Post on 19-Oct-2020
Stabilität von Mo/B4C-Multilagenspiegeln für Synchrotronstrahlung
und resonante Röntgenstreuung an defekt- und kristallfeldinduzierten
Elektronendichteanisotropien in Rutil und BaTiO3
Diplomarbeit
zur Erlangung des wissenschaftlichen Grades
Diplom-Physiker
vorgelegt von
Carsten Richter
geboren am .. in Wurzen
Institut für Strukturphysik
der Technischen Universität Dresden
Eingereicht am ..
. Gutachter: Prof. Dr. D. C. Meyer. Gutachter: Dr. D. Novikov
Kurzdarstellung
Ziel der Arbeit war die Charakterisierung der Stabilität von Multischicht-Spiegeln für hochenergeti-
sche Röntgenstrahlung. Im Fokus der Untersuchungen stand ein periodisches System aus Molybdän-
Borcarbid-Schichtpaaren. Es konnte gezeigt werden, dass die Multischichten bezüglich ihrer optischenEigenschaften nach Erwärmung auf 400 ◦C und Belastung mit Röntgenstrahlung einer Leistungsdichte
von bis zu 3W/mm2 keine Verschlechterungen aufweisen. Temperaturen bis zu 400 ◦C führten dabei
sogar zu einer Erhöhung der Reflektivität. Rein strahleninduzierte Degradation konnte im Rahmen
der Arbeit nicht beobachtet werden, jedoch kann die thermische Belastung bei hohen Strahlintensitä-ten nicht immer durch Kühlung kompensiert werden. Weiterhin wurden verschiedene Einflüsse auf die
Reflektivität von Multischichten diskutiert und modelliert. Insbesondere stand dabei die durch reso-
nante Wechselwirkung zwischen Photonen und Elektronen entstehende Polarisationsabhängigkeit von
Formfaktoren und Brechzahl im Vordergrund. Die Beiträge von Sauerstoffleerstellen und Temperaturauf diese Anisotropie wurden in Messungen an Rutil untersucht. Am Beispiel einer Domänengrenze
im ferroelektrischen Bariumtitanat wurde die daraus resultierende Reflexion von Röntgenstrahlung
berechnet.
Abstract
This work was aiming for the characterization of multilayer mirrors for high energy X-rays. A periodic
system of molybdenum boron carbide double layers was in the focus of investigations. It could beshown that the optical properties of the multilayers after annealing up to 400 ◦C and exposure to beam
intensities of as much as 3W/mm2 do not exhibit any degradation. Temperatures up to 400 ◦C even
cause an increase of reflectivity. Purely exposure induced degradation could not be observed within
the scope of this work, although thermal load cannot always be compensated by cooling. Further,diverse influences on the reflectivity of multilayers have been discussed and modelled. In particular
the polarization dependence of atomic scattering factors and refraction index evoked by resonant
interaction of photons and electrons was in the focus of interest. The contributions of oxygen vacancies
and temperature on the anisotropy have been investigated within measurements on rutile. For theexample of a domain boundary in the ferroelectric barium titanate the resulting reflectivity of x-rays
has been calculated.
iv
Inhaltsverzeichnis
Abbildungsverzeichnis vii
Tabellenverzeichnis ix
. Einleitung
. Grundlagen
.. Elastische Röntgenstreuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Wellenausbreitung in homogenen Medien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Streuung am Elektron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Streuung am Atom - Resonante Streuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Streuung am Kristall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Phänomenologie der anisotropen resonanten Streuung . . . . . . . . . . . . . . .
.. Streuung an Grenzflächen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Elektromagnetische Wellen an Grenzflächen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Reflexion und Transmission an Grenzflächen - Fresnelsche Formeln . . . . . . .
... Einfluss der Grenzflächenbeschaffenheit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Reflexionsvermögen von Vielfachschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Dynamische Theorie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Periodische Vielfachschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Vielfachschichten als Röntgenoptik für Synchrotronstrahlung . . . . . . . . . . . . . . .
... Materialsysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Stabilität von Multischichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
. Experimentelle Methoden
.. Probenherstellung und -behandlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Wärmebehandlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Bestrahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Charakterisierung der Multischichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Röntgenreflektometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Röntgendiffraktometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Spannungsmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Messung der Anisotropen Streuung an Rutil . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Modellierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Modellierung von Reflektometriedaten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
v
. Ergebnisse
.. Mo/B4C Multischichten im Ausgangszustand . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Probe PS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Die Serie PS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ... Die Serien PS und PS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Stabilität von Mo/B4C Multischichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Thermische Stabilität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Stabilität bei Bestrahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. Ergebnisse der AAS-Messungen an Rutil . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
.. Auswirkungen der anisotropen resonanten Streuung auf die Reflektivität . . . . . . . . .
. Zusammenfassung und Ausblick
A. Anhang
A.. Ergänzende Reflektogramme und Anpassungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Literaturverzeichnis
vi
Abbildungsverzeichnis
... Wirkungsquerschnitt verschiedener Wechselwirkungsprozesse von Photonen mit Gold im
Röntgen- und Gammabereich. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Streuebende . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Formfaktor f von Molybdän im Röntgenbereich für Vorwärtsstreuung. . . . . . . . . . . .
... Strahlenverlauf an einer Grenzfläche zweier Medien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Reflektivität an einer Grenzfläche bei verschiedenen Extinktionskoeffizienten. . . . . . . .
