．gth = 1000 cm−1, σ = 10, 30, 40, 50 meVに設定して計算を行った．

nth

nth

(b)

Dth

Dth

Energy

Fermi-Diracdistribution

Fermi-Dirac distribution High temperature Low temperature

Energy

kBT

(a)

Density of states Large fluctuation Small fluctuation

DOS

図 3.4.2. しきい値の温度依存性についての説明図．(a)十分高温と (b)極低温での状態密度とフェルミ分布関数を示している．


ことができる．通常，しきい値に達するためには，レーザ発振に必要な状態数Dthを満足するキャリア密度 nthを得なければならず，この nthは熱エネルギー kBT に比例して増加する．そのため，高温領域におけるしきい値キャリア密度は図 3.4.1に示すように傾き1で比例する．σ = 0 meVの場合，このような依存性は低温領域まで成立する．しかしながら，σが 0でない場合は先程とは異なる依存性を示すことになる．簡単のために極低温を考えると，極低温では熱エネルギー kBT は無視することができるので，キャリアの分布は組成揺らぎの度合い σにのみ依存する．このような状況では，レーザ発振に必要な状態数Dthを満たすキャリア密度 nthは，組成揺らぎの度合い σに比例して決まるため低温領域でのしきい値キャリア密度は温度に依存しない．しきい値の温度依存性は組成揺らぎの度合いに応じて異なる振る舞いを示すことを理論的に示したが，この結果は実験的に「しきい値キャリア密度が傾き 1の直線から外れる温度」を測定することができれば，その情報から組成揺らぎの度合いを評価可能なことを表している *6．組成揺らぎの度合いを実験的に評価する方法には，PLピークエネルギーの温度変化を理論式でフィッティングする方法や [77]，時間分解測定より求まる PL

寿命の波長依存性を理論解析する方法などが提案されているが [78]，本手法は半導体レーザの発振時の情報を利用するという点で従来手法と大きくことなっており，極めて新規的な評価方法だと言える．

3.5 複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題の解決

に向けた導波路解析

3.5.1 はじめに

3.3節において，θ = 40 ∼ 50 (deg)の半極性GaN基板上の InGaN量子井戸構造が緑色半導体レーザの実現に有望であることを述べた．本節では，この構造の半導体レーザの素子特性向上に向け，「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題」*7の解決に向けた取り組みを行う．X1ストライプ構造の半極性 InGaN量子井戸レーザでは，材料自体の複屈折性と屈折率閉じ込め効果の 2つの因子が競合して導波路モードが決まる．従来のAlGaN (clad) /GaN (guide)導波路構造では，複屈折性の効果が支配的であるため導波路モードがOrdinaryモード (E ⊥ c) /Extraordinaryモード (E � c)になっており，このために材料利得が最大限利用できていない．しかしながら，屈折率閉じ込め効果を強くすることができれば，導波路モードがTE /TMモードに変わり，この問題を解決できる

*6しきい値キャリア密度の絶対値を評価パラメータにする場合は，励起光強度密度（又は電流密度）からキャリア密度を算出する必要がある．しかしながら，電流注入効率や，吸収率，励起スポット径等を考慮した計算が必要となり，間接的な評価になってしまう．

*7この問題の詳細は第 1章 1.4節で述べている．

74 3.5複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題の解決に向けた導波路解析

可能性がある．そこで本節では，従来の導波路構造よりガイド層とクラッド層の屈折率差を大きくしたAlGaN (clad) / InGaN (guide)導波路を伝搬する電磁波のマクスウェル方程式を解き，この構造を用いることで，「偏光不一致の問題」を解決できないか検討した．

3.5.2 導波路構造モデルと理論計算の方法

まず最初に計算の対象となる導波路構造を図 3.5.1 に示す．導波路は単純な 3層スラブ構造であり，クラッド層は簡単のために無限遠の厚さを持つものとした．また，レーザの出射面 (即ち，へき開共振器のミラー面)は便宜的にm面とした．したがって，この構造におけるOrdinaryモードとExtraordinaryモードに対応する偏光はそれぞれE �aとE � cである．また，基板面方位は前節の利得の理論計算を踏まえ θ = 45 (deg)とした *8．材料の屈折率は表 3.5.1に示す通りである．すべての屈折率は文献 [39]のものを利用した．ここで，no及び neはE ⊥ cとE � cに偏光した光に対する屈折率である．

図 3.5.1. 本研究の理論解析で対象とする導波路構造の模式図．

表 3.5.1. 本研究で使用する屈折率のパラメータ一覧．文献 [39]の値を使用している．

Material no ne

AlN 2.398 2.429

GaN 2.454 2.481

InN 2.638 2.682

*8θ = 45 (deg)は，導波路を伝搬する光と材料利得の偏光特性の不一致が最も大きい条件でもある．


次に転送行列法 [39, 79]により導波路モードを計算する方法を述べる．図 3.5.1に示すように，X1方向に沿って平面波が伝搬していることを考える．光の周波数領域においては，電荷密度が 0であり，また，比透磁率は 1とみなせる．したがって，媒質中で伝搬する光のMaxwell方程式は次の 2つとなる．

∇× E = −µ0∂H

∂t

∇× H = ϵ∂E

∂t

(3.5.1)

ここで，E及び Hはそれぞれ電界ベクトルと磁界ベクトルである．また，µ0は真空中の透磁率，ϵは材料の誘電率テンソルである．図 3.5.1に示すような構造での ϵは，c面座標で表現される誘電率テンソル ϵcを回転行列Uによりユニタリー変換することで次式のように表すことができる．

ϵ =UT ϵcU (3.5.2)

ただし，

ϵc = ϵ0

n2o 0 0

0 n2o 0

0 0 n2e

であり，ϵ0は真空中の誘電率である．我々は無限遠の厚さのスラブの中をX1方向に伝搬する平面波を考えているので，電界ベクトルと磁界ベクトルは次のように表現できる．

E(X1, X2, X3) = exp [i (ωt− βX1)] ·E(X3)

H(X1, X2, X3) = exp [i (ωt− βX1)] ·H(X3)(3.5.3)

EとHは電界ベクトルと磁界ベクトルのX3座標に対する依存性を表しており，それぞれ [Xi (i = 1, 2, 3)]のベクトル成分を持つ．本研究ではそれらをEi及びHi (i = 1, 2, 3)と表記することにする．式 3.5.3中におけるω及び βはそれぞれ角周波数と伝搬定数である．Maxwell方程式 3.5.1に式 3.5.3を代入すれば以下の 6つの方程式を得ることができる．


∂E2

∂X3− ∂E3

∂X2= −iωµ0H1

∂E3

∂X1− ∂E1

∂X3= −iωµ0H2

∂H2

∂X3− ∂H3

∂X2= iωϵ0 (ϵ11E1 + ϵ12E2 + ϵ13E3)

∂H3

∂X1− ∂H1

∂X3= iωϵ0 (ϵ21E1 + ϵ22E2 + ϵ23E3)

(3.5.4)

∂E2

∂X1− ∂E1

∂X2= iωµ0H3

∂H1

∂X2− ∂H2

∂X1= iωϵ0 (ϵ31E1 + ϵ32E2 + ϵ33E3)

(3.5.5)

ここで，ϵij 成分は ϵ の (Xi, Xj) 成分を表している．E と H は X2 に依存しないので∂/∂X2 = 0であり，進行方向 X1 に対する光は平面波であるため ∂/∂X1 → ∗ − iβ である．結局，式 3.5.4は，次の線形連立微分方程式にまとめられ，X3方向に対する 1次元の固有値問題に帰着する．

d

dX3

E1(X3)

H2(X3)

E2(X3)

H1(X3)

= M

E1(X3)

H2(X3)

E2(X3)

H1(X3)

(3.5.6)

ここで，

M =

0 µ0

(1− β2

k2ϵ33

)βϵ31ωϵ33

0

ϵ0ϵ22 0 0 0

0 0 0 −µ00 −βϵ13

ωϵ33ϵ0

(ϵ13ϵ31ϵ33

− ϵ11 +β2

k2

)0

(3.5.7)

である．ただし，kは波数 (k = ω√µ0ϵ0)である *9．また，E3とH3は，次のようにE2と

H2の線形結合で与えられる．

H3(X3) = − β

ωµ0E2(X3)

E3(X3) =ϵ31ϵ33

E2(X3) +β

ωϵ33H2(X3)

(3.5.8)

*9式 3.5.7は θ = 45 (deg)の対称性からより簡単にまとめられるが，ここでは一般化して示している．


したがって，式 3.5.6の固有値問題を解けば，電界ベクトルと磁界ベクトルの全ての成分を求めることができる．導波路においては屈折率がクラッド層とガイド層で異なっているため，それぞれの層ごとで式 3.5.6，式 3.5.8が成立していなければならない．n層目（便宜的に n = 1, 3をクラッド層，n = 2をガイド層としている）におけるEn

1 , En2 , H

n1 , H

n2

は各層に対する行列 3.5.7を対角化することで得られる固有値 λjと固有ベクトル Pijを用いて次のように表現できる．

En1 (X3)

Hn2 (X3)

En2 (X3)

Hn1 (X3)

=

Tn11 · · · · · · Tn

14...

. . ....

.... . .

...

Tn41 · · · · · · Tn

44

Qn1

Qn2

Qn3

Qn4

︸︷︷︸

=T (n)(X3)·Q(n)

(3.5.9)

ここで，Tnij = Pn

ij exp(λnj ·X3)(i, j = 1, 2, · · · , 4) (3.5.10)

であり，Qni は任意定数である．クラッド層とガイド層の境界面において，X3軸に対する

電界ベクトルの法線成分と磁界ベクトルの接線成分は連続でなければならない．転送行列法ではこのような境界条件から電界及び磁界ベクトルが接続され，次の条件が得られる．

Q(1) = SQ(3) (3.5.11)

ただし，S = T−1

1 (b1)T 2(b1)T−12 (b2)T 3(b2)

である．b1及び b2はX3方向における境界面の位置を示しており，n = 1と n = 2の層の界面を b1，n = 2と n = 3の層の界面を b2と表記した．任意定数Qn

i は無限遠で電界及び磁界が 0になるという条件から，任意定数のうちの 1つを決めれば全ての係数が決まる *10．本研究では，式 3.5.11が成立するような伝搬係数 βを 2分法で探索し，全ての電界ベクトルと磁界ベクトルを求めた．計算例として，Al0.05Ga0.95N (clad) /GaN (guide)導波路構造における電界ベクトルの計算結果を図 3.5.2に示す．ここで，ガイド層幅は 120 nmとして計算を行った．図 3.5.2

より，X2とX3の両方に電界ベクトルの成分が存在していることが分かる．屈折率に光学的な異方性が無い材料で構成されるスラブ導波路では，TEモードであればE2，TMモードであればE3のみが現れ，他方は 0となる．このようにE2とE3の両方が成分を持つ状況は，導波路モードがTE/TMモードでないことを表している．*10例えば式 3.5.10の固有値 λn

j が j について降べきの順になるように定めれば，Q13 = Q1

4 = Q31 = Q3

1 = 0であり，Q3

4 = 1とすればQ33 = S34Q

34/S33，Q1

1 = S13Q33+S14Q

34，Q1

2 = S23Q33+S24Q

34という関係が得られる．


-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5-2

-1

0

1

2

Ele

ctric

fiel

d (a

rb. un

it)

Position ( m)

(a) X1component

-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.50

1

2

3

4(b) X2component

Ele

ctric

fiel

d (a

rb. un

it)

Position ( m)

-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.50

1

2

3

4(c) X3component

Ele

ctric

fiel

d (a

rb. un

it)

Position ( m)

図 3.5.2. Al0.05Ga0.95N (clad) /GaN (guide)導波路構造の電界ベクトルの計算結果．


-400 -300 -200 -100 0 100 200 300 40090

80

70

60

50

40

Guide layer

AlGaN/In0.1Ga0.9N waveguide

Transverse electric mode (E//X2)

Pola

riza

tion

angl

e (d

eg)

Position (nm)

Extraordinaly mode (E//c)

AlGaN/GaN waveguide

図 3.5.3. Al0.05Ga0.95N (clad) /GaN (guide) 導波路構造とAl0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide) 導波路構造における偏光角の位置依存性．

3.5.3 偏光角の位置依存性

複屈折性導波路構造での電界ベクトルのモードを考えるために，偏光角を次のように定義する．

α(X3) = tan−1

[E2(X3)

E3(X3)

](3.5.12)

偏光角αはX3方向に対する位置の関数である [偏光角はα = 90(deg)の場合にE�X2，α =

0(deg)の場合にE�X3に対応している]．図 3.5.3は式 3.5.12を用いてAl0.05Ga0.95N (clad)

/GaN (guide)導波路構造と，屈折率差を従来構造よりも大きくしたAl0.05Ga0.95N (clad)

