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RADIATION & CHEMISTRY GROUP

2009. 04.06

경수로 원전 14C 배출감시 및 특성평가



• 탄소(14C)는 살아있는 유기체의 화합물로 취급되며, 방사선방호를 위한 주요 관리핵종임

• 14C 는 대기와 생물권에서 14CO2또는 C-유기화합물로 존재하여, 궁극적으로 호흡에 의해, 직접 흡수하거나 식물체의 광합성을 통해 식물의 섭취하며 안전 동위원소와 함께 신진대사와 동일한 과정을 거침- 대기권에서의총량: 0.14X1018Bg(3.8MCi)

• 원전에서의 주요 선원항은 냉각재중의 170(n,a)14C,14N(n,p)14C 임

• 지구상에서 300X1012Bq/년 방출 (재처리공장 포함)됨.

• 장기적으로 지구평균 30% 방사선피폭증가 :Suess effect와 핵실험 불고려

• 전 세계적 방사선 피폭의 경우 : 14C는 장기적으로 모두 14CO2로 전환되는것으로 고려함

원전 14C 방출 감시 배경



O 일반적으로 경수로 환경 방출 14C 의 화학적 조성은 14CH4 형태가 90% 정도로 알려져 있지만 발전소 별 특성에 따라 차이를 나타냄.

O 해외 경수로 원전의 방출 14C 의 화학적 조성은 14CnHm 형태가 80% 정도로 알려져 있음.

O 국내 PWR 원전의 환경방출 14C의 화학 조성비 및 화학종에 대해정확히 규명되어 있지 않음.

이에 따라, 원전 방출 14C 화학형 및 조성비를 노형 별로 평가 함.

경수로 14C 방출 화학형의 재조명

기술로 세계를 빛으로 미래를

http://www.kepco.co.kr



•14C dominates future release rate AND dose rate from SFR

REASON: – Relatively high 14C-concentration in spent IX

– Long half-live (5700 y)

– Organic 14C is thought to has very low Kd-values

– 14C has high accumulation factor in fish

Modelled release rate from SFR (Bq/y) Dose rate to critical group (Sv/y)

Organic 14C

Inorganic 14C (carbonate)

Results from the SKB Safety Analysis Report for SFR 2001

처분 관점에서의 14C 고찰



O 14C 는 모든 원소 중에서 가장 정교한 Chemistry중의 하나로서, 14C의화학형은 계통 내 pH와 Redox Potential에 의해 지배.

O 14C는 원소상에서는 고상(흑연)인 반면, +Ⅳ State(Carbonic Acid종을포함한 (14 CO2형)에서 -Ⅳ State(14CH4)까지 다양한 산화상태로 존재.

O Eh-Ph 선도에 의하면 14CO2와14CH4는 산성환경에서 가정 안정적이고

해리된 Carbonate 종은 알카리 환경에서 가장 안정적임.

O 300°C 이상의 고온 하에서는 14C는 pH와 온도에 따라 다양한 화학형으로

존재

14C 화학종의 특성





원자로 계통 내 14C의 생성



O 주요 생성원 :

공기, 감속재, 냉각재, 구조물질및 핵연료의 중성자포획

O 주 생성 화학종 :

☞ 경수로(PWR) : 14CH4

☞ 중수로(PHWR) : 14CO2

구분 N-14 O-17 C-13

천연분포

0.9963 0.00037 0.0111

반응식 14N(n,p)14C 17O(n,α)14C 13C(n,γ )14C

반응

단면적(cm2)

1.81x10-24 2.35x10-25 9x10-28

Core 주변의관련

계통

- Rx 계통 내

- 환형기체내

불순물

- 핵연료

(충진기체)

- 냉각재중의

H2O

- 환형기체

-PHT, MOD

의 D2O

-연료(UO2,

충진기체

- 환형기체

- 연료(코팅)

표적핵종의 특성



세계최고를 지향하며, 변화하는 KNFCInnovation for a green future

경수로 계통 내 14C 생성,제거,방출 메카니즘



H14

CO3-1

CO3-2

14CO2

냉각재(H2O)

17O(n,a)

14C

14N(n,p)

14C

H2O2 주입(S/D)

산화

14CH4+4H2O2→

14CO2+6H2O RMWT

14CH4

14CO2

생성경로

방출경로

정화경로

14CO N2 O2

14CO2

DH

VCT

H14

CHO14

CH414

CH3OH

원 자 로

원자로보충수

계통정화수지탑 Debris

배기구

Stack

14CO2 ,

14CH4

(대기)14

CO2 ,14

CH4

R+-HCO3

-



• 각 원전 별 배출구(Stack) 수는 각기 다름

Reactor containment

(at shut-down)