... Darstellung des Unterschiedes zwischen Rauigkeit und Unschärfe. . . . . . . . . . . . . .
... Ausbreitung des elektrischen Feldes in einer Vielfachschicht. . . . . . . . . . . . . . . . .
... Gemessenes und simuliertes Reflektogramm einer Einzelschicht. . . . . . . . . . . . . . .
... Skizze Strahlrohr BW . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Probenkammer für Bestrahlung an BW . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Probenhalterung für Bestrahlung an BW . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Skizze HZG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Skizze D Reflektometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Skizze Strahlrohr E . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Skizze D Diffraktometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Vergleich der Simuliationsergebnisse von IMD und dem eigenen Programm für die Bei-
spielprobe DEF. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Optimaler γ-Wert bei verschiedenen Energien und Rauigkeiten . . . . . . . . . . . . . . .
... Einfluss von Stapelfehlern auf das erste Bragg-Maximum. . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Einfluss von Stapelfehlern auf das erste Bragg-Maximum bei geringer Auflösung. . . . .
... Anpassung der Reflektometriedaten von Probe PS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Diffuse Streuung für Probe PS im reziproken Raum. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Diffraktogramm für Multischicht PS im Ausgangszustand. . . . . . . . . . . . . . . .
... Anpassung der Reflektometriedaten von Probe PS-GO. . . . . . . . . . . . . . . . .
... Anpassung der Reflektometriedaten von Probe PS-GO. . . . . . . . . . . . . . . . .
... Periodendicke in Abhängigkeit des Radius bei der Herstellung. . . . . . . . . . . . . . . .
... Reflektivität und Periodendicke in Abhängigkeit der Temperatur für Serie PS. . . . .
... Ausbildung von Phasen in Serie PS ab 600 ◦C. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Reflektivität, Periodendicke und Eigenspannung in Abhängigkeit der Temperatur für Se-
rien PS und PS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Mikroskopische Aufnahmen der Serien PS und PS. . . . . . . . . . . . . . . . . . ... Diffusionskoeffizienten in Abhängigkeit der Temperatur. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
vii
... Messung und Anpassung der Reflektogramme vor und nach Wärmebehandlung von Probe
PS-GO. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Rekonstruktion der Dichte in Abhängigkeit der Tiefe bei hoher Rauigkeit. . . . . . . . . .
... Rekonstruktion der Dichte in Abhängigkeit der Tiefe im Ausgangszustand und nach Wär-mebehandlung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Messung und Anpassung der Reflektogramme vor und nach Wärmebehandlung von Probe
PS-GO. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Bild des Brennfleckes auf PS nach Bestrahlung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ... Reflektogramme der Probe PS vor und nach Bestrahlung. . . . . . . . . . . . . . . .
... Maximale Reflektivität in Umgebung des bestrahlten Bereichs. . . . . . . . . . . . . . . .
... Relative Periodendicke in Umgebung des bestrahlten Bereichs. . . . . . . . . . . . . . . .
... Intensität des 001-Reflexes von Rutil bei verschiedenen Leerstellen-Konzentrationen. . . .
... Intensität des 111-Reflexes von Rutil bei verschiedenen Leerstellen-Konzentrationen. . . . ... Struktur des Bariumtitanats an einer Domänenwand. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Reflektivität und Extinktionskoeffizient einer Domänenwand im Bariumtitanat. . . . . . .
A... Messung und Anpassung der Reflektogramme vor und nach Wärmebehandlung von ProbePS-GO - kompletter Verlauf. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
A... Ergebniss der Anpassung der Reflektogramme von Probe PS-GO mit festen Dichten.
A... Messung und Anpassung der Reflektogramme vor und nach Wärmebehandlung von Probe
PS-GO - kompletter Verlauf. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . A... Reflektogramme der Schicht PS gemessen an Strahlrohr E. . . . . . . . . . . . . . .
A... Diffraktogramm der Schicht PS nach Bestrahlung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
viii
Tabellenverzeichnis
... Thermische Stabilität ausgewählter Multischichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Ergebnisse vergangener Bestahlungstests an Multischichten. . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Eigenschaften der Probenserien. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Zusammenfassung der Wärmebehandlung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ... Zusammenfassung der Bestrahlungstests. Bei vorher wärmebehandelten Proben ist die
entsprechende Temperatur ϑ angegeben. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Vorbehandung der Rutilproben . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Probendetails Beispielprobe DEF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ... Probendetails Beispielprobe DEF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Ergebnisse für Probe PS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Ergebnisse für Probe PS-GO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ... Ergebnisse für Probe PS-GO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Eigenspannungen nach Beschichtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
... Ergebnisse der Reflektometrie für PS-GO im Ausgangszustand . . . . . . . . . . . .
... Ergebnisse der Reflektometrie für PS-GO nach Erwärmung . . . . . . . . . . . . . . ... Ergebnisse der Reflektometrie für PS-GO nach Erwärmung . . . . . . . . . . . . . .
... Ergebnisse der Reflektometrie für PS-GO nach Erwärmung . . . . . . . . . . . . . .
... Maximale Temperaturen während Bestrahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
A... Ergebnisse der Anpassung der Reflektogramme von Probe PS-GO mit festen Dichten.
ix
. Einleitung
Die Nutzung von Röntgenstrahlung hat in vielen Bereichen der Technik Einzug gehalten und erfordert
wie bei sichtbarem Licht eine gezielte Lenkung des Strahlengangs. Da freie Elektronen in Metallen den
elektrischen Feldern des Lichts annähernd ungedämpft folgen können, stellen sie ideale Spiegel dar.