/ In0.1Ga0.9N (guide)導波路構造における偏光角の位置依存性を計算した結果である．図3.5.3を見て明らかなように，Al0.05Ga0.95N (clad) /GaN (guide)導波路構造においては偏光角は位置に殆ど依存せず，45(deg)を示している．この角度は計算で設定した基板面方位θ = 45(deg)（c軸の傾き角）に一致しており，このことから導波路モードがExtraordinary

モード（E�c）であることが分かる．一方，Al0.05Ga0.95N(clad) / In0.1Ga0.9N (guide)導波路構造では，Extraordinaryモード（E � c）でもTEモード（E �X2）でもなく，これらの中間的な導波路モードであることが分かる．偏光角はAl0.05Ga0.95N (clad) /GaN (guide)

導波路構造の場合と大きく異なり，位置に大きく依存した結果となった．これは屈折率閉


じ込め効果が強くなったことに由来している．偏光角の位置に対する強い依存性は，「半導体レーザから出射される光の偏光」と，「材料利得により増幅される光の偏光」が異なるといった奇妙な状況を作り出す．一般に，出射されるレーザ光（即ち，導波路を伝搬する光）の偏光角は，

αavg =

´α(X3) · |E(X3)|2 dX3´

|E(X3)|2 dX3

(3.5.13)

における積分を導波路全体に渡って実行することで求まる．ここで，

|E(X3)| =√E1(X3)2 + E2(X3)2 + E3(X3)2 (3.5.14)

である．一方，材料利得により増幅される光の偏光角は活性層における偏光角であり，式3.5.13の積分を活性層内に対して実行することで求まる．Al0.05Ga0.95N(clad) /GaN (guide)

導波路構造では，電界ベクトルは位置に殆ど依存しないため，両者は自然と一致する．しかし，Al0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide)導波路構造では，導波路内の位置により偏光角が大きく異なるため，両者は一致しない．また，このような理由により，活性層における偏光ベクトル（偏光角）を，出射されるレーザ光により評価することができない．高屈折率差の導波路を有する非極性 InGaN量子井戸レーザにおいては，活性層の局所的な電界ベクトルが半導体レーザのモード利得を決定していることに気をつける必要がある．

3.5.4 偏光角の導波路構造依存性

次に，導波路モード制御に関する理解を深めるために，偏光角の導波路構造に対する依存性を調べる．まず，平均偏光角のガイド層幅に対する依存性を計算した．図 3.5.4はAl0.05Ga0.95N (clad) / InxGa(1−x)N (guide)導波路構造において，活性層内で平均された偏光角のガイド層幅に対する依存性を示している．図 3.5.4から分かる通り，偏光角はガイド層の幅に大きく依存し，平均偏光角が 90 (deg)[即ち，導波路モードがTEモード（E � c）]

に最も近づく最適な幅が存在していることが分かる．In組成の増加に伴う偏光角の変化に注目すると，組成の増加に伴って最適なガイド層幅が徐々に狭くなっている．図 3.5.4の結果における，最大平均偏光角の In組成依存性の詳細を調べるために，Al0.05Ga0.95N (clad)

/ InxGa(1−x)N (guide)導波路構造における，平均偏光角のガイド層の In組成依存性を計算した（図 3.5.5参照）．ここでは，ガイド層内と導波路全体で平均した偏光角の計算結果を示している．Al0.1Ga0.9N (clad) / GaN (guide)導波路構造（x軸原点）での偏光角はほとんど 45 (deg)[Extraordinaryモード（E � c）]を示しているが，In組成の増加に伴い偏光角は 90 (deg)[TEモード（E � c）]に徐々に近づいている．この結果は，ガイド層のIn組成が高い領域では材料の複屈折性よりも屈折率閉じ込め効果が支配的であることを


0 100 200 300 400 500 600

90

80

70

60

50

40

In:0.1 In:0.2 In:0.3 In:0.4 In:0.5 In:0.6 In:0.7 In:0.8 In:0.9 In:1.0

Ave

rage

pol

ariz

atio

n an

gle

(deg

)

Guide layer thickness(nm)

Extraordinary mode (E//c)

TE mode (E//X2)

図 3.5.4. Al0.05Ga0.95N (clad) / InxGa(1−x)N (guide)導波路構造における偏光角のガイド層幅に対する依存性．グラフの凡例は InGaNガイド層の In組成を示している．

0.0 0.1 0.2 0.390

80

70

60

50

40

Whole layer

AlGaN/GaNwaveguide

Extraordinary mode (E//c)

TE mode (E//X2)Aver

age

pola

rizat

ion

angl

e (d

eg)

In composition of guide layer

Guide layer

図 3.5.5. Al0.05Ga0.95N (clad) / InxGa(1−x)N (guide)導波路構造における偏光角のガイド層の In組成依存性．ガイド層の In組成ごとに最大偏光角が最も大きくなるようにガイド層幅を調整した．図にはガイド層内と導波路全体で平均された偏光角の計算結果を示している．


示している．これらの計算より，高屈折率差の導波路構造を用いることで，「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致」を低減できることが分かる．ガイド層で平均された偏光角と導波路全体で平均された偏光角を比較すると，これらの差は In組成の増加に伴い大きくなっている．これは偏光角の空間的依存性が In組成の増加と共に強くなっていることを表している．AlGaNガイド層と InGaNクラッド層の組成変化と平均偏光角の関係を俯瞰するために，これらの関係をマッピングした結果を示す．図 3.5.6(a)及び (b)は AlxGa(1−x)N (clad) /

InxGa(1−x)N (guide)導波路構造において，それぞれ，(a)ガイド層と (b)導波路全体で平均された偏光角を示している．なお，計算においては最も偏光角が 90 (deg)に近づくようにガイド層の幅を計算しており，(c)にそのガイド層幅を示している．これらの結果より

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

In composition

Al co

mpo

sition

45.00

51.00

57.00

63.00

69.00

75.00

81.00

87.00

93.00

aavg (deg)(a)

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0(b)

In composition

Al co

mpo

sition

45.00

51.00

57.00

63.00

69.00

75.00

81.00

87.00

93.00

aavg (deg)

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0(c)

In composition

Al co

mpo

sition

13.00

46.50

80.00

113.5

147.0

180.5

214.0

247.5

281.0

guide layer thickness(nm)

図 3.5.6. AlxGa(1−x)N (clad) / InxGa(1−x)N (guide)導波路構造における，(a)ガイド層と (b)導波路全体で平均された偏光角の Al組成と In組成依存性．計算においては，最も偏光角が 90 (deg)に近づくようにガイド層の幅を調整した．(c)ばガイド層幅を示している．


屈折率差の増加による偏光角の変化が確認できる．これまで，屈折率閉じ込めの効果は材料の複屈折性の効果に太刀打ち出来ないものだと思われていたが，図 3.5.5の結果を見ると僅かに屈折率差（ガイド層の In組成又は，クラッド層のAl組成）を増加させるだけで偏光角が変化し始めており，これら 2つの効果が競合していることが確認できる．導波路モードを完全な TEモード（E � c）にするためには屈折率差をかなり大きくする必要があるが，高屈折率差の導波路構造を用いることで偏光不一致の問題を解決できる可能性がある．

3.5.5 活性層における偏光角とモード利得

前節において，高屈折率差の導波路構造を用いることで「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致」を低減可能なことが明らかになった．本節では，高屈折率差の導波路構造を用いることによるモード利得の増加割合を議論するために，InGaN活性層がガイド層の中央に挿入された構造を対象に，より現実的に導波路を解析する．図 3.5.7に本節で対象とする計算モデルの構造図を示す．導波路はAl0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide)

の構成とした．In0.1Ga0.9N (guide)層の中央には 2つの In0.3Ga0.7N量子井戸を挿入した．ただし，井戸幅が光の波長に比べて十分小さいことを考慮して，ここでは図 3.5.7に示すように井戸層とバリア層の屈折率を平均した均一な 1層（厚さが 16 nmの In0.2Ga0.8N）がガイド層中央に挿入されているものとした *11*12．

��4ä5�4ä=�

��4ä49�4ä=�

��4ä49�4ä=�

��4ä5�4ä=� :7

Ùq

:6:5

�âvw¹

��4ä5�4ä=��4ä7�4ä;�

��4ä5�4ä=�

��4ä5�4ä=�

��4ä5�4ä=�

��4ä5�4ä=�

InGaN�¢¬�

図 3.5.7. 理論計算におけるレーザ構造の模式図．In0.1Ga0.9Nガイド層の中央に 2つの In0.3Ga0.7N量子井戸が挿入されている構造を，In0.2Ga0.8N活性層がガイド層の中央に挿入されている構造とみなした．

　

*11通常，このような構造での光のモードを考える場合は材料の誘電率差を考慮したシュレディンガー方程式を解く必要がある．*12このような仮定は量子井戸レーザの導波路モードを求める際によく使われており，比較的良い近似であることが知られている．


0 100 200 300 400 500 600-90

-80

-70

-60

-50P

ola

riza

tion

angl

e (d

eg)

Guide layer thickness (nm)

0

5

10

15

20

Optical confinement factor Conf

inem

ent

fact

or

(%)Polarization angle

図 3.5.8. Al0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide) / In0.2Ga0.8N(active)半導体レーザにおける偏光角と光閉じ込め係数のガイド層幅依存性の計算結果．

図 3.5.8にAl0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide)/ In0.2Ga0.8N (active)構造における，光閉じ込め係数と偏光角のガイド層幅依存性の計算結果を示す．なお，光閉じ込め係数は

Γ =

´ a2

a1|E(X3)|2 dX3´∞

−∞ |E(X3)|2 dX3

(3.5.15)

として計算を行った．ここで a1及び a2はそれぞれガイド層と活性層の境界の位置である．図 3.5.8を見て分かるように，光閉じ込め係数と偏光角はどちらもガイド層幅に依存する．X1ストライプ構造の半極性 InGaN量子井戸レーザにおいては，「光閉じ込め係数を可能な限り大きくすること」と「平均偏光角が最も 90 (deg)に近づくこと」の 2つの条件を満たすようにガイド層幅を決定する必要がある．図 3.5.8を見ると，ガイド層幅を ∼ 120 nmにした場合において，これらを両立できることが分かる．ガイド層幅が120 nmの Al0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide) / In0.2Ga0.8N (active)構造における偏光角の位置依存性の計算結果を図 3.5.9に示す．高い屈折率を持つ層が導入されたことにより，偏光角が全体的に 90 (deg)に近づいていることが分かる．活性層での平均偏光角は αavg = 63 (deg)であった．従来の Extraordinaryモードから図 3.5.9に示すような導波路モードになった場合の利得増加率は単純にR = sin2[63 (deg)]/ sin2[45 (deg)]で求められ，導波路構造の工夫により 1.6倍モード利得を増加可能である．以上より，X1ストライプ構造の半極性 InGaN量子井戸レーザにおいては高屈折率差の導波路構造を用いることで，


-400 -300 -200 -100 0 100 200 300 40090

80

70

60

50

40

Gain region

AlGaN/InGaN waveguide

AlGaN/InGaN waveguide with active layer

Transverse electric mode (E//X2)

Pola

riza

tion

angl

e (d

eg)

Position (nm)

Extraordinaly mode (E//c)

図 3.5.9. Al0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide) / In0.2Ga0.8N (active)半導体レーザにおける偏光角の位置依存性の計算結果．参考のためにAl0.05Ga0.95N (clad) / In0.1Ga0.9N (guide) 導波路構造における偏光角の計算結果も重ねてプロットしている．

　

「導波路を伝搬する光」と「活性層で増幅される光」の偏光の不一致を低減でき，モード利得を増加可能なことが明らかになった．

3.6 まとめ

本章では，へき開共振器ミラーを用いた低コスト，高性能な緑色半導体レーザの実現に向け，素子特性の理論計算を行った．まず，任意の面方位の非極性 InGaN量子井戸構造における光学利得を計算し，c面から 40 ∼ 50(deg)傾いた面方位の非極性 InGaN量子井戸構造において，へき開面の利用に望ましいE �X2偏光の利得が最も大きくなることを明らかにした．この構造における半導体レーザの素子特性の向上に向け，「導波路を伝搬する光」と「活性層で増幅される光」の偏光不一致の問題を解決できる導波路構造を検討した．従来のAlGaN (clad) /GaN (guide)導波路構造では材料自体の複屈折性が支配的であるため導波路モードがExtraordinaryモードであったが，ガイド層の材料を InGaNに変更した高屈折率差の導波路構造では，導波路モードが ExtraordinaryモードとTEモードの中間的なモードになり，モード利得の増強が可能なことが明らかになった．

