助成番号10(7734 研究成果報告書 - Sumitomo Seika/76-100734.pdf助成番号10(7734...

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助成番号10(7734 研究成果報告書 (国立情報学研究所の民間助成研究成果概要データベース・登録原稿) 研究テーマ (和文)AB ��ナノインプリント技術を応用した単結晶薄膜の作製と表面微細構造の同時制御 研究テーマ ��Fabricationofsinglecrysta=inethinfi �mwit (欧文)疋 ��0.nSO=dphaseepitaxyandtherrnaLnanoim �Print 研 虎氏 �カタカナcc �姓)ヒロセ ト名)ヤスシ �研究期間B �2010~20 先 代 �漢字cB �鹿瀬 凍 �報告年度YR �2012年 表名 者 �ローマ字CZ �HIROSE 圭YASUSHI �研究機関名 �東京大学 研衰代表者cD 所属機関・職名 ��東京大学 大学院理学系研究科 化学専攻・助教 概要 臥(600字~800字程度にまとめてください。) 遷移金属酸化物はワイドギャップ半導体、強誘電体、超伝導体など多彩な電子機能を有することからエレクトロ二ク スデバイスへの応用が期待されている。一方、その多くでは機能の発現や高性能化l ����こ結晶構造と配向が完全に揃っ た高品質なエピタキシャル薄膜が要求される。このため、より安価なガラスや樹脂などの安価な非晶質基板上で結晶 構造や �配向を制御するための技術が求められている。 代表者は2009年に「固相成長法によるエピタキシャル薄膜作製技術」と「ガラスや ����樹脂を微細な金型(モールド)で プレスして形状を転写・成型するナノ加工技術である熟ナノインプリント法」を融合したインプリントエピタキシー法を開 発し、ガラス基板上にベロブスカイト型酸化物のエピタキシャル薄膜を作成することに ����成功し毎本研究では、インプリ ントエピタキシー法において熟ナノインプリント過程を積極的に利用することで、表面 わち、モールドとして用いる単結晶表面に微細形状を作製し、エピタキシャル成長と同 ����讐慧讐需品芸 トップダウンで形成することを目的とした。 はじめに、ステップ&テラス構造を有するLaSrA104単結晶をモールドとし、ソーダガラス基板上にLaA103のエピタ ヤル薄膜を作製した。その結果、ステップ&テラス形状は完全には転 ���写されず、ステップ �端に対応した周期的な溝構造 が形成されていた。塩酸を用いた化学エッチングにより薄膜表面の欠陥分布を可視化した結果、この溝はLaSrA104と LaA103のC軸長(ステップ高さ)の違いによってステップ端に高密度に導入された格子欠陥に起因することがわかっ た。 次に、深さとピッチが数100nmのライン&スペース構造を有するLaSrAtO4単結晶をモールドとし、同様の実験を行 た。LaSrA柑4は機 ��械的強度が低く、ガラス基板への構造の転写に必 �要な圧力の印可は困難であったが、接触部(モー ルド凸部)に数nm程度の凹凸が形成されることを確認した。また、断面TEM観察の結果、非接触部(モールド凹部)も、 LaAl03結晶粒のラテラル成長により結晶化していることが明らかにな ���った。 本研究の結果をまとめると、目的としていた微細構造の3次元的な転写の実現には ����至らなかったこ熟ナノインプリン ト過程を利用した直接的な形状転写には、機械的強度の高い単結晶モールドの探索が必要である。一方で、薄膜材 料とモールドの格子ミスマッチを利用して局所的な格子欠陥を導入することで、エッチン ����グによって2次元的な微細加 工が可能であることがわかった。これは、インプリントエピタキシー法の新たな応用方法として有望である。 キーワードFAlェピタキシャル成長lナノインプリントl微細加工 l酸化物薄膜 (以下は記入しないでください。) 助成財団コイ TA � � � � / ��研究課題番号仙 � � � � � � � � � 研究機関番号AC � � � � � �シート軍号 � 一1-

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助成番号10(7734

研究成果報告書

(国立情報学研究所の民間助成研究成果概要データベース・登録原稿)

研究テーマ (和文)AB ��ナノインプリント技術を応用した単結晶薄膜の作製と表面微細構造の同時制御

研究テーマ ��Fabricationofsinglecrysta=inethinfi �mwithcontr01 �edsurfacestructurebased

(欧文)疋 ��0.nSO=dphaseepitaxyandtherrnaLnanoim �Print

研 虎氏 �カタカナcc �姓)ヒロセ      ト名)ヤスシ �研究期間B �2010~2011年

先 代 �漢字cB �鹿瀬    凍 �報告年度YR �2012年

表名 者 �ローマ字CZ �HIROSE       圭YASUSHI �研究機関名 �東京大学

研衰代表者cD 所属機関・職名 ��東京大学 大学院理学系研究科 化学専攻・助教

概要 臥(600字~800字程度にまとめてください。)

遷移金属酸化物はワイドギャップ半導体、強誘電体、超伝導体など多彩な電子機能を有することからエレクトロ二ク スデバイスへの応用が期待されている。一方、その多くでは機能の発現や高性能化l ����こ結晶構造と配向が完全に揃っ