Dies ist für ultraviolette und Röntgenstrahlung mit Frequenzen oberhalb der Plasmafrequenz nichtmehr der Fall. Hier fehlt es an nichtabsorbierenden Materialien um konventionelle Spiegel zu konstru-
ieren. Generell ist die Wechselwirkung von Röntgenstrahlung mit Materie vergleichsweise schwach und
der Brechungsindex aller Materialien nahezu 1. Da er jedoch geringfügig kleiner als 1 ist, gibt es die
Möglichkeit Totalreflexion bei sehr kleinen Einfallswinkeln zu nutzen. Andererseits gibt es viele natürli-che Kristalle, die periodische Strukturen in der Größenordnung der Wellenlänge von Röntgenstrahlung
besitzen. Dies ermöglicht es, für diskrete Orientierung des Kristalls durch konstruktive, kohärente
Überlagerung der an Gitteratomen gestreuten Anteile einen Großteil der Strahlung abzulenken.
Dazwischen stehen künstliche periodische Strukturen, die den Vorteil beliebig einstellbarer Perioden-länge bieten und so freie Einstellung des Reflexionswinkels ermöglichen.Eine gleichmäßig alternierende
Folge von dünnen Nanometer-Schichten hoher Dichte („Absorber“) und geringer Dichte („Spacer“) stellt
dabei eine mögliche Realisierung dar. Wie Netzebenen eines Kristalls streuen die Grenzflächen dieser
Multischichten Teile der einfallenden Röntgenstrahlung, welche anschließend kohärent überlagern. Dergestreute Anteil ist umso höher, je größer der Dichtekontrast der beiden schichtbildenden Materialien
ist. Zur Optimierungdes Reflexionsvermögens sollten sie jedoch auch möglichst wenig Strahlungabsor-
bieren. Die Absorption der Materialien sinkt in erster Linie mit zunehmender Energie der Photonen,
steigt jedoch an sogenannten Aborptionskanten bei Anregung elektronischer Übergänge sprunghaft an.Deshalb sind für jeden Energiebereich andere Materialkombinationen geeignet. Auch die Stabilität der
im Nichtgleichgewicht stehenden Schichtsysteme gegenüber Wärme und Strahlung grenzt die Wahl
der Materialien ein. In dieser Arbeit soll daher die Stabilität von Multischichten aus Molybdän und
Borcarbid untersucht werden. Ihre optischen Konstanten versprechen ein hohes Reflexionsvermögen fürPhotonenenergien zwischen 10 und 20keV [DBH+]. Borcarbid hat sich außerdem als sehr stabiles
Material in dünnen Schichten bewährt [BMP+].
Ein weiteres Ziel der Arbeit ist es, Reflexionen an Grenzflächen zu untersuchen, die nicht auf Dichteun-
terschieden basieren, sondern durch eine Polarisationsabhängigkeit der Brechzahl hervorgerufen wer-den. Diese Anisotropie stellt sich ein, wenn die Energie der Photonen im Bereich der oben genannten
Absorptionskanten liegt. Mit ihr lassen sich bekannte Phänomene wie Dichroismus und Doppelbre-
chung erklären. Messungen an Rutil dienten dazu, die Stärke der Anisotropie und ihre Ursachen zu
untersuchen. Später wurde die Polarisationsabhängigkeit für die Struktur des Bariumtitanats berechnetund daraus das Reflexionsvermögen an einer Domänengrenze bestimmt.
Kapitel : Einleitung
In den folgenden Kapiteln werden zunächst die Grundlagen der Wechselwirkung von Röntgenstrahlung
mit Materie beschrieben und genauer auf die Anwendungsmöglichkeiten von Multischichten eingegan-
gen. Es werden typische Materialsysteme und Prozesse, die zur Degradation der Multischicht führen,
beschrieben. Außerdem werden Vorgehensweisen zur Wärmebehandlung und Strahlenbelastung erläu-tert. Die eingesetzten Mittel zur Charakterisierung wie Reflektometrie und Diffraktometrie im Labor
als auch am Synchrotron sowie Strategien zur Interpretation der gewonnenen Daten werden erklärt.
Die Diskussion der Ergebnisse teilt sich auf in Beschreibung des Ausgangszustands und der Stabilität
der Multischichten sowie der Ursachen für anisotrope Streuung und der theoretischen Reflektivitäteiner Domänengrenze im Bariumtitanat.
. Grundlagen
.. Elastische Röntgenstreuung
Die Abgrenzung zwischen ultravioletter Strahlung, Röntgenstrahlung und Gammastrahlung ist nichtscharf definiert. Für diese Arbeit sind Photonenenergien im Bereich E = ~ω = 102 . . . 105 eV von In-
teresse, bei denen Photonen durch viele Effekte gestreut werden können. Ein Maß für die Stärke der
Streuung ist der Wirkungsquerschitt σ. Wird ein Teilchen mit einer bestimmten Intensität bestrahlt,
dann ist der gesamte durch das Teilchen gestreute Fluss gleich dem Primärfluss durch eine Fläche derGröße σ.
Bekannte Effekte die zur Streuung beitragen sind atomarer Photoeffekt (Absorption eines Photons, An-
regung eines Elektrons), elastische Streuung (Photonenenergie bleibt erhalten), inelastische Streuung
(Photonenenergie durch Streuprozess verändert), Paarbildung (Zerfall des Photons in ein Positron-
Elektron-Paar in Anwesenheit eines geladenen Teilchens) und Absorption im Kern. Die Wirkungsquer-schnitte eines Goldatoms für einige Effekte im Röntgen- und Gammabereich sind in Abbildung ..
dargestellt.