87

第4章 Double peak発光問題の物理的起

源の解明

4.1 はじめに

無極性 InGaN量子井戸構造では量子井戸面内でのアニオンとカチオンの数が等しくピエゾ分極と自発分極が完全に消失する．そのためQCSEに対する懸念が無く，この構造を発光ダイオードの活性層に利用することで，内部量子効率を大幅に向上できる可能性がある [80, 81]．しかしながら，実際にはm面GaN基板上 InGaN発光ダイオードの発光強度は発光波長の長波長化に伴い激的に減少するといった報告がある [46]．また，紫色から青色発光の領域にかけて発光スペクトルが double peakになるという報告もあり [47]，発光強度減少とダブルピーク発光の発現には，関連性があると考えられている．そこで本章では，この問題の物理的起源の解明に取り組む．以下に本章の内容を述べる．初めに，double peak発光の発現がこれまでどのように解釈されてきたのかを述べる．ここでは，相分離や拡張欠陥など，結晶内に存在するイレギュラーにより形成される特異的な状態密度がdouble peak発光の起源として考えられてきたことを述べる．次に，double peak発光が発現するm面上 InGaN量子井戸試料に対して構造的評価と光学評価を行った結果を示す．ここでは，この構造において発現する double peak発光が従来の考えでは上手く説明できないことを述べる．このようにして double peak発光が発現する条件を整理した後に，double peak発光の物理的起源の解明に向け，新たに構築した理論モデルを説明する．そして，PLスペクトルの温度や In組成依存性の実験結果と，本理論モデルを用いて計算した結果の比較を示すとともに，本モデルの妥当性を議論する．

88 4.2Double peak発光に対する一般的な解釈

4.2 Double peak発光に対する一般的な解釈

m面GaN基板上 InGaN量子井戸に限らず，品質の良くない試料においては double peak

発光がしばしば観測され，これの発現は，通常，試料内に相分離や In偏析，拡張欠陥等のイレギュラーが存在していると解釈される．例えば文献 [82]では，試料内部で In-richな空間が存在することで深い局在準位が形成され，これがマルチピークの原因になることが報告されている．また，文献 [83]では，表面のモホロジーに谷と山が観測される InGaN

量子井戸試料において，山の部分で量子細線的な状態が作られており，これが原因でマルチピーク発光が現れること報告している．一般に，このようなイレギュラーが結晶内に存在する場合には，図 4.2.1に示すように状態密度に特異的なピークが形成され，このような状態に分布したキャリアが再結合することで double peak発光が発現すると考えられる．Double peak発光の具体的な起源を探る方法としては，走査型電子顕微鏡や透過電子顕微鏡などの構造評価や，時間分解能PL測定やカソードルミネセンス測定などの光学的評価がある．近年は，3次元アトムプローブ測定や走査型近接場光顕微鏡により，極めてミクロな領域を構造的，光学的に評価することが可能となり，先に挙げた結晶内のイレギュラーの多くが実験的に観測可能になりつつある．

図 4.2.1. 結晶内のイレギュラーにより形成される特異的な状態密度の模式図．

4.3 m面 InGaN量子井戸におけるdouble peak発光の物理

的起源の実験的検証

m面GaN基板上 InGaN量子井戸における double peak発光についても，In偏析や結晶欠陥に由来している可能性がある．そこでまず，図 4.3.1のような double peak発光が見

第 4 章 Double peak発光問題の物理的起源の解明 89

2.6 2.7 2.8 2.9 3.0 3.10.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4PL

inte

nsity

(arb

. uni

t)

Energy (eV)図 4.3.1. 室温におけるm面GaN基板 InGaN量子井戸の典型的な double peak発光の結果．

　

図 4.3.2. Double peak発光が発現する試料の断面 TEM像．

られるm面 InGaN量子井戸試料を用意し透過電子顕微鏡と 3次元アトムプローブによる構造的評価を行った．図 4.3.2は HAADF（High-Angle Annular Dark Field）像と明視野像を示している．試料内において一見して分かるような異常は観測されず，このことは double peak発光が結晶の拡張欠陥に由来していないことを示唆している．また，Inの揺らぎに異常が無いかを調べるために，3次元アトムプローブによる評価も実施したが，double peak発光が発現する試料と，発現しない試料に本質的な違いは見られず，In偏析や相分離が原因であるとは考えにくいという結果が得られた [34]．m面GaN基板上 InGaN量子井戸においては，結晶構造のイレギュラーの他にも，価電子帯分裂が double peak発光の物理的起源の候補として挙げられる．というのも，無極性

90 4.4理論モデルの構築

　

2.6 2.7 2.8 2.9 3.0 3.1 3.20.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

E//c

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)

Energy (eV)

E//a

図 4.3.3. Double peak発光が発現する試料の偏光 PL測定の実験結果．室温で測定された．

　

InGaN量子井戸構造の価電子帯上端にはエネルギー的に近い位置に 2つのバンドが存在しており，これらのそれぞれが double peak発光におけるそれぞれのピークに対応している可能性がある．この構造においては伝導帯-価電子帯Aバントと伝導帯-価電子帯Bバンド間の光学遷移は，それぞのE � a偏光とE � c偏光の光に対して許容である．したがって，同一試料に偏光 PL測定を実施し，E � a偏光成分とE � c偏光成分の発光スペクトルを測定することで上記仮説を検証できる．このような目的で，同一試料に対して偏光PL測定を実施した．しかしながら，図 4.3.3に示すように，偏光PL測定より得られた両方の偏光のスペクトルにおいて double peak発光が観測され，価電子帯分裂が double peak

発光の起源とは考えにくい結果が得られた．以上より，少なくとも，本研究で用いたm面GaN基板上 InGaN量子井戸において観測される double peak発光は相分離，拡張欠陥，価電子帯分裂とは無関係に発現していると考えられる．

4.4 理論モデルの構築

本研究では，前節で示した実験結果に矛盾すること無く double peak発光の発現機構を説明するために，新しく理論モデルを構築した．ここでは，まず初めに本理論モデルにおける発想の起点を説明する．


-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

Prob

abilit

y de

nsity

(arb

. uni

ts)

Energy (eV)

SquaredLorenzian

Gaussian

(a)

-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2 (b)

Gaussian

Den

sity

of s

tate

s (a

rb. u

nits

)

Energy (eV)

SquaredLorenzian

図 4.4.1. (a)確率密度関数の計算結果例と (b)対応する状態密度関数の計算結果例．正規分布関数と二乗ローレンツ関数の結果を示している．

結晶に乱れが存在しない理想的な量子井戸構造での状態密度はステップ関数として表されるが，In組成や量子井戸幅，歪みの不均一性によりバンドギャップが空間的に揺らいでいる場合では状態密度は次のような関数に変調される *1．

D(E) =m

πℏ2

ˆ E

−∞P (E)dE (4.4.1)

ここで，D(E)は状態密度関数，P (E)はポテンシャル揺らぎの確率密度関数である．状態密度関数は確率密度関数P (E)により決定され，例えば，揺らぎが正規分布関数に従っている場合には，

D(E) =m

πℏ21√2πσ2

ˆ E

−∞exp

(−E2

2σ2

)dE (4.4.2)

と，よく知られる誤差関数になる．しかしながら，必ずしも確率密度関数が正規分布関数であるという物理的根拠は無く，例えば，確率密度関数が 2乗ローレンツ関数の場合には，状態密度関数は

D(E) =m

πℏ21

C

ˆ E

−∞

{1

1 + (E/σ)2

}2

dE (4.4.3)

となる．ここで，Cは確率密度関数の規格化定数である．図 4.4.1は確率密度関数とそれに対応する状態密度関数を実際に計算した結果例である．図 4.4.1を見て分かる通り，確率密度関数が 2乗ローレンツ関数の場合には，正規分布関数の場合に比べて状態密度の減

*1通常はステップ関数と確率密度関数の畳み込み積分で表現されるが，2次元の場合に限っては累積積分を用いて表すことができる．

92 4.4理論モデルの構築

DOSFermi-Diracfunction

Carrierdistribution

Car

rier d

istri

butio

n (a

rb. u

nits

)

Energy (eV)

(a) Gaussian function case (b) Squared Lorenzian function case

Carrierdistribution

Car

rier d

istri

butio

n (a

rb. u

nits

)

IVIIIII

DOSFermi-Diracfunction

Energy (eV)

Region I

図 4.4.2. 確率密度関数が，(a)正規分布関数の場合と (b)二乗ローレンツ関数の場合のキャリアのエネルギー分布の計算結果例．

衰の度合いが緩やかであることが分かる．発光ダイオードに注入されたキャリアは，状態密度にフェルミ分布に従って分布する．状態密度の関数系によりキャリアの分布は変わるため，発光スペクトルの形状もまた状態密度の関数形に大きく依存すると考えられる．一般に，状態密度に占有するキャリアは，状態密度関数とフェルミ分布関数の積により表される．図 4.4.2に確率密度関数が正規分布関数と 2乗ローレンツ関数の場合でのキャリアのエネルギー分布の計算例を示す．計算においてフェルミ準位は同じエネルギーに設定してある．キャリアのエネルギー分布は，正規分布関数の場合 [図 4.4.2(a)]には single peak

を示しているが，2乗ローレンツ関数の場合 [図 4.4.2(b)]には double peakになっている．状態密度自体に特異なピークが無いのにも関わらず，キャリアのエネルギー分布が二山になっていることは極めて注目に値する結果である．図 4.4.2の計算結果を考察する．確率密度関数が正規分布関数の場合は，−0.15 eV付近においてエネルギーの増加に伴い状態密度は急激に立ち上がり，0.25eV付近になるとフェルミ分布関数は急激に減少し 0に漸近する．したがって，2つの関数の交点付近のエネルギーでキャリア分布が最大値を取り，(a)のように single peakとなることは当然のように理解できる．一方，確率密度関数が 2乗ローレンツ関数の場合は，減衰の遅い状態密度の裾引きのために状況が少し複雑となる．図 4.4.2(b)における領域 Iにおいて，キャリアのエネルギー分布は状態密度に応じてゆっくりと立ち上がる．しかしながら，領域 IIでは，急激に減少するフェルミ分布関数が，徐々に増加する状態密度を上回り，キャリア分布が減少し始める．領域 IIIになると，今度は状態密度の増加がフェルミ分布関数の減少を上回り，キャリア分布は再び増加する．そして，領域 IVではキャリア分布はフェルミ分布と共に減少し 0に漸近する．これらの結果より，キャリアのエネルギー分布は状態密度とフェルミ分布関数の微妙なバランスにより決定していることが分かる．そして，状


態密度の裾引きが緩やかな場合には，キャリアのエネルギー分布が double peakになり得る．発光スペクトルはキャリアのエネルギー分布を直接的に反映しているため，状態密度の裾引きとフェルミ分布関数と競合により double peak発光が発現する可能性がある．以上の考えの妥当性を検証するために，実際に発光スペクトルを計算し，実験結果との比較を行った．ここでは物理を単純に考えるため，伝導帯と価電子帯は共にパラボリックバンドであることを仮定した．電子と正孔の有効質量は簡単のためm面のGaNの値を用いて，me = 0.20m0とmh = 0.54m0とした．本理論モデルにおいて鍵となる状態密度の関数系には式 4.4.4で示すシグモイド関数を用いた．この関数は吸収及び PLEスペクトルのフィッティングに利用されることがあり[84]，揺らぎにより変調された状態密度を表す関数として現実的なものである．なお，この関数の減衰は単一指数的であり，誤差関数 [exp(−E2)で減衰]より遅く，2乗ローレンツ関数の状態密度 [arctan(−E)で減衰]より早く減衰する *2．

Dc(E) =me

πℏ2

[1 + exp

(−Eσc

)]−1

Dv(E) =mh

πℏ2

[1 + exp

(−Eσv

)]−1(4.4.4)

σc 及び，σv は伝導帯と価電子帯のポテンシャル揺らぎの度合いを示すパラメータであり，バンドギャップ揺らぎの度合いを InN /GaNにおけるバンドオフセット比を用いてσC = 0.7σG，σv = 0.3 σGと振り分ける．自然放出割合は第 2章と同様に，擬フェルミ準位が空間的に均一なことを仮定し，波数選択則を考慮して計算を行った．なお，In組成揺らぎの確率密度関数はシグモイド関数をエネルギーで微分した関数で与えられる．このような計算方法で求めた発光スペクトルの結果例を示す．図 4.4.3はキャリア密度

n = 1× 109 cm−2，バンドギャップ揺らぎ σG = 26 meV，温度 T = 300 KにおけるPLスペクトルの計算結果である．スペクトルの半値幅が広く，図 4.3.3の実験結果に非常に類似した結果が得られていることが分かる．

4.5 実験結果と理論計算結果の比較

4.5.1 実験条件

前節で述べた理論モデルの妥当性をより詳細に検証するために実験結果と計算結果の比較を行った．まず実験条件の詳細について述べる．実験には2つ試料を用意した．ここではそれぞれを Sample Aと Sample Bと表記する．どちらの試料もm面の自立GaN基板上に

*2状態密度が裾領域で単一指数的に減衰することは Urbach則とも矛盾しないことを述べておく．

94 4.5実験結果と理論計算結果の比較

-0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.10.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4PL

inte

nsity

(arb

. uni

ts)

