Développement des modèles couplés transport-réaction en ...€¦ · Modélisation couplée...
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Développement des modèles couplés transport-réaction
en Science de la Terre :
applications dans quelques contextes scientifiques
NGO V. VietATER au Département Géosciences-Environnement
et au Laboratoire GéoHydrosystèmes Continentaux
Tours, le 28 septembre 2015
Plan de la présentation
Parcours professionnel
Activité de recherche
Projet de recherche
2
Bourse d’excellence de l’Ambassade de
France au Vietnam
2000-2004 : Bac +4Chimie Analytique
2004 - 2005 : Master 2Environnements et Hydrosciences
2005 - 2006 : Master 2Atmosphère et Qualité de l’Air
2006 - 2009 : DoctoratSciences de l’Environnement
Ecole Nationale des
Sciences Naturelles, Vietnam
Université de Lorraine
Université Paris 12
Université Paris 6
Meilleure note du stage
Félicitation du jury pour une
“excellente qualité…”
Premier prix du concours «Innovation et Technologie»
Parcours profes.1 2
Formation
Formations multidisciplinaires
Activité de recherche Projet de recherche3
3
Postdoc #1 : 2010
ZALF, Allemagne
Vietnam
Aller
Retour
Postdoc #2 : 2011
Colorado School of Mines, USA
Postdoc #3 : 2012 - 2015
Université de Strasbourg
Recherche postdoctorale
Relations humaines
Bonne pratique du français et de l’anglais2
Collaborations nationales et internationales3
DynamismeRigueur1
4
BerlinDenver
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Modélisation couplée transport-réaction
5
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
La modélisation du transport réactif en milieu poreux se réfère à la création de
modèles informatiques intégrant une réaction chimique avec le transport de
fluides à travers la croûte de la Terre.
Réactions géochimiques :
• Sorption/désorption, échange d’ions
• Réactions acido-basique
• Complexation aqueuse
• Dissolution and précipitation des
minéraux
• Réaction de réduction et d’oxidation
(redox).
• Fractionnement des isotopes
Transfer de la chaleur :
• Advection
• Conduction
• Convection
Transport des solutés :
• Advection
• Diffusion
• Dispersion hydrodynamique
• Transport facilité avec les
phases mobiles
Transport de l’eau et de l’air :
Modèles couplés transport-réaction (échelle de VER)
6
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Conservation du mouvement
g
z
pkkq f
f
f
fr
f
,intFluide
Conservation de la masse
0
ff
fq
t
mN
m
mmmmss RVq
t 1
1
Fluide
Solide
Conservation de l’énergie
mN
m
mm
f
pfTf
f
ps
s
p RHqTCTt
TCC
1
1
Conservation de la masse des solutés
mr N
m
mim
N
r
ririiii RvRvqCCD
t
C
11
mmm RVt
• MIN3P
• MODFLOW
• Télémac
• HYDROGEOCHEM
Les codes de calcul :
• HYDRUS
• COMSOL Multiphysics
• KIRMAT, KINDIS
• PREEQC
Thèmes de recherche
Zone non saturée
critique
1. Modélisation du transport de l’eau et des
HAPs dans les sols contaminés.
Université de Lorraine, France
ZALF, Allemagne
3. Modélisation de l’interaction eau-roche
dans le contexte du stockage des déchets
nucléaires et de la géothermie profonde.
Université de Strasbourg, France
2. Développement des modèles conceptuels
pour modéliser l’évaporation de l’eau et le
transport des polluants dans la zone non-
saturée critique.
Colorado School of Mines, Etats-Unis
Argilite de Callovo-
Oxfordien
Granite profonde
7
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Thèse, Université de Lorraine
Thèmes de recherche :
Modélisation du transport de l’eau et des HAP dans les sols contaminés.
8
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Homécourt, FranceHomécourt, FranceHomécourt, France
Copyright: GISFI (www.gisfi.fr)
Les cessations d’activité et fermetures d’usines ont créé des friches industrielles.
Dans les sols de friches industrielles : hydrocarbures aromatiques polycycliques
(HAP), métaux (Pb, Zn, Cd…), etc.