Der gesamte Wirkungsquerschnitt ist die Summe aller einzelnen Prozesse. Im Folgenden wird auf
die Grundlagen der elastischen Röntgenstreuung eingegangen. Sie ist die Basis aller angewandten
Streuexperimente.
... Wellenausbreitung in homogenen Medien
Für die Betrachtung der Ausbreitung elektromagnetischer Wellen in Medien wird oft angenommen,
dass diese homogen sind. Obwohl alle Materialien zumindest auf atomarer Skala inhomogen sind,
lassen sie elektromagnetische Strahlung zumeist wie in einem homogenen Medium propagieren, was
seine Ursache in der geringen Streukraft der Materie hat. Folge daraus ist, dass diese Materialienglobal durch optische Konstanten charakterisiert werden können. Eine strengere Betrachtung dazu
und die Abhängigkeit dieser Näherung von der Extinktionslänge finden sich in [DG, Kap. ..]. Die
ausgewählten Maxwellgleichungen in Materie lauten
~∇ × ~E = − ∂~B
∂t, ~∇ × ~H = ~j + ∂
~D
∂t.
Kapitel : Grundlagen
σ / b
10-4
10-2
100
102
104
106
Eph / MeV
10-3 10-2 10-1 100 101 102 103 104 105
σcohσincohτ
κnκeσtot
Abbildung ...: Wirkungsquerschnitt verschiedener Wechselwirkungsprozesse von Photonenmit Gold im Röntgen- und Gammabereich: σtot - gesamter Wirkungsquer-schnitt, τ - atomarer Photoeffekt, σcoh - elastische Streuung, σincoh - inelasti-sche Comptonstreuung, κn, κe - Paarbildung an Kern bzw. Elektron. Einheitb steht für 1 barn = 10−28 m2. Quelle: [BH]
Dabei gilt ~D = ε~E und ~H = ~B/µ. Zur Beschreibung elektromagnetischer Wellen mit diesen Gleichun-
gen müssen noch einige Annahmen getroffen werden. Das Medium, in dem sich die Welle ausbreitet,
soll wie oben besprochen als homogen betrachtet werden können. Das heißt, man kann eine mittlere
Ladungsdichte angeben (ρ(~r ) = ρ̄ = const.), sodass grad div~E = 0 gilt. Außerdem muss man anneh-men, dass die Stromdichte Null oder zumindest proportional zum elektrischen Feld ist (~j = σ ~E ). Zur
Lösung der sich dann ergebenden Differentialgleichung werden ebene Wellen angesetzt ~E ∝ ei(~k~r−ωt),und man erhält
∆ ~E = µ(
−iσω ~E − εω2 ~E)
=: µε̃ω2 ~E.
Dabei wurde mit ε̃ = ε+ iσω
eine verallgemeinerte Dielektrizitätszahl definiert. Mit der Lichtgeschwin-
digkeit im Medium c = c0/n = 1/√µε̃ folgt die Helmholtzgleichung
(
∆+ n2ω2
c20
)
~E =(
∆ + k2)~E = 0. (..)
Für hohe Frequenzen (Licht, Röntgenstrahlung), nähert sich die magnetische Permeabilität µ dem
Wert im Vakuum. Dadurch hängt die Brechzahl n nur noch von der relativen Permittivität ab
n = c0/c=
√
µε̃
µ0ε0≈√ε̃
ε0=
√εr. (..)
und es ergibt sich mit ~P = (εr − 1)ε0 ~E =: χε0 ~E eine alternative Helmholtzgleichung
(∆ + k20
)~E = − k
20
ε0~P . (..)
. Elastische Röntgenstreuung
... Streuung am Elektron
Die Streuung am punktförmigen Elektron (Thomson-Streuung) bedeutet eine Inhomogenität in der
Ladungsverteilung ρ = ρ(~r ). Dadurch ist das Medium nicht mehr quellfrei und (..) geht über zu
~∇ × ~∇ × ~E − k20 ~E =k20ε0~P . (..)
Diese lineare Differentialgleichung ermöglichtdie Beschreibungdes elektrischen Feldes als Superposition
der Felder einer Verteilung von singulären Punktdipolen über die Methode der Greenschen Funktion
(Huygenssches Prinzip). Man betrachtet also eine Störung durch einen Hertzschen Dipol am Ort ~r ′:~P = ~pδ(~r − ~r ′) = p~epδ(~r − ~r ′).
xD
yD
zD
~eσ , ~eσ′
~eπ′ ~eπ
~k ~k′~q
θθ
ψ
·
Abbildung ...: Streuebende
~∇ × ~∇ ×G(~r , ~r ′) − k20G(~r , ~r ′) =k20ε0
1δ(~r − ~r ′) (..)
Der Greensche Tensor G ist die Lösung der singulären Störung, allgemein für senkrecht (σ) und
parallel (π) zur Streuebene (s. Abb. ..) polarisierte Strahlung, da der Operator auf dem R3 wirkt.
Das abgestrahlte elektrisches Feld des Hertzschen Dipols ist aus der Elektrodynamik bekannt [Jac,S. ]. Für große Entfernungen zum Streuer rk ≫ 1 (~r = r~e r) gilt
δ~E ~p(~r , ~r′) = G(~r , ~r ′) ~p
r′≪r≈ k20
4πε0(~e r × ~p)× ~e r
eik0r
re−i
~k ′~r ′. (..)