Energy (eV)図 4.4.3. 本理論モデルを用いて計算したPLスペクトルの結果例．平均バンドギャップのエネルギーを原点にとっている．

有機金属気相成長法でコヒーレント成長された InGaN量子井戸構造である．Sample Aは標準的な InGaN量子井戸構造であり，Sample Bは故意的に試料面内の組成が大きく分布した InGaN量子井戸構造である．Sample A及び Sample BはそれぞれPLの温度変化と組成依存性を調べるのに利用された．X線回折測定より Sample Aの平均 In組成と量子井戸幅は，それぞれ 13.5%と 9nmと見積もられた．一方，SampleBの In組成は 12.4% ∼ 16.1%

の範囲で空間的に分布しており，量子井戸幅は 3 nmである．全ての PL測定において励起光は波長 375 nmの半導体レーザが利用された．励起光スポットサイズと励起光強度は，それぞれ 50 µm× 50 µmと 40W/cm2であった．

4.5.2 PLスペクトルの温度依存性

図 4.5.1(a)に Sample Aに対して行った PLスペクトルの温度依存性の測定結果を示す．温度が十分低い領域（T > 50 K）では，single peak発光しており，PLピークは，バンドギャップ収縮により温度上昇と共に低エネルギー側にシフトしている．150 Kまで温度を上げると高エネルギー側において新たな成分が現れ，室温までの温度においてdouble peak

発光が発現している．図 4.5.1(b)はPLスペクトルの温度変化を計算した結果である．実験結果に可能な限りスペクトルの形状が一致するように，キャリア密度とバンドギャップ揺らぎを決定し，n = 1× 109 cm−2，σG = 26 meVとした．また，バンドギャップエネルギーの温度変化はVarshniの経験式をGaNのパラメータを用いることで計算に取り入れ


2.7 2.8 2.9 3.0 3.1 3.2 3.3012345678

14K

50K

100K

150K

200K

250K

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)

Energy (eV)

300K

(a) Exp

-0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1012345678

300K

250K

200K

150K

100K

50K

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)Energy (eV)

0K

(b) Cal

図 4.5.1. (a)m面の自立GaN基板上 InGaN量子井戸におけるPLスペクトルの温度依存性の実験結果と (b)実験結果を本理論モデルにより再現計算した結果．計算においてキャリア密度とバンドギャップ揺らぎは n = 1× 109 cm−2，σG = 26 meVに設定した．原点は平均バンドギャップのエネルギーになっている．

た．計算結果と実験結果を比較すると，300 Kにおける計算結果のPL半値幅が若干広いが，実験結果の傾向をよく再現できていることが分かる．本モデルに基づくと，実験結果は次のように説明される．極低温ではフェルミ分布関数はステップ関数になっていると考えられる．したがって，フェルミ分布と状態密度の積により求まるキャリアのエネルギー分布は単純に single peakになり，発光スペクトルもまた single peakとなる．しかしながら，温度が上昇すると，フェルミ分布関数の減衰は緩やかになる．その結果，状態密度の裾の減衰とフェルミ分布関数の微妙なバランスにより，キャリアは広いエネルギーにかけて分布するようになり，発光スペクトルが double peakになる．

4.5.3 PLスペクトルの In組成依存性

次に，室温での PLスペクトルの In組成依存性として，Sample Bの試料面内のマッピング測定を行った結果を図 4.5.2(a)に示す．実験結果を見ると，In組成の増加に伴い発光スペクトルが一度，single peakから double peakに変わり，更に In組成を増加させると，double peakから single peakに戻っていることが分かる．また，double peak発光が発現している組成領域において，低 In組成では高エネルギー側の発光ピークが，高 In組成では低エネルギー側の発光ピークが支配的であることが分かる．In組成揺らぎの度合いは In

組成の増加に伴い増加していると考えられる．そこで，In組成の変化をバンドギャップ揺らぎの変化と見なし，PLスペクトルのバンドギャップ揺らぎ依存性の計算することで，

96 4.5実験結果と理論計算結果の比較

2.4 2.6 2.8 3.0 3.2 3.4012345678

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)

Energy (eV)

(a)Exp

-0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2012345678

sg=32meV

sg=34meV

sg=28meV

sg=30meV

sg=26meV

sg=24meV

sg=22meV

sg=20meV

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)Energy (eV)

(b) Cal

図 4.5.2. (a)m面の自立 GaN基板上 InGaN量子井戸における PLスペクトルの In組成依存性の実験結果と (b)実験結果を本理論モデルにより再現計算した結果．計算においてキャリア密度を n = 1× 109 cm−2に固定し，バンドギャップ揺らぎを独立に変化させた．原点は平均バンドギャップのエネルギーになっている．

実験結果の再現を試みた．図 4.5.2(b)はキャリア密度を n = 1× 109 cm−2に固定し，バンドギャップ揺らぎ σGを 2 meVのステップで変化させた際の PLスペクトルの計算結果である．Double peak発光は σGが中間的な大きさの場合に現れており，十分 σGが小さい場合や大きい場合には single peak発光を示している．σGが十分小さい場合や十分大きい場合では，状態密度の減衰とフェルミ分布関数の立ち上がりのどちらかが，他方よりも急なため，フェルミ分布と状態密度の裾引きは競合せず，PLスペクトルは single peakになる．一方，σGがこれらの中間的な場合ではフェルミ分布と状態密度が競合し double peak

発光が発現する．本理論モデルを用いることで半定量的に double peak発光の発現を説明することができた．このことより，m面 InGaN量子井戸構造における double peak発光はポテンシャル揺らぎによる状態密度の裾引きが原因となり発現している可能性が考えられる．状態密度の裾引きの具体的な原因としては，In組成や歪み，量子井戸幅等の空間的不均一性によるものと考えられる．しかしながら，double peak発光は状態密度の極めて微妙な裾引きによって発現する可能性があるので，TEMやX線回折測定，3次元アトムプローブのような構造的評価により，直接的に原因を観測することは難しく，光学評価を組み合わせた方法により具体的な原因を探ることが望ましいと思われる．


4.6 まとめ

m面GaN基板上の InGaN量子井戸において発現する double peak発光の物理的起源の解明に向け新たに理論モデルを構築した．本理論モデルに基づいた計算より，結晶内に相分離や拡張欠陥が無い場合であっても，ポテンシャル揺らぎに伴う状態密度の裾引きにより，double peak発光が発現し得ることが明らかになった．ポテンシャル揺らぎの直接的な原因としては，In組成や歪み，量子井戸幅の空間的分布が候補に挙げられる．Double peak

発光は極めて微妙な状態密度の裾引きにより発現する可能性があるため，構造的な評価のみから原因を見出すことは難しいと考えられ，光学評価を組み合わせた方法により具体的な原因を探ることが望ましいと思われる．

99

第5章結論

5.1 はじめに

本章ではこれまでに得られた知見と結論を各章ごとにまとめ本研究を総括する．

5.2 各章のまとめ

第2章

第2章では，k·p摂動理論に基いて，内部電界や格子歪みの効果を考慮して非極性 InGaN

量子井戸の価電子帯構造を計算する方法を述べた．その後，k · p摂動を用いた計算において必要となる材料定数の問題について説明した．ここでは，InNの材料定数に対しての統一的な見解が得られていないことや，使用する文献値によって得られる計算結果が異なることを述べ，素子特性を正確に予測する上で，これらの問題の解決が極めて重要であることを示した．その後，材料定数が価電子帯分裂エネルギーに敏感である性質を利用して，材料定数を決定する方法を提案した．これまでに報告された価電子帯分裂エネルギーの実験結果を文献調査により収集し，それらを本手法により解析することで，過去に報告された全ての文献値の実験的信頼性の検証及び，変形ポテンシャルの決定を行った．さらに，本手法により決定した材料定数を利用して非極性 InGaN量子井戸における電子状態や光学偏光特性の理論計算を行った．本章の最後では価電子帯分裂エネルギーの正確な実験的評価方法を理論的，実験的に調べ，従来手法である偏光PL測定よりも偏光 PLE測定が適切であることを明らかにした．

第3章

第 3章では，第 2章で決定した材料定数を利用して非極性 InGaN量子井戸における素子特性計算に取り組んだ．In組成揺らぎを考慮して光学利得を現実的に計算し，へき開共振器ミラーの利用に望ましいE �X2偏光の光学利得が，θ = 40 ∼ 50 (deg)の基板面方位を用いた場合に最も大きくなることを明らかにした．また，この構造の半導体レーザの素子特性向上に向けて導波路モードの理論解析にも取り組み，ガイド層とクラッド層の

100 5.2各章のまとめ

屈折率差を大きくすることで，「複屈折性導波路モードと材料利得の偏光不一致問題」を解決できることを明らかにした．また，上記に付随する研究として，半導体レーザのしきい値キャリア密度の温度依存性を調べることで，In組成揺らぎの度合いを評価できることを理論的に明らかにした．

第4章

第 4章では，無極性 InGaN量子井戸においてしばしば観測される double peak発光問題の物理的起源の解明に取り組んだ．相分離や拡張欠陥などの特異的構造と無関係に発現する double peak発光の物理的起源を説明するために，新たに理論モデルを構築した．本理論モデルでは，ポテンシャル揺らぎにより形成される状態密度の裾引きによりdouble peak

の発現が説明される．PLスペクトルの In組成依存性や温度変化の実験結果と，本モデルに基いた理論計算結果を比較し，モデルの妥当性を検証した．

101

付録A　平面波展開による有限障壁量子井

戸問題の解法

価電子帯

k · p摂動法は 1950年代に閃亜鉛鉱構造を持つ結晶のバンド端近傍での分散関係を計算するために構築されたバンド計算法の 1つである [85, 86]．ウルツ鉱構造に対する正孔ハミルトニアンについては，Chuangや Suzuki，Uenoyama等により閃亜鉛鉱構造のハミルトニアンに不変量の理論を適用することで導かれている [87, 88, 49]．文献 [49]の結論より，窒化物半導体の正孔ハミルトニアンは

Hkp =∆1J2z +∆2Jzσz +∆(J+σ− + J−σ+)

+ℏ22m0

[(A1 + A3J2z )k

2z + (A2 + A4J

2z )(k

2x + k2y)

−A5(J2+k

2− + J2

−k2+)− 2A6kz([Jz, J+]k− + [Jz, J−]k+)]

+(D1 +D3J2z )εzz + (D2 +D4J

2z )(εxx + εyy)

−D5(J2+ε− + J2

−ε+)− 2D6([Jz, J+]εz− + [Jz, J−]εz+)

(A.1)

で与えられる．ここで，∆1は結晶場分裂エネルギー，∆2, ∆3はそれぞれ c軸方向と c面内方向に関するスピン軌道相互作用エネルギー，Ai (i = 1, 2, · · · , 6)は価電子帯Aパラメータ，Di (i = 1, 2, · · · , 6)は変形ポテンシャル，m0は真空中の電子の静止質量，ki (i = x, y, z)

は波数，εij (i, j = x, y, z)は歪みテンソルである．窒化物半導体における価電子帯を構成する原子軌道は主に 2p軌道に由来することが分かっているので，LuttingerとKohnと


同様の方法で基底関数を以下のように定義できる [49]．

|u1⟩ = − 1√2|X + iY ↑⟩ (= |Y11 ↑⟩)

|u2⟩ =1√2|X − iY ↑⟩ (= |Y1−1 ↑⟩)

|u3⟩ = |Z ↑⟩ (= |Y10 ↑⟩)

|u4⟩ =1√2|X − iY ↓⟩ (= |Y11 ↓⟩)

|u5⟩ = − 1√2|X + iY ↓⟩ (= |Y1−1 ↓⟩)

|u6⟩ = |Z ↓⟩ (= |Y10 ↓⟩)

(A.2)

ここで，|X + iY ⟩ , |X − iY ⟩ , |Z⟩は中心力場のシュレディンガー方程式の球面調和関数に対応するシンボリック表記である．右辺括弧には方位量子数と磁気量子数のインデックス及びスピンの向きにより表現した関数を示している．ハミルトニアン演算子A.1 中の角運動量及びスピン演算子は基底関数に対して以下のように作用する．

Jz |m⟩ = m |m⟩

σz

∣∣∣∣±1

2

⟩= ±

∣∣∣∣±1

2

⟩L± |m⟩ = ±i |m± 1⟩

σ±

∣∣∣∣∓1

2

⟩= ±i

∣∣∣∣±1

2

⟩この関係を用いて基底関数A.2 の下で行列表現すれば，次に示す 6 × 6の k · pハミルトニアン行列が得られる *1．

Hbulkv =

F −K∗ −H∗ 0 0 0

−K G H 0 0 ∆

−H H∗ λ 0 ∆ 0

0 0 0 F −K H

0 0 ∆ −K∗ G −H∗

0 ∆ 0 H∗ −H λ

(A.3)

*1ハミルトニアン行列式 A.3 を構成する基底の並びは，式 A.2 の並びにしたがっている．

第 5 章結論 103

ここで，各成分は

F = ∆1 +∆2 + λ+ θ

G = ∆1 −∆2 + λ+ θ

λ =ℏ22m0

[A1k2z + A2(k

2x + k2y)] + λe

λϵ = D1εzz +D2(εxx + εyy)