Nécessité de comprendre le transport et le devenir des HAP.
Soil solution
Solid phase
Lessivage
Transfert toward
plant root
Biodegradation
Colloidal
transport
Volatilisation
PAHNAPL
Dissolution
Lessivage
Attachement
Detachement
Precipitation
De nombreux processus influencent le transport et le devenir des HAP dans la zone
non-saturée critique.
Transport et devenir des HAP
9
Transport et devenir des HAP
• Le transport préférentiel de l’eau
• Le transport hors équilibre physique
et/ou chimique des polluants
• Le transport facilité par les colloïdes
Sander et Gerke, 2007
e.g. transport préférentiel
Prise en compte des processus mentionnés :
• Le nombre de paramètres augmente avec la complexité du modèle.
• Les paramètres ne sont pas toujours accessibles.
10
Processus associés :
Problématique et objectifs
Optimisation des paramètres :
Etude de l’estimabilité (estimability en anglais) des paramètres
• Les données expérimentales pour une telle étude contiennent-elles
suffisamment d’information pour pouvoir estimer les paramètres ?
• Les paramètres sont-ils corrélés entre eux ?
• La qualité des données expérimentales est-elle suffisante ?
(i) Etudier l’estimabilité des paramètres
(ii) Optimiser les paramètres par la méthode d’optimisation
Objectifs principaux :
11
Analyse de l’estimabilité
Technique mathématique (script programmé en Matlab)
pour identifier le nombre de paramètres estimables
capacité d’estimer les paramètres correctement à partir des
données expérimentales (Yao et al., 2003. Polym. React. Eng.) Estimabilité :
• La forte sensibilité du paramètre p par rapport aux données mesurées
• La corrélation entre le paramètre p et les autres paramètres du modèle
Estimabilité d’un paramètre p contrôlée par :
tntm
tt
t
mt
p
hh
h
pI
,...,12
nn tm
t
tm
t
tm
t
II
II
II
Z
...
...
...
...
...
1
1
1
22
11
Coefficient de sensibilitéMatrice de sensibilité (Z)
12
24 lysimeters of the GISFI group
Différentes échelles des expériences
24 plots of the GISFI group
Parcelles
Lysimètres
Colonnes de sol
13
Transport des HAP en colonne de laboratoire
Collecteur de
fractions
Pompe
péristaltique
multi-canaux
tensiomètres
Témoin de
niveau d’eau
Cellule de sortie
Connecteur de
succion
Témoin de
niveau d'eau
Solution
d’alimentation
Conditions d’écoulement non-saturées
14
Données expérimentales
Nombre de Damköhler :
0E+00
2E-06
4E-06
6E-06
8E-06
1E-05
0 20 40 60 80 100 120Dat
a fr
om
no
nsa
tura
ted
co
lum
n(m
g m
L-1)
Time (h)
(b)Unsaturated
ACE
FLA
PYR
Detection limit of ACEand FLADetection limit of PYR
•Rd est le coefficient de retard des HAP
•ω est la vitesse de désorption (1er ordre) (T-1)
•v est la vitesse moyenne de pore (L T-1)
•L est la longueur de la colonne (L)
Fluoranthène (FLA)
Acénaphthène (ACE)
Pyrène (PYR)
𝐷𝑎 =𝑅𝑑𝜔
𝑣 𝐿
Les HAP possèdent un degré élevé de transport hors équilibre.15
Transport hors équilibre des HAP
Modèle à deux sites de sorption
(code HYDRUS) ke sss
cKfs de
e
z
qc
z
cD
zt
s
t
s
t
ce
ke
k
de
k
scKft
s
1
Simunek et van Genuchten, 2008
Sorption linéaire
Sorption cinétique
Modèle Paramètre Unité Description des paramètres Valeur
fe - Fraction de sites à sorption instantanée 0,5
2SM ω h-1 Constant cinétique du 1er ordre 0,1
λ cm Dispersivité 1,7
KdFLA cm3 mg-1 Coefficient de distribution de FLA 21,42
16
Analyse de l’estimabilité : exemple de résultats
Estimabilité :
• fe, λ
• Kd, λ
Forte corrélation : fe avec Kd, ω
■ Estimabilité des paramètres
Magnitudes fe λ Kd
MZ 89.65 5.49 5.02 73.70
MR2 0 4.16 0.52 0.01
MR3 0 0 0.45 2.3 x10-3
MR4 0 0 0 2.2 x10-3
I (%) 8.42 2.88 3.92 7.63
Parameter fe λ Kd
f - 24.18 89.74 99.99
λ - 12.88 77.51
- 5.65
Kd -
■ Corrélation entre les paramètres
17
nnnn tdttte
tdttte
tdttte
Kf
Kf
Kf
Z
.......................