Fuel pool building Auxiliary systems

building

Turbine

building

Stack with monitoring

system

Ejector off-gas stacks

( 14C release only with

SG(leakage)

Turbine

building

vent ( no 14C release)

경수로 원전의 주요 14C 배출구



• 원자로건물– 공기의 방사화(Activation of atmosphere)

• Minor contribution; 이론적 계산값– 원자로 계통으로 부터의 누설

• Minor contribution; 누설률로 부터 평가• 핵연료 저장조 건물

Minor contribution; 핵연료 저장조수중의 농도로부터 산정

• 보조계통 건물– 기체감쇠탱크 및 활성탄 지연탑

• Largest contribution– 충전펌프배기(Charging Pump Vents)

• Small, continuous contribution

14C 방출 경로



SPENT

FUEL

POOL

Waterborne releases

Waste gas

Waste water

WASTE

GAS

TANKS

WASTE

WATER

TANKS

Gaseous releases

WPCU

SFPCU

SG

SG tube

leakage

TURBINES

CONDENSERGaseous releases

FeedwaterEJECTOR

Waterborne releases

RWST

PWR

REACTOR

VESSEL

BDCU

BTRS

RWCU

Make-up waterDiversion

Ejector condensate

0.01%

0.08%

0.02%

7.3%

0.04%

0.26%

0.08%

<0.02%

100%

70–86 %

Total gaseous releases

1.6–2.5%

SummaryPWR

Airborne releases

70–86%

Water releases 0.3%

Spent IX 9–10%

Sinks <0.1%

TOTAL 80–97%

14C의 계통내 분포 현황



액상에서 pH 변화에 따른 14C 거동



pH

2 4 6 8 10 12 14

Mo

le F

raction

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 CO2 (g)

CO2 (aq)

HCO3-

CO32-

pH range of SFP pH range of coolant



O 원자로내에서 방사화 분해로 생성되는 산소 종의 제거를 위해, 체적제어

계통(VCT) 상층단의 수소 가압으로 유입된 용존수소에 의해 원자로 계통

내에서 환원 환경을 유지함.

O 인입된 용존 수소에 의해, 원자로 냉각재중의 14C와 함께 무기형태의 화합

물은 14CH4, 14HCHO 및 14CH3OH 같은 유기화합물로 환원됨.

O 냉각재 계통 내에서 부식생성물과 수지의 열화에 의한 누설파편에 의해

생성되는 탄산이온형의 화학종은 14C 방사능의 생성에 영향을 미침

O 냉각재의 방사화 분해에 의한 H2O2 생성 및 정지화학 처리기간중의 CRUD

제어를 위한 계통 내 H2O2의 주입시 산화환경으로 전환되면서 계통 내의

모든 유기 14C 화합물은 14CO2- -

,14CO 및 HCO3- 의 무기화학형으로 바뀜.

PWR 계통 내에서 14C 거동





방출량 및 방출 화학형에 영향을 미치는 주 운전 변수


원자로 계통의 탈기 횟수

기체 폐기물 처리 계통의 Recombiner의 사용 여부

원자로 냉각재중의 N2의 량

중성자속(Neutron Flux)에 노출된 공기의 양.

원자로 냉각재 계통의 용존수소(H2) 량

원자로 냉각재 및 계통내의 압력

B.A Evap/W.Evap 운전

VCT Purge 운전



유럼 원전의 14C 방출량 및 방출 화학형 분율(1999~2003년)



포집지점

• 고리1호기(WH 600 MW); 보조건물*

• 고리3호기(WH 950 MW); 격납건물, 핵연료건물, 보조건물*, 폐기물건물*

• 영광5호기(표준형 1000 MW); 격납건물*, 핵연료건물*, 1/2차 보조건물,

폐기물건물

• 울진1호기(프라마톰 950 MW); 보조건물*

* 중복측정 지점

CO2 포집장치

Pure water

2 M

NaOH

Catalyst

(Pt/Pd)

Electric Furnance2 M

NaOH

14CO2 포집 14CH4 포집

< CO2 포집장치 >

2 NaOH + CO2 → Na2CO3 + H2O

CO2 포집장치 배기감시 RMS

원전 14C 배기구 포집장치 운영지점



구 분고리1호기 고리3호기 영광5호기 울진1호기

O-17 N-14 O-17 N-14 O-17 N-14 O-17 N-14

냉각재내 원소농도 No(atom/Kg H2O)