Betrachtet man nun ein punktförmiges freies Elektron im Koordinatenursprung, was durch das elek-
trische Feld ungedämpft beschleunigt wird
me~̈r = −e~E 0 ,
ergibt sich das Dipolmoment
~p = q~r = −e~r = − e2
meω2~E 0. (..)
Dabei ist ~E 0 das ungestörte, einfallende Feld. Einsetzen in Gleichung (..) ergibt das Streufeld einesElektrons für große Entfernungen.
δ~E (~r ) = re~e r × (~e r × ~E 0)eik0r
r,
Kapitel : Grundlagen
wobei re = e2
4πε0mec2der klassische Elektronenradius ist. Nach Definition der Streulänge b für das
Gesamtfeld ~E nach der Streuung
~E (~r ) = ~E 0(~r ) + b ~E 0(0)eikr
rfolgt dann b = re(~e r ◦ ~e r − 1). (..)
Für Beträge der Feldstärken reduziert sich die Streulänge auf ein Skalar b.
b = re cos 2θ für π-polarisierte Strahlung
b = re für σ-polarisierte Strahlung
Sie beschreibt die Form des Dipolfeldes, welche durch Projektion des Dipols auf die Ebene senkrecht
zur Ausbreitungsrichtung bestimmt ist.
Bezug zur Brechzahl n
Betrachtet man eine Verteilung freier Elektronen mit der Elektronendichte ρe und dem induziertenDipolmoment (..) ergibt sich der Zusammenhang zwischen Brechzahl und Elektronendichte
~P = χε0 ~E = ρe~p = −ρee
2
meω2~E ,
⇒ n =√
1 + χχ≪1≈ 1 + χ
2= 1− ρee
2
2meε0ω2. (..)
... Streuung am Atom - Resonante Streuung
Formt man Gleichung (..) gemäß der Methode der Greenschen Funktion in eine Integralgleichung
um erhält man~E (~r ) = ~E 0(~r ) +
∫
d3~r ′ G(~r, ~r ′)~P (~r ′).
Und mit ~P = χε0 ~E = χε0E~ep
~E (~r ) = ~E 0(~r ) + ε0
∫
d3~r ′G(~r , ~r ′)χ(~r ′)~E (~r ′). (..)
Also ist die Störung χ(~r ) das Pendant zum Streupotential bei der Streuung von Massefeldern. Die
Näherung für das Fernfeld gilt nur, falls die Störung so schwach ist, dass Mehrfachstreuung im Nah-
bereich - z.B. innerhalb eines Atoms - unwahrscheinlich ist. Diese Annahme ist gerechtfertigt, da dieTransmission von Röntgenstrahlung durch eine Monolagevon Atomen für alle Elemente größer als 99%
ist [HGD], sodass
G(~r , ~r ′) =k20e
ik0r
4πε0re−i
~k ′~r′ (1 − ~e r ◦ ~e r) (..)
und~E (~r ) = ~E 0(~r ) +
k20eik0r
4πr
∫
d3~r ′ e−i~k ′~r ′χ(~r ′)(1 − ~e r ◦ ~e r)~E (~r ′). (..)
. Elastische Röntgenstreuung
Gleichung (..) ist dann eine genäherte Lippmann-Schwinger-Gleichung für Photonen. Sie stellt eine
Reihe dar (Bornsche Reihe), welche sich iterativ lösen lässt, indem man zuerst das ungestörte Feld in
den Integranden einsetzt und anschließend jeweils das resultierende Feld.
Bornsche Näherung
Geht man von Einfachstreuung innerhalb des streuenden Objektes aus, ist das elektrische Feld im
Integranden gleich dem einfallenden, ungestörten Feld ~E 0(~r ) = ~E 0(0)ei~k ~r . Außerdem ist dann der
Polarisationsfaktor (bzw. die Streulänge) nicht mehr vom Ort der Streuung ~r ′ abhängig.Es ergibt sich
für das gestreute Feld δ ~E mit ~q = ~k ′ − ~k
δ ~E (~r ) =k20e
ik0r
4πr(1 − ~er ◦ ~er )~E 0(0)
∫
d3~r ′ χ(~r ′)e−i~q ~r′
. (..)
Das gestreute Feld ist also in Bornscher Näherung proportional zur Fouriertransformierten der Sus-zeptibilität.
Bezug zu Brechzahl und Formfaktor
Betrachtet man ein Atom klassisch als ein System von gebundenen Elektronen, die durch das elek-
trische Feld analog zu Kap. .. eine erzwungenene, gedämpfte Schwingung durchführen (Lorentz-
Oszillator-Modell), ergibt sich für ein Elektron
me~̈r +meΓ~̇r +meω20~r = −e~E, (..)
wobei ~ω0 die Bindungsenergie des Elektrons und Γ die Linienbreite der entsprechenden Emission ist.
Über die Amplitude der erzwungenen Schwingung erhält man wieder das induzierte Dipolmoment desElektrons (vgl. (..))
~p =e2
me(ω20 − ω2) + iωΓ~E. (..)