2222
1111
Fluoranthène (FLA)
Modélisation vs expérience : FLA
La certitude des paramètres estimés est améliorée quand on étudie
l’estimabilité des paramètres avant la procédure d’estimation.
0E+00
2E-06
4E-06
6E-06
8E-06
1E-05
0 20 40 60 80 100 120
FLA
co
nce
ntr
atio
n (
mg
mL-1
)
Time (h)
(a)Data_FLA
Simulation_Case F1
0E+00
2E-06
4E-06
6E-06
8E-06
1E-05
0 20 40 60 80 100 120
FLA
co
nce
ntr
atio
n (
mg
mL-1
)
Time (h)
(b)Data_FLA
Simulation_Case F2
fe Kd λ MIA
Scenarios (-) (h-1) cm3 mg-1 (cm) (-)
Case F1 0.31 (0.26 - 0.40) 0.1* 21.42* 20.1 (12.6 - 27.5) 0.77
Case F2 0.5* 0.1* 14.1 (10.7 - 17.5) 20.0 (12.4 - 27.7) 0.76
*These parameters are fixed as their initial values during the optimization procedure.
18
Écoulement
préférentiel
Transport
hors équilibre
Phénomènes étudiés :
• Transport hors équilibre des HAP et des métaux
• Écoulement préférentiel de l’eau
• Hystérésis de la rétention d’eau
Méthodologie :
• Programmer un module en Matlab pour coupler une technique
mathématique d’estimabilité et le code HYDRUS.
• Valider les calculs en s’appuyant sur les données expérimentales.
Contributions marquantes :
Étude approfondie de la quantité d’information des données.
Évaluation de la corrélation et de l’estimabilité des paramètres.
Suggestion du design des expériences dans l’avenir.
19
Méthodologie & contribution marquante
20
Heat
Water vapor
migration
Water Table
Evaporation From Soil
Precipitation
Heat transfer
Air Temperature
Soil temperatureShallow
subsurface
Dep
th
100 cm
Not to scale
Evapotranspiration
Multiphase
flow
Critical Z
on
e
Postdoc, CESEP, Colorado School of Mines, Etats-Unis
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Thème de recherche :
Développement des modèles conceptuels pour modéliser l’évaporation de l’eau à
partir de la surface du sol et le transport des polluants dans la zone non-saturée.
Air flow
Evaporatingfront
Saturated zone
Evaporation de l’eau : modèle conceptuel
Nonequilibrium phase change
• Molecular diffusion• Eddy diffusion
Saturated zone
Air flow
Mass and heat exchanges
• Capillary flow• Film flow
• Transport de la vapeur d’eau
• Transfer de la chaleur
• Transport multiphasique (eau-air)
• Échange à la surface atmosphère-sol
• Échange hors équilibre de la vapeur d’eau
Modèle conceptuel :
21
Evaporation de l’eau : modèle conceptuel
Transfer de la chaleur
Tf
CTf
Cz
Tf
g
g
aa
w
LwWH
Transport multiphasique
g
z
pkkf w
w
w
wr
L
,int
z
pkkf
g
g
gr
g
,int
vrvsrw
w
vw CHCM
RTcf
Echange hors équilibre de la vapeur d’eau
zDf
zDf v
dgvv
effV
Transport de la vapeur d’eau
22
Méthodologie :
• Formuler les équations des processus de transport-réaction et puis les résoudre
par COMSOL Multiphysics.
• Valider les calculs en basant sur les données expérimentales.