1.27E+22 1.28E+20 1.27E+22 1.28E+20 1.27E+22 7.30E+20 1.27E+22 1.28E+20

유효열중성자반응단면적(cm2) 1.48E-25 1.14E-24 1.48E-25 1.14E-24 1.48E-25 1.14E-24 1.48E-25 1.14E-24

열중성자속(n/cm2-s) 5.90E+13 5.90E+13 6.38E+13 6.38E+13 6.62E+13 6.62E+13 6.09E+13 6.09E+13

노심 냉각재량(kg) 1.40E+04 1.40E+04 1.42E+04 1.42E+04 1.60E+04 1.60E+04 1.47E+04 1.47E+04

가동시간(day) 1.00E+00 1.00E+00 1.50E+00 1.50E+00 1.50E+00 1.50E+00 1.50E+00 1.50E+00

가동률(%) 9.00E-01 9.00E-01 9.00E-01 9.00E-01 9.00E-01 9.00E-01 9.00E-01 9.00E-01

붕괴상수(1.209E+04 yr-1) 1.21E-04 1.21E-04 1.21E-04 1.21E-04 1.21E-04 1.21E-04 1.21E-04 1.21E-04

생성율(Bq/cycle) 1.88E+11 1.46E+10 3.09E+11 2.40E+10 3.61E+11 1.60E+11 3.05E+11 2.37E+10

생성율(Ci/cycle) 5.07 0.39 8.35 0.65 9.76 4.32 8.25 0.64

생성율(Ci/yr) 4.67 0.36 6.42 0.50 7.51 3.32 6.34 0.49

합계(Ci/Gwe.yr) 5.03 6.92 10.83 6.83

원자로냉각재 내 14C 생성량 예측



해외 원전의 년도별 14C 방출량(독일)



해외 원전의 년도별 14C 방출량(스웨덴)



국내 원전의 년도별 14C 방출량

1.0E+08

5.0E+10

1.0E+11

1.5E+11

2.0E+11

2.5E+11

3.0E+11

3.5E+11

4.0E+11

4.5E+11

5.0E+11 무기물 유기물 Total

무기물 7.76E+10 4.61E+10 2.55E+11 1.92E+11 1.11E+11 9.78E+10 2.75E+11 2.25E+11

유기물 4.79E+10 1.11E+10 1.21E+11 9.99E+10 9.38E+10 7.69E+10 2.00E+11 1.89E+11

Total 1.25E+11 5.72E+10 3.75E+11 2.92E+11 2.05E+11 1.75E+11 4.75E+11 4.14E+11

OH 포함 OH 제외 OH 포함 OH 제외 OH 포함 OH 제외 OH 포함 OH 제외



핵연료 건물 : 배출량 대비 56.5%(무기물 94.9%),

격납건물(’07, ’08 합계) : 전체배출량 대비 4.5%(유기물 84.7%)

보조건물 : 배출량 대비 9.08%(유기물 47.3%), •폐기물처리건물 : 배출량 대비 29.9%(유기물 72.9%)

고리3호기 주요 건물별 14C 방출량



고리3호기 연도별 14C 방사능 방출특성 및 방출 분율



영광5호기 주요 건물별 14C 방출량

• 핵연료 건물 : 배출량 대비 49%(무기물 87%)

• 격납건물(’07, ’08 합계) : 전체배출량 대비 9%(유기물 91%)

• 1차 보조건물 : 배출량 대비 8%(유기물 63%), • 2차 보조건물 : 배출량 대비 14.9%(유기물 62%)

• 폐기물처리건물 : 배출량 대비 19.3%(유기물 88.8%)



영광5호기 연도별 14C 방사능의 방출특성 및 방출 분율



• 울진1발 기체붕괴탱크(Gas Decay Tank) 방출시 : 유기물 55-71%

• 울진1,2호기 O/H 때 무기물(14CO2) 농도 증가• 울진1발 2개 호기 공통배기구를 사용 : 1개 호기 기준 평균 3.2 Ci 배출

울진1발 공동 배기구 14C 방출량



울진 1발전소 년도별 14C 방출특성 및 방출 분율



O/H 기간중의 호기별 14C 방출 특성



고리1호기 격납건물(O/H)

0

10000

20000

30000

40000

50000

60000

70000

정상운전 냉각및감압 연료인출 연료검사

방사

능농

도(B

q/m

3)

무기물(CO2)

유기물(Hydrocarbon)

고리1호기 핵연료건물(O/H)

0

100

200

300

400

500

정상운전 냉각및감압 연료인출 연료검사

방사

능농

도(B

q/m

3)

무기물(CO2)


고리3호기 격납건물(O/H)