Dies gilt im Prinzip auch für Kerne, welche jedoch aufgrund ihrer großen Masse (> 1800me) kaum zur
Streuung beitragen. Möchte man nun die einfache Relation zwischen Brechzahl und Elektronendichte
(..) erhalten, kann man komplexwertige, energieabhängige Korrekturen für die Elektronendichteeinführen, zu der alle elektronischen Übergänge j im Atom gemäß ihrer Oszillatorstärke foszj beitra-
gen
ρe → ρe(ω) =∑
j∈Atom
ρe(∞) foszjω2
ω2 − ω20,j − iΓj ω/me. (..)
Die Oszillatorstärke liefert in diesem klassischen Modell den Bezug zur Quantenmechanik. In der zeit-
abhängigen Störungstheorie werden Übergangswahrscheinlichkeiten mit dem Produkt aus Zustands-dichte und Übergangsmatrixelement verknüpft (Fermis Goldene Regel). Die Oszillatorstärken können
aus dem Ergebnis zeitabhängiger Störungstheorie bis zu Termen zweiter Ordnung berechnet werden
[CL]. Dabei betrachtet man als Spezialfall für elastische Streuung die Anregung eines Elektrons in
einen intermediären Zustand |c〉 und anschließende Abregung in den Ausgangszustand |i〉. Unter derVoraussetzung, dass die Wellenlänge groß gegenüber der Ausdehnung des Atoms ist, kann man den
Kapitel : Grundlagen
f / (Elektronen/Atom)
-10
0
10
20
30
40
50
Eph / eV0 5000 10000 15000 20000 25000 30000
Re(f)
Im(f)
Abbildung ...: Formfaktor f von Molybdän im Röntgenbereich für Vorwärtsstreuung. Aus[HGD].
Störoperator in erster Näherung ei~k ~r ≈ 1 setzen (Dipolnäherung). In diesem Fall gilt für die Oszilla-torstärke für einen Übergang j
foszj ∝ ω0,j〈ij |~ε′~r |cj〉〈cj |~ε~r |ij〉. (..)
Dabei sind ~ε und ~ε ′ die Polarisationsvektoren des einfallenden bzw. gestreuten Photons. Außerdem ist
fosz dimensionslos und es gilt die Summenregel
∑
j
foszj = 1.
Betrachtet man nun die Bornsche Näherung (..) und ersetzt die Suszeptibilität χ mit Hilfe von
Gleichung (..) erhält man die bekanntere Form
δ ~E (~r ) = b ~E 0(0)eik0r
r
∫
d3~r ′ ρe(~r′, ω)e−i~q ~r
′
= b ~E 0(0)f(~q , ω)eik0r
r. (..)
Dabei istf(~q , ω) = f0(~q ) + f
′ (ω) + if ′′(ω) =
∫
d3~r ′ ρe(~r′, ω)e−i~q ~r
′
(..)
der Formfaktor des Atoms mit den energieabhängigen Korrekturen f ′ und f ′′ der resonanten Streuung,
welche in erster Näherung nicht von der Streurichtung abhängen. Abbildung .. zeigt als Beispiel
die Energieabhängigkeit von f(0, ω) = f(0,E/~) an Molybdän. Basierend auf diesen Berechnungsmög-
lichkeiten und unter Berücksichtigung gemessener Daten wurden die Dispersionskorrekturen für einengroßen Spektralbereich tabellarisiert.
Analog ergeben sich über Gleichung (..) komplexe, energieabhängige Korrekturen für die Brech-
zahl n. Man geht von der gesamten Elektronendichte zur Atomdichte eines Materials über, um den
Zusammenhang mit den Formfaktoren herzustellen. Für elementare Stoffe gilt dann
n = 1−Naρ
M
e2
2meε0ω2f(0, ω) =: 1− δ − iβ. (..)
. Elastische Röntgenstreuung
Dabei sindNa die Avogadrozahl, ρ die MassendichteundM die Atommasse. Bei Verbindungen addieren
sich die Formfaktoren der verschiedenen Elemente gemäß ihrer Teilchendichten. Man kann sehen, dass
der Realteil der Brechzahl im Röntgenbereich kleiner als der Vakuumswert 1 ist. Die Korrekturen sind
jedoch sehr klein. Typische Werte finden sich bei δ = 10−4 . . . 10−6 und β = 10−4 . . . 10−8, sind jedochstark von Material und Energie abhängig.
Bezug zu Messgrößen
Mit k = n ωc0
folgt für das elektrische Feld einer ebenen Welle in Ausbreitungsrichtung (r‖ = ~r~kk) im
Material mit der Brechzahl n
~E (~r , t) = ~E (0, 0)ei[
(1−δ−iβ) ωc0
r‖−ωt]
= ~E (0, 0)e−β ωc0
r‖ ei[
(1−δ) ωc0
r‖−ωt]
.
Der Imaginärteil der Brechzahl bzw. des Formfaktors beschreibt also die Abschwächung des Feldes
im Material durch Photoabsorption. Messbare Größe ist die Intensität, welche sich aus dem zeitlichen
Mittel des Betrages des Poynting-Vektors berechnet und keine Informationen über die Phase mehrenthält. Er hängt bei transversalelektromagnetischen Wellen vom Quadrat des elektrischen Feldes ab.
Da µ ≈ µ0 für Licht und Röntgenstrahlung erhält man
~S(~r , t) =~ekµ0c
~E (~r , t)2 . (..)
Für die Intensität gilt dann
I =∣∣∣~S (~r , t)
∣∣∣ =
1
2
1
µ0c~E (0, 0)2 e
−2β ωc0
r‖ =: I0e−2βω/c0r‖ . (..)