Equations principales :
Contribution marquante :
Le modèle conceptuel est amélioré par rapport aux modèles existants dans la
littérature sur le sujet.23
Validation & Contribution marquante
0
20
40
60
80
100
120
10 20 30 40 50 60 70
De
pth
be
low
th
e s
oil
surf
ace
(cm
)
Temperature (oC)
Data_0.5 day
Data_10 day
Data_25 day
Model_0.5 day
Model_10 day
Model_25 day
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
0 5 10 15
Sa
tura
tio
n (
-)
Time (days)
Sensor 1
Observed
Simulated
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
0 5 10 15
Sa
tura
tio
n (
-)
Time (days)
Sensor 2
Observed
Simulated
Validation des calculs :
Stockage des déchets radioactifs
Postdoc, LHyGeS, Université de Strasbourg
Source: ANDRA 24
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Modélisation de l’interaction entre fer-ciment-argile-eau dans le contexte
du stockage des déchets nucléaires.
Thème de recherche :
Interactions
eau-roche
Dissolution des
minéraux primaires
Précipitation des
minéraux
corrosion,
complexation,
échange des ions
Processus de
transport : convection,
diffusion
Modèles couplés réaction-transport
𝑟𝑝 = 𝑘𝑝𝑆𝑚𝑒𝑓𝑓 𝑄𝑚
𝐾𝑚
𝑝− 1
𝑞
Précipitation des minéraux
𝑟𝑑 = 𝑘𝑑𝑆𝑚𝑒𝑓𝑓
𝛼𝐻+𝑛 1 −
𝑄𝑚𝐾𝑚
𝑛1
𝑛2
Dissolution des minéraux
Conservation de la masse des solutés
mr N
m
mim
N
r
ririiii RvRvqCCD
t
C
11
25
Méthodologie :
• Appliquer les approches thermodynamique et cinétique pour modéliser
les processus physico-chimiques associés.
26
Comparaison avec les données expérimentales
Boudelle et al., 2014
Contribution marquante :
Compréhension approfondie des mécanismes d’interactions eau-roche à
l’échelle de temps longue et courte.
André et al., 2006
Géothermie profonde
de Soultz
27
Modélisation du transport réactif du fluide
géothermal réinjecté dans le réservoir de
géothermie de Soultz : évolution chimique et
isotopique du fluide et transformations
minéralogiques.
Thème de recherche :
Postdoc, LHyGeS, Université de Strasbourg
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Phénomènes associés :
• Transfert de la chaleur, dissolution/précipitation des
minéraux, spéciation et transport des éléments chimiques.
• Fractionnement isotopique…
Méthodologie :
• Couplage thermique-hydrodynamique-chimique pour modéliser les
processus associés.
Contribution marquante :
Compréhension approfondie des mécanismes d’interactions fluide-roche dans
le réservoir géothermique.
28
-5
-4
-3
-2
-1
0
1
60 80 100 120 140 160 180 200 220
Sa
tura
tio
n in
de
x, lo
g(Q
/K)
Temperature (oC)
Calcite
Open system - LogQ/KClosed system - LogQ/K
0.00
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10
0.12
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20
Am
ou
nt o
f C
alc
ite
(m
ol/kg
H2
O)
Time (years)
Calcite
pCO2 fixed - Thermo
pCO2 fixed - Kinetic
pCO2 varied - Thermo
-4
-3
-2
-1
0
1
2
3
4
4 6 8 10 12 14
Lo
g p
CO
2 (
atm
)
Log a(Ca2+)/a2(H+)
Calcite
Dolomite
Siderite
200 oC100 oC65 oC
Open system - ModelingClosed system - Modeling
Cooling direction
Méthodologie & contribution marquante
Développement d’outils de modélisation.
• Modèles mécanistiques des couplages entre processus physico-
biogéochimique-hydrodynamique.
• La plate-forme et/ou le code de modélisation.
29
Etude des interactions entre les activités humaines et les systèmes
hydrologiques.
• Contaminations des hydrosystèmes.