θ =ℏ22m0

[A3k2z + A4(k

2x + k2y)] + θε

θε = D3εzz +D4(εxx + εyy)

K =ℏ22m0

A5(kx + iky)2 +D5ε+

H =ℏ22m0

A6kz(kx + iky) +D6εz+

∆ =√2∆3

ε+ = εxx + 2iεxy − εyy

εz+ = εzx + iεyz

(A.4)

で与えられる．波数成分 kx, ky, kzと，行列A.3 を対角化することで得られるエネルギー固有値の関係がバルク構造での価電子帯のE − k分散関係である．実用化されている窒化物半導体発光デバイスの活性層は厚さ数 nmの量子井戸構造である．したがって，活性層の分散関係を計算する際には量子効果を考慮する必要がある．量子効果を計算に取り入れる最も簡単な方法の１つは量子井戸のポテンシャルを無限大に近似するものである．成長方向にエネルギーが量子化されていることを考えると，この場合の z軸方向への波数は

kz = (nπ)/Lz (n = 1, 2, · · · ) (A.5)

と表すことができる．したがって，式A.4 の行列成分中の波数を式A.5 で置き換えることで無限障壁量子井戸近似のハミルトニアンを得ることができる．しかしながら，この近似ではバリア層への波動関数の染み出しやピエゾ電界による光学遷移割合の減少が無視されるため発光デバイスの構造を現実的にデザインすることができない．ポテンシャルエネルギーの有限性を考慮して計算する方法にはハミルトニアン演算子を差分化表現する方法 [51]や転送行列法 [89]などがあるが，本研究では Scheibenzuber等が提案している平面波展開法 [90]を用いた．この方法では，まず無限個の平面波関数を備えた基底が完備であることを利用して，ハミルトニアンの基底をブロッホ基底 |ui⟩ (i = 1, · · · , 6)と平面波基底 |Km⟩ (m = 0, 1, · · · , N)


の直積として次のように定義する．

|Uvα⟩ = |Km · ui⟩ (A.6)

ここで基底の並び方を示す αの定義は便宜的な理由により α ≡ 6m+ iとする．また，Nは平面波基底の数を決める値であり *2，数学的には無限個取ることで完備性が確保される量であるが，数値計算上 50個程度で精度良く計算できることが分かっている [90]．|Km⟩の具体的な関数は以下に示す通りである．

|Km⟩ = 1

Lfull

√(N + 1)

exp

(i(N − 2m) π

Lfullz

)(A.7)

Lfullはバリア層と井戸層を合わせた長さである *3．有限障壁量子井戸における全ハミルトニアンは次のように k · p摂動ハミルトニアンにポテンシャルの項を加えることで表される．

Hv = Hkp

(kz = −i d

dz

)+ {V (z)} (A.8)

ここで，量子化軸である z方向の波数は運動量演算子の関係 Pz = −iℏ ddz = ℏkzにより演

算子に置き換えられた．V (z)はヘテロ接合界面でのバンドギャップ不連続や内部電界に伴うポテンシャルの変化を表す項であるが，ここでは，一般的な問題として取り扱うことにする．式A.6 ，式A.8 によりハミルトニアンを行列表現する準備が整えられた．A.6

の基底の下で表現される行列HQWv は 6(N + 1)× 6(N + 1)のエルミート行列であり，任

意の行列成分は

HQWv (α, β) =

⟨Uvα

∣∣∣∣Hv

(kz = −i d

dz

)∣∣∣∣Uvβ

⟩=

⟨K6m · ui

∣∣∣∣Hv

(kz = −i d

dz

)∣∣∣∣K6n · uj⟩

=

⟨K6m · ui

∣∣∣∣Hkp

(kz = −i d

dz

)∣∣∣∣K6n · uj⟩

+ ⟨K6m |V (z)|K6n⟩

(A.9)

を計算することで求まる．ただし，β = 6n+ j. (n = 0, 1, · · · , N. j = 1, 2, · · · , 6)である．Hkpにはスピンに関する演算子と波数演算子が含まれており，前者はブロッホ基底に，後者は平面波基底に作用する．このような操作により得られる表現行列を用いれば，価電

*2mは 0を含むため平面波基底の総数はN + 1である．*3バリア層の長さは無限遠と仮定するが，波動関数の侵入長より十分長ければ数値計算上問題無い．

第 5 章結論 105

子帯におけるシュレディンガー方程式は次のように示される．

HQWv

ψ(n)v = E

(n)c ψ

(n)v (A.10)

ここで，n番目のエネルギー固有値に属する波動関数 ψ(n)v は次のように表される．

ψ(n)v (z) =

6∑i=1

ϕ(n)v i (z) |ui⟩

ϕ(n)v, i(z) =

N∑m=0

g(n)m∗i |Km⟩

(A.11)

ϕ(n)v, i(z)は波動関数の包絡関数であり平面波基底 |Km⟩と固有ベクトル gの内積により表されている．固有方程式A.10 を解析的に対角化するのは困難である．本研究では数値計算ライブラリを用いて数値的に計算を行った *4．

伝導帯

伝導帯については主にカチオンの s軌道に由来しており，パラボリックなE − k分散関係であることが明らかにされている．伝導帯ハミルトニアンは垂直方向と水平方向に対する 2つの有効質量を用いて次のように記述される [51]．

Hc =Eg + Pcε +ℏ2

2m∥o

k2z +ℏ2

2m⊥o

(k2x + k2y)

Pcε =aczεzz + act(εxx + εyy)

(A.12)

ここで，Pcεは歪みに伴う静水圧シフトを表す項であり，acz, actは垂直方向と水平方向の伝導帯変形ポテンシャルである．量子井戸を考えた場合の伝導帯全ハミルトニアンHQW

c

は，ハミルトニアン演算子A.12 にポテンシャルの項を加え，HQWc = Hc+ V (z)により与

えられる．伝導帯の基底関数は，価電子帯と同様に次のような平面波関数で定義する．

|U cα⟩ = |Km, Si⟩ =

1

Lfullexp

(i(N − 2m) π

Lfullz

)· |Si⟩ (A.13)

ただし，

|Si⟩ =

|↑⟩ (i = 1)

|↓⟩ (i = 2)(A.14)

*4本研究では pythonの数値計算ライブラリ numpy及び scipyを利用した．式 A.9 により求まる行列は成分の大半が 0のスパース行列であり，このような行列は専用の対角化ライブラリを用いると効率良く計算できる．


である．ここで |Si⟩（i = 1, 2）はスピンの向きである *5．このような基底のもとで表現された行列HQW

c は以下のよう示すことができる．

HQWc

ψ(n)c = E

(n)c ψ

(n)c (A.15)

また，伝導帯のシュレディンガー方程式及び波動関数は価電子帯の場合と同様に

ψ(n)c (z) =

2∑i=1

ϕ(n)c (z) |Si⟩

ϕ(n)c (z) =

N∑m=0

c(n)m |Km⟩

(A.16)

と表される．

*5本来，伝導帯の分散関係を計算する際にスピンの向きを気にする必要は無いのだが，伝導帯-価電子帯間の光学遷移の計算を考慮して本研究ではこのように定義した．

107

付録B　歪みテンソル

窒化物半導体の活性層に対する歪みの理論は文献 [31]や文献 [52]などでモデル化されている．また，各モデル間の差異も文献 [70]で議論されている．ここでは，任意の面方位の基板上にコヒーレントに作製された量子井戸に導入される歪みを，文献 [52]のモデルに基いて導出する．（X, Y, Z）座標におけるウルツ鉱構造結晶の歪みテンソル εは一般的に次のように定義される．

ε =1

2

(∂ui∂xj

+∂uj∂xi

)(i, j = x, y, z) =

εxx εxy εxz

εxy εyy εyz

εxz εyz εzz

(B.1)

ここで ui は i方向に対する変位である．εは回転行列を用いることで次に示すように（X1X2X3）座標の成分に変換できる．

ε = tU · ε′ · U (B.2)

弾性力学に従ってHookeの法則を記述すると，応力テンソルσは弾性定数テンソルCと歪みテンソルを用いて

σ =

σxx

σyy

σzz

σyz

σzx

σxy

=

c11 0 0 0 0 0

c11 0 0 0 0

c33 0 0 0

c44 0 0

sym. c44 0

c66

εxx

εyy

εzz

2εyz

2εzx

2εxy

= Cε (B.3)

で表される．ただし，tU は転置行列である．この応力テンソルσは先程と同様に回転行列を用いることで次に示すように（X1，X2，X3）座標の成分に変換できる．

σ = tU · σ′ · U (B.4)

式 B.2 と式 B.4 の右辺を実行し，それらをHookeの法則の式 B.3 に代入すれば，弾性テンソルと三角関数を係数とした六元連立方程式が得られる．我々の目的は歪みテンソル


の全ての成分を求めることであるが，ε′とσ′とを合わせて 12の未知係数があるためこのままでは方程式を解くことができない．そこで結晶の成長方向に対する応力が全て緩和されていること，結晶面内にせん断歪みが生じていないことを仮定する．この仮定により，X3軸方向の応力テンソル σ13 = σ23 = σ33 = 0及び結晶面内におけるせん断みの応力テンソル σ12 = 0を得る．また，結晶面内方向の歪み成分は弾性力学に従えば


awell


awellcos2 θ +

csub − cwellcwell

sin2θ(B.5)

と表される．ε11は結晶の回転軸に沿う方向の歪みなので井戸と基板材料の a軸の格子定数により求められる．また，ε22についても a軸方向と c軸方向に対する歪み成分を面内に射影することで求められる．以上より得られた六つの条件を使って連立方程式の解を求めると残りの歪みの成分は次のようになる．

ε33 =A22b1 − A12b2

A11A22 − A12A21

ε23 =A11b2 − A21b1

A11A22 − A12A21

ε13 = 0

(B.6)

ただし，

A11 = c11 sin4 θ + (c13 + 2c44) cos

2 θ sin2 θ

A12 = (c11 − c13) sin2 θ sin 2θ + 2c44 cos 2θ cos θ sin θ

A21 = c33 cos4 θ + (c13 + 2c44) cos

2 θ sin2 θ

A22 = (c13 − c33) cos2 θ sin 2θ + 2c44 cos 2θ cos θ sin θ

b1 = −ε11(c12 sin

2 θ)+{(2c44 − c11) cos

2 θ sin2 θ − c13 sin4 θ

}ε22

b2 = −ε11(c13 cos

2 θ)+{(2c44 − c33) cos

2 θ sin2 θ − c13 cos4 θ

}ε22

である．（X1, X2, X3）座標での歪みテンソルは，式 B.2 により座標変換することで求まる．図B.1は様々な構造における歪みテンソルの基板面方位依存性の計算例である．

第 5 章結論 109

0 15 30 45 60 75 90-0.04

-0.03

-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02

0.03


eyz

ezz

exy

eyyStra

in c

ompo

nent

sin

(X, Y

, Z) c

oord

inat

e sy

stem


exx

0 15 30 45 60 75 90-0.04

-0.03

-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02

0.03


e12

e33

e22

e11

e23

Stra

in c

ompo

nent

sin

(X1,X

2,X3)

coo

rdin

ate

syst

em


0 15 30 45 60 75 90-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02Al0.7Ga0.3N on AlN

Stra

in c

ompo

nent

sin

(X, Y

, Z) c

oord

inat

e sy

stem


exxezz

exy

eyz

eyy

0 15 30 45 60 75 90-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02

Stra

in c

ompo

nent

sin

(X1,X

2,X3)

coo

rdin

ate

syst

em


e33

e23

e12

e22

e11

Al0.7Ga0.3N on AlN

0 15 30 45 60 75 90-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02Al0.3Ga0.7N on GaN

eyzStra

in c

ompo

nent

sin

(X, Y

, Z) c

oord

inat

e sy

stem


ezz

exy

exx

eyy

0 15 30 45 60 75 90-0.02

-0.01

0.00

0.01

0.02Al0.3Ga0.7N on GaN

Stra

in c

ompo

nent

sin

(X1,X

2,X3)

coo

rdin

ate

syst

em


e33

e23

e12

e22

e11

図B.1. 様々な構造で計算された歪みテンソルの基板面方位依存性

111

付録C　ピエゾ分極と自発分極

ここでは文献 [31]に基いて，任意の面方位の非極性面量子井戸構造に導入される内部電界を導出する．まず，ウルツ鉱構造におけるピエゾ分極は次に示すように歪みテンソルと圧電定数テンソルの内積により与えられる．

P PZ =

PPZx

PPZy

PPZz

=

0 0 0 0 e15 0

0 0 0 e15 0 0

e31 e31 e33 0 0 0

εxx

εyy

εzz

εyz

εzx

εxy

=

0 0 0 0 d15 0

0 0 0 d15 0 0

d31 d31 d33 0 0 0

c11 c12 c13 0 0 0

c11 c13 0 0 0

c33 0 0 0

c44 0 0

sym. c44 0

c66

εxx

εyy

εzz

2εyz

2εzx

2εxy

(C.1)