Sie klingt also exponentiell ab. Mit der Definition des Absorptionskoeffizienten α,
dI
I= −αdr‖, wird α = 2βω/c0. (..)
Kramers-Kronig-Beziehungen
Aus der Funktionentheorie ergeben sich Beziehungen zwischen Real- und Imaginärteil der optischen
Konstanten δ und β bzw. des Formfaktors f ′ und f ′′, die hier kurz erläutert werden sollen. Man
geht von der Abhängigkeit g(ω) der Amplitude in Gleichung (..) von der Kreisfrequenz der Er-regerwelle ω aus. Die frequenzabhängigen Korrekturen in Brechzahl bzw. Formfaktor lassen sich als
Linearkombination dieser darstellen, weshalb es reicht sich darauf zu beschränken.
g(ω) =1
me(ω20 − ω2) + iωΓ
Diese stellt, da die linke Seite in (..) eine harmonische Schwingung und deshalb die Fouriertrans-
formierte der δ-Funktion ist, die Fouriertransformierte der Greenschen Funktion G(t − t′) dar. Siebeschreibt die Antwort des harmonisch gebundenen Elektrons auf eine Störung zum Zeitpunkt t′. Aus
Kapitel : Grundlagen
Kausalitätsgründen muss also G(t) für t < 0 Null sein. Es kann gezeigt werden, dass dies nur erfüllt
ist, wenn g(ω), erweitert auf die komplexe Ebene, keine Polstelle in der unteren Halbebene hat, was
bedeutet, dass Γ > 0. Unter dieser Bedingung lässt sich der Residuensatz anwenden. Eine Integration
entlang der reellen Achse und einem Halbkreis mit unendlich großem Radius in der unteren Halbebene,wo g(ω) → 0, liefert mit g(−ω) = g∗(ω) die Kramers-Kronig-Beziehungen [Kro]
Re(f(ω)) =2
πP
∫ ∞
0
ω′ Im(f(ω′ ))
ω′2 −ω2 dω′, (..)
Im(f(ω)) = − 2ωπ
P
∫ ∞
0
Re(f(ω′ ))
ω′2 − ω2 dω′. (..)
P steht dabei für den Cauchyschen Hauptwert des Integrals.
... Streuung am Kristall
In makroskopisch ausgedehnten Kristallen lässt sich die Mehrfachstreuung der Photonen nicht mehr
ausschließen. Der Großteil der Streuintensität lässt sich jedoch gut in der Bornschen Näherung er-klären (kinematische Streutheorie). Man betrachtet also wieder das gestreute Feld wie in (..) als
Fouriertransformierte der Elektronendichte. Die Elektronendichte im Kristall ist per Definition die
Faltung aus dem dreidimensionalen Punktgitter mit der Elektronendichte in der gewählten Elementar-
zelle (EZ). Letztere ist wiederum eine Faltung der diskreten Atompositionen mit den entsprechenden
atomaren Ladungsdichten.
Gemäß dem Faltungstheorem zerfällt also die Fouriertransformierte in ein Produkt aus Fouriertrans-formierter des Punktgitters, Fouriertransformierter der Basispunkte und Atomformfaktoren. Die dis-
kreten Positionen des Punktgitters sowie der Basis lassen sich durch Delta-Funktionen beschreiben,
sodass die Fouriertransformation in eine diskrete Fouriertransformation zerfällt. Übrig bleibt die Fou-
riertransformierte G des unendlich ausgedehnten, periodischen Punktgitters, welches scharfe Reflexeliefert, moduliert mit der Fouriertransformierten der Elementarzelle (EZ), dem Strukturfaktor F
fKristall(~q ) = F (~q )G(~q ) =∑
Atome
i
∑
Lagen
j∈EZ
fi(~q )e−i~q~r ij
∑
(u,v,w)∈Z3
e−i~q~Ruvw. (..)
Dabei ist ~Ruvw = u~a+v~b+w~c die Schar der Gittervektoren mit (u, v,w) ∈ Z3 und der Metrik (~a ,~b , ~c).Aus G erhält man die Bedingung, unter welcher Beugungsreflexe auftreten. Die Summe divergiert, wenn
alle Summanden 1 sind. Das heißt wenn gilt
e−i~q~Ruvw = 1. (..)
In diesem Fall entspricht (..) auch der Definition eines reziproken Gittervektors ~q . Die Bedingungist äquivalent zur Lauebedingung.
Vernachlässigt man Mehrfachstreuung nicht, kann man die Suszeptibilität als diskrete Fourierreihe über
. Elastische Röntgenstreuung
den Kristall mit den Gitterpunkten als Stützstellen entwickeln, da sie die gleicheTranslationssymmetrie
aufweisen muss. Fordert man, dass auch die Lösungen der Helmholtzgleichung (elektrische Felder)
im Kristall die gleiche Periodizität besitzen, erhält man ein Fundamentalsystem von unendlich vielen
linearen Gleichungen. Im Zweistrahlfall ist der Betrag des Impulses der gestreuten Welle nahe demder einfallenden Welle und das Gleichungssystem reduziert sich auf Gleichungen, mit deren Hilfe es
möglich ist, das Reflexprofil abhängig vom Streuwinkel zu berechnen [Shm, S. ]. Betrachtungen im
Rahmen der Theorie der dynamischen Streuung an Kristallen waren für die Anfertigung dieser Arbeit
nicht notwendig. Für die Beschreibung der gespiegelten Streuung an periodischen Vielfachschichtenwird in Kap. .. jedoch ein rekursives Modell benutzt, welches auch Mehrfachstreuung berücksichtigt
und ähnliche Reflexprofile vorhersagt.