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Intérêts de recherche
30
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Copyright : USGS
Conditions
environnementales
(e.g., pH, Eh, T)
Transport
Réactions
Développement et application d’une approche couplée hydrologie-biogéochimie
• Convection
• Dispersion
• Diffusion
• Co-transport avec
les autres phases
mobiles
• Sorption/désorption
• (Bio)-dégradation
• Précipitation/
dissolution
• Complexation
• Réactions redox
• Échange d’ions
• Etc
Activitémicrobienne
Développer une approche intégrée et performante permettant de prendre en compte
les processus étudiés.
Combiner les avantages du code COMSOL avec ceux du code géochimique PHREEQC.31
COMSOL PHREEQC
Polluant
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Les interactions entre la MO et le
polluant peuvent contrôler la
biodisponibilité et la toxicité du polluant
dans l’environnement.
32
Développer le modèle conceptuel qui prend en
compte les interactions entre la MO et le
polluant, ainsi que des processus associés pour
mieux évaluer la biodisponibilité et le devenir
des polluants dans les milieux aquatiques.
Problématique : Objectifs :ν
Interactions entre
matière organique dissoute – polluant
PolluantMOD
6
1
34
2
5
MOF
Argile
Hyd.
de
Fe/Al
Complexation polluant- matière
organique dissoute (MOD)
Adsorption/désorption polluant –
matière organique fixé (MOF)
Adsorption/désorption :
• Polluant – Hydroxyde de Fe/Al
• Polluant – Argile
• Polluant – MOD adsorbée
• MOD – Argile
Autres processus et facteurs
1
2
3
4
5
6
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
33
Système homogène et continu à l’échelle du
volume élémentaire représentatif.
Polluant (e.g. HAP, pesticide…)
MOD
Transport
Réactionscinétiques
Hypothèse :
Formulation mathématique :
COMSOLPolluantMOD
6
1
34
2
5
MOS
Argile
Hyd.
de
Fe/Al
m
v
mmmm
mmmamm SR
x
Cq
x
CD
xt
S
t
C
1
p
z
p
mppmmpp
mpm
ppp
pp
apahferphfermospmospp
SRx
SCq
x
SCD
xx
Cq
x
CD
x
t
S
t
S
t
S
t
C
1
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Influence des conditions bio-physico-
chimiques de l’environnement : pH, Eh,
force ionique, température, etc.
34
Prise en compte des autres processus
tels que : la complexation, l’échange
d’ions, les réactions redox, etc.
Conditions environnementales :Processus thermodynamiques :
Apporter mon expertise en géochimie pour
la recherche au GéHCO.
PHREEQC
PolluantMOD
6
1
34
2
5
MOS
Argile
Hyd.
de
Fe/Al
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
35
Expériences en
conditions contrôléesValidation du modèle développé :
• Caractérisation du polluant mobile
• Caractérisation de la MOD
• Caractérisation de la MOF
• Interactions entre le polluant et la
MOD et la MOF
Données nécessaires :
Données utiles : • Conditions bio-physicochimiques
Polluant
MOD
MOF
Arg
ile
Hydroxyde
de Fe/Al
Autres applications
Autres types de polluants :polluant métallique, nano-
particules
Différent types de phases
mobiles : sédiments, colloïdes
Base solide en mathématique
Compétences fortes en modélisation
Flexibilité de COMSOL & PHREEQC
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
36
Concept
Méthodologie
Application
globale
nouveau
performante, flexible
Faisable au GéHCO !?
Utile pour le GéHCO !?
afin d’étudier le transport et devenir des
polluants dans les milieux aquatiques
Un large spectre des polluants
Points originaux de l’approche proposée :
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Demande de financement :
• Agence de l'Eau Loire Bretagne
• Région Centre Val de Loire
• Agence nationale de la recherche
Vietnam
Stratégie de recherche
37
Mines
Parcours profes.1 2 Activité de recherche Projet de recherche3
Collaborations :
• Collaborations nationales : GéHCO,
LhyGeS, LRGP, BRGM, LEESU…
• Collaboration internationales :
Caltech, Mines, ZALF, USTH…
Méthodologie :
• Approches expérimentales
• Méthodes numériques
CaltechFrance
Allemagne
Merci de votre attention !