ここで，PPZx , PPZ

y , PPZz はX, Y, Z方向に対するピエゾ分極の大きさであり，e及び dは

圧電定数テンソルである *6．X1, X2, X3方向に沿ったピエゾ分極P ′PZ(PPZ1 , PPZ

2 , PPZ3 )

は回転行列を用いて次のように表される．

P ′PZ =

PPZ1

PPZ2

PPZ3

= UP pz =

e15εzx = 0

e15εyz cos θ − {e31(εxx + εyy) + e33εzz} sin θe15εyz sin θ + {e31(εxx + εyy) + e33εzz} cos θ

(C.2)

自発分極も同様に記述する．回転行列を用いてX, Y, Z方向とX1X2X3方向に沿った自発分極，(P SP及びP ′SP)の関係を示すと以下のようになる．

*6近年の論文の限りでは，eと dに表現上の区別は無く，場合に応じて使い分けられているようである．


P SP1

P SP2

P SP3

= UP SP =

0

−P SPz sin θ

P SPz cos θ

(C.3)

ピエゾ分極と自然分極を合わせた全分極P ′(P1, P2, P3)はP ′SP +P ′PZで与えられ，このP ′を用いればX1，X2，X3方向の電束密度D′(D1, D2, D3)は以下のように表される．

D′ =

D1

D2

D3

= ϵ0ϵPE′ + P ′ (C.4)

ここで ϵPは比誘電率，ϵ0は真空中の誘電率，E′は電界である．窒化物半導体においてはc軸偏光と a軸偏光で屈折率が異なっているため比誘電率はテンソルとして扱われるべきであるが，ここでは簡単のために等方的な屈折率を持つ媒質と仮定した．式 C.4 は任意の媒質中における電束密度を表す式である．量子井戸構造における内部電界を考えるために無歪みのバリア層と井戸層における電束密度を式C.4 にしたがって表す．

Barrier :

DB

1 = ϵ0ϵPEB

1

DB2 = ϵ0ϵ

PEB2 + P SP,B

2

DB3 = ϵ0ϵ

PEB3 + P SP,B

3

(C.5)

Well :

DW

1 = ϵ0ϵPEW

1

DW2 = ϵ0ϵ

PEW2 + P SP,W

2 + PPZ,W2

DW3 = ϵ0ϵ

PEW3 + P SP,W

3 + PPZ,W2

(C.6)

ここで，EBi (i = 1, 2, 3)とEW

i (i = 1, 2, 3)はバリア層と井戸層における電界である．ただし，井戸層とバリア層の比誘電率の差が無視できるものとした．接合界面において電束密度が連続であることを考え，周期的境界条件

{EWi (i = 1, 2, 3) · LW = −EB

i (i = 1, 2, 3) · LB

}*7

を仮定すると，成長軸方向に沿った内部電界は以下のようになる．

EW3 =

P SP, B3 − P SP,W

3 − PPZ,W3

ϵ0ϵP

EB3 = −LW

LBEW3

(C.7)

ただし，LWと LBは井戸とバリア層の幅である．LB ≫ LWとすればバリア層における内部電界は無視できる．

*7電位の連続性を表している．

第 5 章結論 113

　　　　　

　　

0 15 30 45 60 75 90-15

-12

-9

-6

-3

0

3

6

Ele

ctric

field

(M

V/c

m)


P3SP, W/ere0

P3SP, B/ere0

P3PZ/ere0

E3W

(a) In0.3Ga0.7N on GaN

0 15 30 45 60 75 90-15

-12

-9

-6

-3

0

3

6

P3SP, W/ere0

Ele

ctric

field

(M

V/c

m)


P3SP, B/ere0

P3PZ/ere0

E3W

(b) Al0.7Ga0.3N on AlN

　　

0 15 30 45 60 75 90-15

-12

-9

-6

-3

0

3

6

P3SP, W/ere0

P3SP, B/ere0

Ele

ctric

field

(M

V/c

m)


P3PZ/ere0

E3W

(c) Al0.3Ga0.7N on GaN

図 C.1. 様々な構造での内部電界の基板面方位依存性．(a)In0.3Ga0.7N /GaN量子井戸，(b)Al0.3Ga0.7N /AlN量子井戸，(c)Al0.7Ga0.3N /GaN量子井戸．分極は内部電界と比較するために誘電率で割ってある．

115

参考文献

[1] H. J. Round. Electrical World, Vol. 19, p. 309, 1907.

[2] R. N. Hall, G. E. Fenner, J. D. Kingsley, T. J. Soltys, and R. O Carlson. Physical ReviewLetters, Vol. 9, No. 9, p. 366, 1962.

[3] T. M. Quist, R. H. Rediker, R. J Keyes, W. E Krag, B. Lax, A. L. McWhorter, andH. J. Zeigler. Applied Physics Letters, Vol. 1, No. 4, p. 91, 1962.

[4] J. I. Pankove and J. E. Berkeyheiser. Proceedings of the Institute of Radio Engineers,Vol. 50, No. 9, p. 1972, 1962.

[5] K. Kobayashi, S. Kawata, A. Gomyo, I. Hino, and T. Suzuki. Electronics Letters, Vol. 21,No. 20, p. 931, 1985.

[6] Y. Ohba, M. Ishikawa, H. Sugawara, T. Yamamoto, and T Nakanisi. Journal of CrystalGrowth, Vol. 77, No. 1-3, p. 374, 1986.

[7] M. Ikeda, K. Nakano, Y. Mori, K. Kaneko, and N. Watanabe. Journal of Crystal Growth,Vol. 77, No. 1-3, p. 380, 1986.

[8] C. P. Kuo, R. M. Fletcher, T. D. Osentowski, M. C. Lardizabal, and M. G. Craford.Applied Physics Letters, Vol. 57, No. 27, p. 2937, 1990.

[9] H. P. Maruska and J. J. Tietjen. Applied Physics Letters, Vol. 15, No. 12, p. 327, 1969.

[10] H. Amano, M. Kito, K. Hiramatsu, and I. Akasaki. Japanese Journal of Applied Physics,Vol. 28, No. 12, p. L2112, 1989.

[11] S. Nakamura, M. Senoh, and T. Mukai. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 32,No. 1A, p. L8, 1993.

[12] S. Nakamura, M. Senoh, S. Nagahama, N. Iwasa, T. Yamada, T. Matsushita, Y. Sugi-moto, and H. Kiyoku. Applied Physics Letters, Vol. 69, No. 26, p. 4056, 1996.

[13] Y. Kubota, K. Watanabe, O. Tsuda, and T. Taniguchi. Science, Vol. 317, No. 5840, p.932, 2007.

[14] Y. Narukawa, M. Ichikawa, D. Sanga, M. Sano, and T. Mukai. Journal of Physics D:Applied Physics, Vol. 43, No. 35, p. 354002, 2010.


[15] M. Murayama, Y. Nakayama, K. Yamazaki, Y. Hoshina, H. Watanabe, N. Fuutagawa,H. Kawanishi, T. Uemura, and H. Narui. Watt-class Green (530 nm) and Blue (462nm) Laser Diodes. 12th International Conference on Nitride Semiconductors, (B 7.1),2017.

[16] Y. Narukawa, J. Narita, T. Sakamoto, K. Deguchi, T. Yamada, and T. Mukai. JapaneseJournal of Applied Physics, Vol. 45, No. 37-41, p. L1084, 2006.

[17] D. Schiavon, M. Binder, M. Peter, B. Galler, P. Drechsel, and F. Scholz. Physica StatusSolidi B Basic Research, Vol. 250, No. 2, p. 283, 2013.

[18] S. Saito, R. Hashimoto, J. Hwang, and S. Nunoue. Applied Physics Express, Vol. 6,No. 11, p. 111004, 2013.

[19] R. Hashimoto, J. Hwang, S. Saito, and S. Nunoue. Physica Status Solidi B Basic Re-search, Vol. 11, No. 3, p. 628, 2014.

[20] S. Karpov. Strategies for creating efficient, beautiful whites. Compound Semiconductor,pp. 44–47, 2015.

[21] D. Steigerwald, S. Rudaz, H. Liu, R. S. Kern, W. Gotz, and R. Fletcher. The Minerals,Metals & Materials Society, Vol. 49, No. 1, p. 18, 1997.

[22] T. Miyoshi, S. Masui, T. Okada, T. Yanamoto, T. Kozaki, S. Nagahama, and T. Mukai.Applied Physics Express, Vol. 2, No. 6, p. 062201, 2009.

[23] A. Avramescu, T. Lermer, J. Muller, S. Tautz, D. Queren, S. Lutgen, and U. Strauß.Applied Physics Letters, Vol. 95, No. 7, p. 071103, 2009.

[24] A. Avramescu, T. Lermer, J. Muller, C. Eichler, G. Bruederl, M. Sabathil, S. Lutgen,and U. Strauss. Applied Physics Express, Vol. 3, No. 6, p. 061003, 2010.

[25] 岸野克巳. 赤色半導体レーザーの低しきい値化. 応用物理, Vol. 74, pp. 1477–1481,2005.

[26] C. Hu, I. Lo, Y. Hsu, C. Shih, W. Pang, Y. Wang, Y. Lin, C. Yang, C. Tsai, and G. Hsu.Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 55, No. 8, p. 081001, 2016.

[27] A. Even, G. Laval, O. Ledoux, P. Ferret, D. Sotta, E. Guiot, F. Levy, I. C. Robin, andA. Dussaigne. Applied Physics Letters, Vol. 110, No. 26, p. 262103, 2017.

[28] T. Ozaki, Y. Takagi, J. Nishinaka, M. Funato, and Y. Kawakami. Applied PhysicsExpress, Vol. 7, No. 9, p. 091001, 2014.

[29] A. Kobayashi, J. Ohta, and H. Fujioka. Journal of Applied Physics, Vol. 99, No. 12, p.123513, 2006.

[30] T. Takeuchi, H. Amano, and I. Akasaki. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 39,No. 2A, p. 413, 2000.

[31] S. Park and S. Chuang. Physical Review B, Vol. 59, No. 7, p. 4725, 1999.

第 5 章結論 117

[32] M. Kubota, K. Okamoto, T. Tanaka, and H. Ohta. Applied Physics Letters, Vol. 92,No. 1, p. 011920, 2008.

[33] K. Okamoto, H. Ohta, S. F. Chichibu, J. Ichihara, and H. Takasu. Japanese Journal ofApplied Physics, Vol. 46, No. 9, p. L187, 2007.

[34] K. Kurihara, S. Nagao, and A. A. Yamaguchi. Emission characteristics of InGaN-MQWstructure on m-plane GaN substrates. International Workshop Nitride Semiconductors,(WeBPLt4), 2014.

[35] M. Adachi. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 53, No. 10, p. 100207, 2014.

[36] A. A. Yamaguchi and K. Kojima. Physica Status Solidi C Current Topics, Vol. 9, No. 3,p. 834, 2012.

[37] A. A. Yamaguchi. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 46, No. 33, p. L789, 2007.

[38] A. A. Yamaguchi and K. Kojima. Applied Physics Letters, Vol. 98, No. 10, p. 101905,2011.

[39] W. G. Scheibenzuber and U. T. Schwarz. Physica Status Solidi B Basic Research, Vol.248, No. 3, p. 647, 2011.

[40] J. Rass, T. Wernicke, S. Ploch, M. Brendel, A. Kruse, A. Hangleiter, W. Scheibenzuber,U. T. Schwarz, M. Weyers, and M. Kneissl. Applied Physics Letters, Vol. 99, No. 17, p.171105, 2011.

[41] D. S. Sizov, R. Bhat, A. Heberle, N. Visovsky, and C. Zah. Applied Physics Letters,Vol. 99, No. 4, p. 041117, 2011.

[42] D. S. Sizov, R. Bhat, A. Heberle, K. Song, and C. Zah. Applied Physics Express, Vol. 3,No. 12, p. 122104, 2010.

[43] C. Huang, A. Tyagi, Y. Lin, M. T. Hardy, P. S. Hsu, K. Fujito, J. Ha, H. Ohta, J. S.Speck, S. P. DenBaars, and S. Nakamura. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 49,No. 1, p. 010207, 2010.

[44] A. Chakraborty, B. A. Haskell, S. Keller, J. S. Speck, S. P. Denbaars, S. Nakamura, andU. K. Mishra. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 44, No. 5, p. L173, 2005.

[45] M. C. Schmidt, K. Kim, H. Sato, N. Fellows, H. Masui, S. Nakamura, S. P. DenBaars,and J. S. Speck. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 46, No. 7, p. L126, 2007.

[46] H. Yamada, K. Iso, M. Saito, H. Masui, K. Fujito, S. P. DenBaars, and S. Nakamura.Applied Physics Express, Vol. 1, No. 4, p. 041101, 2008.