0.0

5000.0

10000.0

15000.0

20000.0

25000.0

정상

운전

냉각

및감

압

연료

인출

연료

검사

연료

장전

원자

로가

열

방사

능농

도(B

q/m

3)

무기물(CO2)


고리3호기 핵연료건물(O/H)

0.0

500.0

1000.0

1500.0

2000.0

정상

운전

냉각

및감

압

연료

인출

연료

검사

연료

장전

원자

로가

열

방사

능농

도(B

q/m

3))

무기물(CO2)

유기물(Hdrocarbon)

•격납건물: 산화운전(H2O2)후 원자로헤드 개방, 연료인출시 화학형 전환(유기→무기)

•핵연료건물 : SFP로 연료가 이송되면서 대기중 14CO2 농도 증가

O/H 기간중의 14C 기체유출물의 거동변화



O/H 기간중의 핵연료 배기구의 14C 방출 특성



영국 SIZEWELL B 원전의 계통운전 특성

분기별 14C 방출 초과운전 경험 (June 2007)⇒ 주 방출 선원항 : GRS계통(Principal removal mechanism for carbon-14)⇒ 계통 Balance : GRS계통 배기율에 따라 RCS내 농도가 결정됨

[If GRS is shutdown, C-14 will accumulate in the RCS…)**GRS를 통해 방출하지 않으면 RCS에서 C-14 농도 쉽게 축적

일부 독일원전의 경우 Refuelling Outage전 수개월 동안 RCS내 C-14 재고량감소키 위해 GRS 계통을 통해 기체방출을 인위적으로 함

스웨덴 Ringhals 원전의 SFP와 국내 SFP의 14C 농도비교

국내 : 126 Bq/kg (고리1호기) ~ 3,070 Bq/kg (울진1호기) 스웨덴 Ringhals 원전(0.5 ~ 10 Bq/kg)에 비해 매우 높음. SFP 저장조 PH는 4-5 정도이며, 무기물이 대부분 임

- SFP 저장조의 14C 농도가 높아 기체 유출물의 무기물 농도가 상대적으로 높음

[유럽 원전(스웨덴 링할, 영국 Sizewell B, 독일 Izar 원전)의 경우 의도적 VCT 방출 관리] 2.

해외 PWR 원전의 14C 방출 특성{1/3}



국내 원전의 방출특성

GRS 계통을 통한 방출이 해외원전에 비해 매우 적음

- GRS 계통에서 방출되는 기체의 방출 화학형은 해외 원전과 유사함

- GRS 계통을 통한 방출이 매우 적음

*영광5호기; 년간 총 C-14 방출량의 약 19.3% (CnHm – 88.5%)

*고리3호기; 년간 총 C-14 방출량의 약 29.9% (CnHm – 72.9%)

*고리1호기 : GDT 방출 미미

*울진1호기 : GDT 방출 년간 약 10회 이내(매우 적은 양)

⇒ 미국 및 유럽의 경우, GRS 계통에서 총 C-14의 약 70% 이상 방출

⇒ 국내 원전의 GRS계통도 CmHn이 주종을 이루나 농도가 매우 낮아 방출량

적음

국내 PWR 원전의 14C 방출 특성{2/3}



격납건물 대기나 폐기물처리건물 유출물의 화학형은 CnHm형이 80% 이상임

⇒ 그러나 방출량이 차지하는 비율은 해외 원전에 비해 매우 적음

정상 운전시 VCT를 통한 기체방출이 많지 않아 RCS내 14C 의 상당량은

O/H시 산화운전으로 인해 무기화학형(14CO2 )으로 전환 방출

핵연료 건물의 방출 화학형은 90% 이상이 14CO2 형태임

. 핵연료 건물을 통한 14C 방출량이 전체 배출량의 약 60% 이상을 차지함

국내 PWR 원전의 14C 방출 특성{3/3}



• 원자로 계통의 특성과 용량에 따라 계통 내 14C Inventory는 다소 차이가 나지만, 운전 중 원자로 냉각재내에 존재하는 방사선탄소는 93% 이상이 유기 화학형(14CH4)형태가 주종을 이루고 있음.

• 원자로 계통 내 14C의 화학형이 바뀌는 시점은, 핵연료 재장전을 위한1차계통 개방 전으로 계통 내 CRUD 제거를 위한 H2O2의 주입으로 산화환경으로 바뀌면서 무기화학형(14CO2 형)으로 바뀜.

• 14CO2형의 주방출원은 SFP로 60% 이상이 이곳을 통해 방출됨.

• 해외 원전의 년간 14C 방출량과 비교해 본 결과 ,국내 원전이 약간 낮거나 비슷한 경향을 나타냄.

결 론



감사합니다!

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