た高品質なエピタキシャル薄膜が要求される。このため、より安価なガラスや樹脂などの安価な非晶質基板上で結晶

構造や �配向を制御するための技術が求められている。 代表者は2009年に「固相成長法によるエピタキシャル薄膜作製技術」と「ガラスや ����樹脂を微細な金型(モールド)で

プレスして形状を転写・成型するナノ加工技術である熟ナノインプリント法」を融合したインプリントエピタキシー法を開

発し、ガラス基板上にベロブスカイト型酸化物のエピタキシャル薄膜を作成することに ����成功し毎本研究では、インプリ ントエピタキシー法において熟ナノインプリント過程を積極的に利用することで、表面 わち、モールドとして用いる単結晶表面に微細形状を作製し、エピタキシャル成長と同 ����讐慧讐需品芸

トップダウンで形成することを目的とした。 はじめに、ステップ&テラス構造を有するLaSrA104単結晶をモールドとし、ソーダガラス基板上にLaA103のエピタキシ

ヤル薄膜を作製した。その結果、ステップ&テラス形状は完全には転 ���写されず、ステップ �端に対応した周期的な溝構造 が形成されていた。塩酸を用いた化学エッチングにより薄膜表面の欠陥分布を可視化した結果、この溝はLaSrA104と LaA103のC軸長(ステップ高さ)の違いによってステップ端に高密度に導入された格子欠陥に起因することがわかっ

た。 次に、深さとピッチが数100nmのライン&スペース構造を有するLaSrAtO4単結晶をモールドとし、同様の実験を行っ

た。LaSrA柑4は機 ��械的強度が低く、ガラス基板への構造の転写に必 �要な圧力の印可は困難であったが、接触部(モー ルド凸部)に数nm程度の凹凸が形成されることを確認した。また、断面TEM観察の結果、非接触部(モールド凹部)も、 LaAl03結晶粒のラテラル成長により結晶化していることが明らかにな ���った。         、

本研究の結果をまとめると、目的としていた微細構造の3次元的な転写の実現には ����至らなかったこ熟ナノインプリン ト過程を利用した直接的な形状転写には、機械的強度の高い単結晶モールドの探索が必要である。一方で、薄膜材 料とモールドの格子ミスマッチを利用して局所的な格子欠陥を導入することで、エッチン ����グによって2次元的な微細加 工が可能であることがわかった。これは、インプリントエピタキシー法の新たな応用方法として有望である。

キーワードFAlェピタキシャル成長lナノインプリントl微細加工 l酸化物薄膜

(以下は記入しないでください。)

助成財団コイ TA � � � �  / ��研究課題番号仙 � � � � � � � � �

研究機関番号AC � � � � � �シート軍号 �

一1-

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発表文献(この研究を発表した雑誌・図書について記入してください。)

雑 誌 �論文標題GB �

著者名GA � �雑誌名GC �

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雑 誌 �論文標題GB �

著者名GA � �雑誌名GC �

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雑 誌 �論文標題GB �

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図 書 �著者名HA �

書名HC �\

出版者HB � �発行年HD � � � � �総へ’-ゾ HE �

図 書 �著者名HA �

書名HC �

出版者HB � �発行年HD � � � � �総へ〇一ゾ HE �

欧文概要 E

Inthisresearch,ePitaxialthinfilmsofperovskiteoxideweregrownonglasssubstratebytheinprint

eptiaxymethod.Themainfocusoftheresearchwastop-downfabricationof3-dimentionalnanostructure

On the film through thermalimprint process by using a nano-StruCtured single crystalline mold.

As afirst step,LaAl03thinfHmwasfabricatedona sodaglass substratewithaLaSrA104mOldwith

SteP and terrace structure.Although the obtained LaAl03WaS ePitaxially crystallized,the step and

terracestructurewasnottransferred.Instead,VaHey一日keperiodicstructuresappearedattheregion

Wherethe steps oftheLaSrA104mOld contacted.Thesevalley structureswereoriginated fromdefects

intheLaAl03fHm,Whichwereintroducedduetothelargedifferenceofc-aXislengthbetweenLaA103

and LaSrAl04.This phenomenon can be used as a newmethod to make2-dimentional pattern on the fHm

made byimprint epitaxy method.

Next,Similar experimentwas conducted with LaSrA104mOldwhich hasline and space structure with”100nmpitchanddepth.Transfer ofthe structurewas notachieved becausethemoldwas brokenwhen

applyingapressure requiredtothermalimprint.Torealizethefabricationof3-dimensionalstructure

byimprint epitaxymethod,Singlecrysta=inemoldofwhichmechanical strengthis highis needed.On

theotherhand,theareacontactwiththemoldshowedastructurewithseveralnmofheight.lnaddition,

CrOSS-SeCtionalTEMmeasurementrevealedthattheareanotcontactwiththemoldwasalsocrysta=ized

due tolateral epitaxial crystallization of LaA103.

In conclusion,it wasindicated that the material of single crysta‖ine rnold must be mechanicaHy

StrOng for fabrication of3-dimensional structure.Onthe other hand,2-dimensional structure can be

fabricatedbyimprintepitaxymethodthroughintroducingdefectsonpatternedarea,Whichisapromising

application of this method.

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