[47] Y. Huang, K. W. Sun, A. M. Fischer, Q. Y. Wei, R. Juday, F. A. Ponce, R. Kato, andT. Yokogawa. Applied Physics Letters, Vol. 98, No. 26, p. 261914, 2011.

[48] K. M. Kelchner, L. Y. Kuritzky, K. Fujito, S. Nakamura, S. P. DenBaars, and J. S.Speck. Journal of Crystal Growth, Vol. 382, p. 80, 2013.


[49] S. L. Chuang and C. S. Chang. Physical Review B, Vol. 54, No. 4, p. 2491, 1996.

[50] R. Ishii, A. Kaneta, M. Funato, Y. Kawakami, and A. A. Yamaguchi. Physical ReviewB, Vol. 81, No. 15, p. 155202, 2010.

[51] S. L. Chuang and C. S. Chang. Semiconductor Science and Technology, Vol. 12, No. 3,p. 252, 1997.

[52] A. E. Romanov, T. J. Baker, S. Nakamura, and J. S. Speck. Journal of Applied Physics,Vol. 100, No. 2, p. 023522, 2006.

[53] 石井良太. GaNおよびAlNの励起子変形ポテンシャルの同定と (Al,Ga)N系歪量子構造の物性予測. 京都大学, 博士論文, 2003.

[54] I. Vurgaftman and J. R. Meyer. Journal of Applied Physics, Vol. 94, No. 6, p. 3675,2003.

[55] I. Vurgaftman and J. R. Meyer. Nitride Semiconductor Devices: Principles and Simu-lation, chapter 2. Wiley VCH, New York, 2007.

[56] M. Ueda, M. Funato, K. Kojima, Y. Kawakami, Y. Narukawa, and T. Mukai. PhysicalReview B, Vol. 78, No. 23, p. 233303, 2008.

[57] B. Gil, M. Moret, O. Briot, S. Ruffenach, C. Giesen, M. Heuken, S. Rushworth, T. Leese,and M. Succi. Journal of Crystal Growth, Vol. 311, No. 10, p. 2798, 2009.

[58] H. Tamaki, A. Kobayashi, J. Ohta, M. Oshima, and H. Fujioka. Applied Physics Letters,Vol. 99, No. 6, p. 061912, 2011.

[59] Q. Yan, P. Rinke, A. Janotti, M. Scheffler, and C. G. Van de Walle. Physical Review B,Vol. 90, No. 12, p. 125118, 2014.

[60] P. Rinke, M. Winkelnkemper, A. Qteish, D. Bimberg, J. Neugebauer, and M. Scheffler.Physical Review B, Vol. 77, No. 7, p. 075202, 2008.

[61] 久志本真希. 加工シリコン基板上半極性面窒化物半導体の発光素子に関する研究. 名古屋大学, 博士論文, 2016.

[62] K. Kojima, H. Kamon, M. Funato, and Y. Kawakami. Physica Status Solidi C CurrentTopics, Vol. 5, No. 9, p. 3038, 2008.

[63] M. Feneberg, K. Thonke, T. Wunderer, F. Lipski, and F. Scholz. Journal of AppliedPhysics, Vol. 107, No. 10, p. 103517, 2010.

[64] S. Nakagawa, H. Tsujimura, K. Okamoto, M. Kubota, and H. Ohta. Applied PhysicsLetters, Vol. 91, No. 17, p. 171110, 2007.

[65] H. Masui, H. Yamada, K. Iso, S. Nakamura, and S. P. Den Baars. Journal of Physics DApplied Physics, Vol. 41, No. 22, p. 225104, 2008.

第 5 章結論 119

[66] T. Kyono, Y. Yoshizumi, Y. Enya, M. Adachi, S. Tokuyama, M. Ueno, K. Katayama,and T. Nakamura. Applied Physics Express, Vol. 3, No. 1, p. 011003, 2010.

[67] H. Masui, H. Asamizu, A. Tyagi, N. Fellows DeMille, S. Nakamura, and S. P. DenBaars.Applied Physics Express, Vol. 2, No. 7, p. 071002, 2009.

[68] S. You, T. Detchprohm, M. Zhu, W. Hou, E. A. Preble, D. Hanser, T. Paskova, andC. Wetzel. Applied Physics Express, Vol. 3, No. 10, p. 102103, 2010.

[69] R. B. Chung, Y. Lin, I. Koslow, N. Pfaff, H. Ohta, J. Ha, S. P. DenBaars, and S. Naka-mura. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 49, No. 7, p. 070203, 2010.

[70] 小島一信. 極性・非極性面 InGaN量子井戸レーザの光学特性に関する研究. 京都大学, 博士論文, 2008.

[71] A. Yariv. Quantum electronics. Wiley, New York, p. 264, 1988.

[72] W. W. Chow and S. W. Koch. Semiconductor laser fundamentals. Springer, Berlin,p. 49, 1999.

[73] S. L. Chuang. Physics of optoelectronic devices. Wiley, New York, p. 352, 1995.

[74] A. A. Yamaguchi, M. Kuramoto, M. Nido, and M. Mizuta. Physica Status Solidi AppliedResearch, Vol. 188, No. 1, p. 47, 2001.

[75] K. Kojima, M. Funato, Y. Kawakami, and S. Noda. Journal of Applied Physics, Vol.107, No. 12, p. 123105, 2010.

[76] C. Wu, H. Lee, C. Kuo, C. Chen, and S. Gwo. Applied Physics Letters, Vol. 92, No. 16,p. 162106, 2008.

[77] P. G. Eliseev, P. Perlin, J. Lee, and M. Osinski. Applied Physics Letters, Vol. 71, No. 5,p. 569, 1997.

[78] M. Oueslati, C. Benoit, and M. Zouaghi. Physical Review B, Vol. 37, No. 6, p. 3037,1988.

[79] R. Wirth, A. Moritz, C. Geng, F. Scholz, and A. Hangleiter. Physical Review B, Vol. 55,No. 3, p. 1730, 1997.

[80] T. Onuma, H. Amaike, M. Kubota, K. Okamoto, H. Ohta, J. Ichihara, H. Takasu, andS. F. Chichibu. Applied Physics Letters, Vol. 91, No. 18, p. 181903, 2007.

[81] N. A. Pfaff, K. M. Kelchner, D. F. Feezell, S. Nakamura, S. P. DenBaars, and J. S.Speck. Applied Physics Express, Vol. 6, No. 9, p. 092104, 2013.

[82] Z. Li, J. Kang, B. Wang, H. Li, Y. Weng, Y. Lee, Z. Liu, X. Yi, Z. Feng, and G. Wang.Journal of Applied Physics, Vol. 115, No. 8, p. 083112, 2014.

[83] S. Choi, S. Bae, D. Lee, B. H. Kong, H. Cho, J. Song, B. Ahn, J. F. Keading, S. Naka-mura, S. P. DenBaars, and J. S. Speck. Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 51,No. 5, p. 052101, 2012.


[84] K. O’Donnell, R. Martin, and P. Middleton. Physical Review Letters, Vol. 82, No. 1, p.237, 1999.

[85] E. Kane. Journal of Physics and Chemistry of Solids, Vol. 1, No. 4, p. 249, 1957.

[86] J. M. Luttinger. Physical Review, Vol. 102, No. 4, p. 1030, 1956.

[87] T. Uenoyama and M. Suzuk. Applied Physics Letters, Vol. 67, No. 17, p. 2527, 1995.

[88] Masakatsu Suzuki, Takeshi Uenoyama, and Akira Yanase. Physical Review B, Vol. 52,No. 11, p. 8132, 1995.

[89] D. Ahn and S. L. Chuang. Journal of Applied Physics, Vol. 64, No. 11, p. 6143, 1988.

[90] W. Scheibenzuber, U. Schwarz, R. Veprek, B. Witzigmann, and Hangleiter. PhysicalReview B, Vol. 80, No. 11, p. 115320, 2009.

121

研究業績

査読付き英語論文

1. Shigeta Sakai and Atsushi A. Yamaguchi. “Theoretical analysis of optical polarization

properties in semipolar and nonpolar InGaN quantum wells for precise determination

of valence-band parameters in InGaN alloy material” Physica Status Solidi B, Vol. 252,

No. 5, pp. 885-889, 2015．

2. Shigeta Sakai, Atsushi A. Yamaguchi, Kaori Kurihara, and Satoru Nagao. “Possible

origin of double-peak emission in InGaN quantum wells on m-plane free-standing GaN

substrates” Japanese Journal of Applied Physics, Vol. 55, No. 5S, pp. 05FG08/1-4,

2016.

3. Shigeta Sakai, Keigo Matsuura, and Atsushi A. Yamaguchi. “Enhancement of optical

gain by controlling waveguide modes in semipolar InGaN quantum well laser diodes”

Physica Status Solidi B, Vol. 254, No. 8, pp. 1600746-1600752, 2017.

査読無し日本語論文

1. 坂井繁太, 山口敦史, 栗原香, 長尾哲. “非極性 InGaN量子井戸の偏光特性” 電子情報通信学会技術研究報告, Vol. 114, No. 336, pp. 23-26, 2014.

関連論文

1. Atsushi A. Yamaguchi, Takashi Nakano, Shigeta Sakai, Haruki Fukada, Yuya Kani-

tani, and Shigetaka Tomiya. “Carrier dynamics studies of III-nitride materials using

photo-acoustic and photoluminescence measurements” SPIE Proceedings Gallium Ni-

tride Materials and Devices XII, Vol. 10104, pp. 1010409/1-6, 2017.

2. 松浦圭吾, 坂井繁太, 山口敦史. “半極性面上 InGaN量子井戸レーザにおける導波路モードの制御による光学利得の向上”電子情報通信学会技術研究報告, Vol. 116. No.

356, pp. 51-54, 2016.


3. 清水奈緒人, 高橋佑知, 小林玄季, 中納隆, 坂井繁太, 山口敦史, 蟹谷裕也, 冨谷茂隆.

“光音響・発光同時計測による InGaN量子井戸の内部量子効率の測定” 電子情報通信学会技術研究報告, Vol. 117, No. 331, pp.1-6, 2017.

4. 太田有亮, 坂井繁太, 山口敦史. “InGaN発光ダイオードの光励起時の I-V特性/発光特性のモデル解析”電子情報通信学会技術研究報告, Vol. 117, No. 331, pp.7-10, 2017.

5. 池田優真, 坂井繁太, 大島一輝, 山口敦史, 蟹谷裕也, 冨谷茂隆. “InGaN量子井戸における発光ピークの S字型温度依存性の詳細解析” 電子情報通信学会技術研究報告,

Vol. 117, No. 331, pp. 11-14, 2017．

国際学会

1. Shigeta Sakai and Atsushi A. Yamaguchi. “Theoretical studies on anisotropic optical

gain characteristics in semipolar-oriented InGaN quantum-well laser diodes” The 6th

Asia-Pacific Workshop on Widegap Semiconductors, MC2-2, New Taipei City, Taiwan,

2013.

2. Shigeta Sakai and Atsushi A. Yamaguchi. “Theoretical analysis of optical polarization

properties in semipolar and nonpolar InGaN quantum wells for precise determination

of valence band parameters in InGaN alloy material” The International Workshop on

Nitride Semiconductors 2014, TuBO10, Wroclaw, Poland, 2014.

3. Shigeta Sakai, Atsushi A. Yamaguchi, Kaori Kurihara, and Satoru Nagao. “Effects of

alloy compositional fluctuations on pptical polarization properties in nonpolar-InGaN

QWs ” 10th International Symposium on Semiconductor Light Emitting Devices, Th-

O52, Kaohsiung, Taiwan, 2014.

4. Shigeta Sakai, Keigo Matsuura, and Atsushi A. Yamaguchi. “Enhancement of opti-

cal gain by controlling waveguide modes in semipolar InGaN QW laser diodes” The

International Workshop on Nitride Semiconductors 2016, D2.3.06, Orland, USA, 2016.

5. Shigeta Sakai, Atsushi A. Yamaguchi, Kaori Kurihara, and Satoru Nagao. “Possible

origin of double-peak emission in InGaN quantum wells on m-plane free-standing GaN

substrates” The 6th International Symposium on Growth of III-Nitrides, We-B-2-65,

Hamamatsu, Japan, 2015．

6. Shigeta Sakai, Takuto Minami, Kazunobu Kojima, Shigefusa F. Chichibu, and Atsushi

A. Yamaguchi. “Quantum-wire-like density of states in c-plane AlGaN quantum wells

第 5 章結論 123

in polarization-crossover composition region” 12th International Conference on Nitride

Semiconductors, E.01.6, Strasbourg, France, 2017.

国内学会

1. 坂井繁太, 山口敦史. “半極性 InGaN-QW LDにおける光学利得の理論研究” 第 74回応用物理学会秋期学術講演会, 20p-B5-7, 京都, 2013.

2. 坂井繁太, 山口敦史. “緑色半導体レーザの低コスト・高性能化に向けた光学利得の理論研究”平成 25年度応用物理学会北陸・信越支部学術講演会, 23a-C-1,金沢, 2013.

3. 坂井繁太,山口敦史,栗原香,長尾哲. “In組成の空間的ゆらぎが非極性 InGaN量子井戸の偏光特性へ及ぼす影響” 第 75回応用物理学会秋期学術講演会, 19a-C5-3, 札幌,

2014.

4. 坂井繁太, 山口敦史, 栗原香, 長尾哲. “非極性 InGaN量子井戸の偏光特性” 電子情報通信学会レーザ・量子エレクトロニクス研究会, LQE2014-106, 大阪, 2014.

5. 坂井繁太, 山口敦史, 栗原香, 長尾哲. “m面 InGaN量子井戸におけるダブルピーク発光の起源” 第 76回応用物理学会秋期学術講演会, 16p-1D-3, 名古屋, 2015.

6. 坂井繁太, 松浦圭吾, 山口敦史. “半極性 InGaN量子井戸半導体レーザにおける導波路モードの理論研究” 第 64回応用物理学会春期学術講演会, 17p-503-5, 横浜, 2017.

7. 坂井繁太,南琢人,小島一信,秩父重英,山口敦史. “偏光遷移領域における c面AlGaN

量子井戸構造の量子細線型状態密度”第 77回応用物理学会秋期学術講演会, 5a-A301-

9, 福岡, 2017．

関連発表

1. Atsushi A. Yamaguchi and Shigeta Sakai. “Theoretical prediction of optical gain char-

acteristics in InGaN green laser diodes fabricated on low-angle semipolar GaN sub-

strates” 2014 Asia-Pacific Workshop on Fundamentals and Applications of Advanced

Semiconductor Devices, 2B-2, Kanazawa, Japan, 2014.

2. Atsushi A. Yamaguchi and Shigeta Sakai. “Theoretical study of optical gain character-

istics in InGaN pure-green laser diodes on semipolar GaN substrates” Energy Material

Nanotechnology Open Access Week Meeting, A28, Chengdu, China, 2014.


3. Atsushi A. Yamaguchi, Shigeta Sakai, Kaori Kurihara, and Satoru Nagao. “Optical

polarization properties in nonpolar InGaN quantum wells” 2015 Energy Materials and

Nanotechnology East Meeting, B17, Beijing, China, 2015.

4. Ryohei Maeda, Shigeta Sakai, Atsushi A. Yamaguchi, Kaori Kurihara, and Satoru Na-

gao. “Optical polarization properties of nonpolar InGaN films measured by polarization-

resolved photoluminescence excitation spectroscopy” The 7th Asia-Pacific Workshop on

Widegap Semiconductors, TUA2-2, Seoul, Korea, 2015.

5. Atsushi A. Yamaguchi, Ryohei Maeda, Shigeta Sakai, Kaori Kurihara, and Satoru

Nagao. “Optical polarization properties of nonpolar InGaN films on GaN substrates”

Workshop on Frontier Photonic and Electronic Materials and Devices 2015 German-

Japanese-Spanish Joint Workshop, Su-9, Kyoto, Japan, 2015.

6. Atsushi A Yamaguchi, Takuto Minami, Shigeta Sakai, Kazunobu Kojima, and Shigefusa

F. Chichibu. “Alloy-compositional-fluctuation effects on optical gain characteristics in

AlGaN and InGaN quantum-well laser diodes” The 25th International Semiconductor

Laser Conference, WE60, Kobe, Japan, 2016.

7. Atsushi A. Yamaguchi, Takashi Nakano, Shigeta Sakai, Haruki Fukada, Yuya Kanitani,

and Shigetaka Tomiya. “Carrier dynamics studies of III-nitride materials using photo-

acoustic and photoluminescence measurements” SPIE Photonics West 2017, 10104-8,

San Francisco, USA, 2017.

8. Atsushi A. Yamaguchi, Takashi Nakano, Shigeta Sakai, Haruki Fukada, Yuya Kanitani,

and Shigetaka Tomiya. “IQE quantification of nitride semiconductors -Simultaneous

photo-acoustic and photoluminescence measurements for InGaN quantum wells-” The

5th International Conference on Light-Emitting Devices and Their Industrial Applica-

tions, LED-LDC1-3, Yokohama, Japan, 2017.

9. Atsushi A. Yamaguchi, Takashi Nakano, Shigeta Sakai, Haruki Fukada, Yuya Kani-

tani, and Shigetaka Tomiya. “Carrier dynamics studies of III-nitride materials using

photo-acoustic and photoluminescence measurements” 12th International Conference

on Nitride Semiconductors, A11.1, Strasbourg, France, 2017.

10. Atsushi A. Yamaguchi, Naoto Shimizu, Shigeta Sakai, Takashi Nakano, Haruki Fukada,

Yuya Kanitani, and Shigetaka Tomiya. “Carrier dynamics studies of III-nitride mate-

rials using simultaneous photo-acoustic and photoluminescence measurements” The

第 5 章結論 125

11th International Symposium on Semiconductor Light Emitting Devices, M5.4, Banff,

Canada, 2017．

11. Atsushi A. Yamaguchi, Naoto Shimizu, Shigeta Sakai, Takashi Nakano, Haruki Fukada,

Yuya Kanitani, and Shigetaka Tomiya. “Estimation of internal quantum efficiency in

III-nitride materials using simultaneous photo-acoustic and photoluminescence mea-

surements” SPIE Photonics West 2018, 10532-62, San Francisco, USA, 2018．

12. 前田亮平, 坂井繁太, 山口敦史, 栗原香, 長尾哲. “偏光 PLE分光法による無極性InGaN薄膜の偏光特性の測定” 2015年秋季　第 76回応用物理学会秋季学術講演会,

16p-1D-2, 名古屋, 2015.

13. 南琢人, 小島一信, 坂井繁太, 秩父重英, 山口敦史. “組成揺らぎを考慮したAlGaN および InGaN 量子井戸における光学利得の理論的比較” 2016年春季第 63回応用物理学会春季学術講演会, 21p-H121-8, 東京, 2016.

14. 松浦圭吾, 坂井繁太, 山口敦史. “半極性面上 InGaN量子井戸レーザにおける導波路モードの制御による光学利得の向上” 電子情報通信学会レーザ・量子エレクトロニクス研究会 (LQE), LQE2016-83, 京都, 2016．

15. 山口敦史, 中納隆, 坂井繁太, 深田晴己, 蟹谷裕也, 冨谷茂隆. “光音響・発光同時計測による窒化物半導体の内部量子効率の絶対測定”, 2017年春季第 64回応用物理学会春季学術講演会, 14p-503-7, 横浜, 2017.

16. 山口敦史, 中納隆, 坂井繁太, 深田晴己, 蟹谷裕也, 冨谷茂隆. “光音響・発光同時計測による窒化物半導体の内部量子効率の絶対測定” 2017年電子情報通信学会総合大会,

CI2-7, 名古屋, 2017.

17. 清水奈緒人, 高橋佑知, 小林玄季, 中納隆, 坂井繁太, 山口敦史, 蟹谷裕也, 冨谷茂隆,

“光音響・発光同時計測による InGaN量子井戸の内部量子効率の測定” 電子情報通信学会レーザ・量子エレクトロニクス研究会 (LQE), ED2017-49, 名古屋, 2017.

18. 太田有亮，坂井繁太，山口敦史, “InGaN発光ダイオードの光励起時の I-V特性/発光特性のモデル解析”, 電子情報通信学会レーザ・量子エレクトロニクス研究会 (LQE),

ED2017-50, 名古屋, 2017.

19. 池田優真, 坂井繁太, 大島一輝, 山口敦史, 蟹谷裕也, 冨谷茂隆, “InGaN量子井戸における発光ピークの S字型温度依存性の詳細解析” 電子情報通信学会レーザ・量子エレクトロニクス研究会 (LQE)，ED2017-51, 名古屋, 2017.

127

謝辞

本学位論文は金沢工業大学工学部電気電子工学専攻の山口敦史教授のご指導の下，筆者が博士課程の 2013年 4月から 2018年 3月までに遂行した研究の成果をまとめたものであります．本研究は非常に多くの方々に支えられて遂行されたものであり，サポートして頂きました皆様に対し，深く感謝いたします．山口敦史教授には，研究活動において労を惜しまない丁寧なご指導を賜りました．研究者としての常識や，物理的問題を筋良く対処する思考法をご教授頂けたこと，心より感謝いたします．筆者が研究室の第一期生で研究室初の博士課程進学者だったこともあり，山口敦史教授には研究室の立ち上げから本研究の遂行にあたるまで，親身に面倒を見て頂きました．本研究活動を通し，人間として大きく成長する機会を賜りましたこと，深く感謝いたします．金沢工業大学工学部電気電子工学科の林啓治教授，井田次郎教授，金沢工業大学大学院工学研究科高信頼ものづくり専攻の上田修教授には，本学位論文審査会における副査を務めて頂きました．博士審査会の中では格別の議論を賜り，本学位論文の質を高めることができました．ここに深く感謝いたします．東北大学多元物質科学研究所の小島一信准教授には，本学位論文審査会における外部副査を務めて頂きました．小島一信准教授には，非極性 InGaN量子井戸の電子状態や光学利得の計算を先駆的に取り組んだ立場から的確なアドバイスを賜りました．筆者の進路相談にも乗って頂き，研究生活を力強くサポートして頂けたこと，ここに深く感謝いたします．本学位論文の第 2章において使用した無極性 InGaN量子井戸試料を提供して頂きました三菱ケミカル株式会社に深く感謝いたします．三菱ケミカル株式会社の栗原香氏には，筆者の研究に興味を持って頂き，貴重な議論を賜りました．また，学会ではいつもお心に掛けていただき，力強く応援して下さりました．長尾哲氏には実験結果についてのご議論，ご助言を頂き，筆者の学会発表の質を高めることができました．心から感謝申し上げます．東北大学多元物質科学研究所の秩父重英教授には，筆者の学会発表に対する感想や激励を賜りました．また，理論共同研究に対して理解を頂けたことや，研究を支えて下さりましたこと，ここに深く感謝いたします．京都大学工学部の石井良太助教には，学会発表における質疑応答時にいつも鋭い質問


や適切なアドバイスを賜りました．光学評価や物性予測のプロフェッショナルとして研究に取り組む姿勢は，関連分野を研究する筆者にとって良い手本となりました．ここに深く感謝いたします．金沢工業大学工学部電気電子工学科の深田晴己准教授には，光音響測定や量子効率測定に関しての有益な情報を提供をして頂きました．ここに深く感謝いたします．金沢工業大学工学部電気電子工学科の南内嗣教授には，筆者の研究に興味を持って頂き，本学の研究発表会において非常に的確なコメントやご助言を下さりました．心より感謝いたします．山形大学工学部の大音隆男助教には，光学的な実験や解析に関しての有益な情報を提供して頂きました．また，様々な会議で議論を交えることができたこと，ここに深く感謝いたします．大阪大学の市川修平特任助教には，筆者と関連性の高い研究を行っていた立場から，適切なアドバイスや情報提供を賜りました．ここに深く感謝いたします．北海道大学の樋浦諭志助教とは，3ヶ月の研究インターンシップにおいて苦楽を共に過ごしました．研究室を円滑に運営するための方法について相談に乗って頂き，力強く応援して頂けたこと，深く感謝いたします．大阪大学藤原研究室の稲葉智宏氏と九州大学岡本研究室の立石和隆氏は，筆者の数少ない博士課程の同期の友人であり，研究において切磋琢磨し合いました．ここに深く感謝いたします．研究室の第一期生の真鍋仁志氏，南部優賢氏とは，研究室の立ち上げを共にし，修士課程時代に切磋琢磨し合いました．また，研究室OBである河上航平氏，前田亮平氏，尾崎智氏，宮本康平氏，松浦圭吾氏，中納隆氏，南琢人氏，及び，現研究室のメンバーである，矢部勇多氏，池田優真氏，太田有亮氏，清水奈緒人氏，大島一輝氏，江口将貴氏，及び，電気通信大学の池田侑矢氏とは，研究生活の中で苦労や喜びを共にしました．筆者の研究室での活動をバックアップしてくれましたこと，ここに深く感謝いたします．筆者は日本学術振興会特別研究員 (DC2)として研究遂行費を支給されました．ここに深く感謝いたします．最後に，これまで精神的，金銭的に支えてくれた家族に深く感謝し，謝辞の結びといたします．

非極性InGaN量子井戸発光デバイスの特性向上に関...

Documents

Transcript of 非極性InGaN量子井戸発光デバイスの特性向上に関...

非極性InGaN量子井戸発光デバイスの 特性向上に関...

Documents

Transcript of 非極性InGaN量子井戸発光デバイスの 特性向上に関...

非極性InGaN量子井戸発光デバイスの特性向上に関...

Transcript of 非極性InGaN量子井戸発光デバイスの特性向上に関...