... Phänomenologie der anisotropen resonanten Streuung
Aus Gleichung (..) erkennt man, dass die Dispersionskorrekturen (..) in der Nähe von Absorp-
tionskanten von der Polarisation abhängen.Bei freien Atomen sind die Elektronenzustände so entartet,
dass sie nach Linearkombination kugelsymmetrisch sind, wodurch bei Anregung mit einer bestimmtenPhotonenenergie keine Richtung ausgezeichnet ist. Im Kristall dagegen sind die unbesetzten Zustände,
welche durch angeregte Elektronen eingenommen werden können, verzerrt und die Kugelsymmetrie
gebrochen. Gründe dafür sind
• Kristallfeld der lokal anisotropen Umgebung, [TT]
• Punktdefekte [DO],
• nicht-sphärische Elektronendichteverteilung im Valenzzustand,
• thermische Schwingungen [DO].
Außerdem können die Elektronen bei ausreichender Photonenenergie das Atom verlassen und in Kon-
tinuumszustände angehoben werden. Die Wellenlänge der Photoelektronen liegt in der Größenordnung
typischer Gitterabstände, sodass die gestreuten Photoelektronenwellen stark mit denen, die vom Absor-beratom auslaufen, interferieren. Die Wellenlänge wird durch die kinetische Energie des Photoelektrons
und somit letztlich durch die Energie der einfallenden Photonen bestimmt. Die Interferenzen beein-
flussen die Dichte der angeregten Zustände. Die dadurch bewirkte Energieabhängigkeit der Zustands-
dichte für angeregte Elektronen bewirkt eine sogenannte Feinstruktur fos in der Energieabhängigkeitdes Formfaktors
f(~q , ω) = f0(~q ) + f′(ω) + if ′′(ω) + f ′os(ω) + if
′′os(ω). (..)
Diese wird in der Röntgenabsorption (XAFS - X-Ray Absorption Fine Structure) sowie in der elasti-
schen Streuintensität (DAFS - Diffraction Anomalous Fine Structure) sichtbar. Die Berechung der zur
Feinstruktur führenden Interferenzen erfolgt über Summation aller Elektronenwellen, die von Atomeninnerhalb einer gewissen Entfernung gestreut und gedämpft werden [SCR+].
Kapitel : Grundlagen
Die besprochene Richtungsabhängigkeit (Anisotropie) der Zustandsdichte der angeregten Zustände
in Verbindungen bzw. Kristallen spiegelt sich in einer Abhängigkeit des Formfaktors (..) von der
Polarisation der Photonen wider. Diese Abhängigkeit lässt sich durch eine Erweiterung des Formfaktors
auf einen Formfaktortensor f beschreiben [MSF].
f (~q , ω) = f0(~q )G∗0 + f
′(ω) + if ′′(ω) (..)
G∗0 ist hier ein Tensor zur Erweiterung von f0 in das probenfeste Koordinatensystem. Falls dieses
kartesisch ist, ist G∗0 gleich der Einheitsmatrix. Die gestreute Amplitudeberechnet sich dann ausgehendvon Gleichung (..) gemäß
δ ~E (~r ) = b · fD(~q , ω, ψ) ~E 0(0)eik0r
r. (..)
Dabei ist zu beachten, dass b bezüglich des Diffraktometersystems und f bezüglich des Probensystemsfest ist, weshalb hier fD die Darstellung von f im Diffraktometersystem ist. Sie hängt bei festem
Impulsübertrag ~q vom Azimutwinkel ψ ab, der für die Rotation um ~q steht. Zusammengefasst sei hier
Ξ eine Matrix zur Transformation von f in ein Orthonormalsystem sowie Rotation in Reflexstellung
und Ψ Drehmatrix um ~q . Dann gilt
fD(~q , ω, ψ) = Ψ(ψ) fD(~q , ω) Ψ(ψ)T = (Ψ(ψ)Ξ) f (~q , ω) (Ψ(ψ)Ξ)
T. (..)
Da sich (..) bei Vertauschung der Polarisationsvektoren nicht ändert, ist der Formfaktortensor inDipolnäherung symmetrisch und die Zahl der freien Parameter reduziert sich von auf . Bei Streu-
ung an Kristallen muss f außerdem die lokale Lagesymmetrie des resonant angeregten Atoms erfüllen.
Da das oft der Ausgangspunkt ist, erhält man f zunächst in der Darstellung des Kristallsystems. Zur
Beschreibung der Streuung am Kristall muss man ausgehend von (..) beachten, dass Atome aufsymmetrieäquivalenten Lagen nicht mehr gleich streuen, da außer dem Ort noch die Ausrichtung des
Atoms entscheidend ist. Man geht von den Atomen in der asymmetrischen Einheit (AE) aus und er-
hält die gesamte Elementarzelle durch Anwendung der Symmetrieoperationen der Generatoren (j) der
Raumgruppe (RG). Der Strukturfaktortensor wird dann
F(~q , ω) =∑
Atome
i∈AE
∑
j∈RG
fij(~q , ω)ei~q ~r ij. (..)
Dabei berechnet sich der Formfaktortensor des Atoms i an der Position j über den Rotationsanteil Rjdes entsprechenden Generators
fij =RjfiRTj .
Der Strukturfaktortensor ist wiederum fest bezüglich des Kristallsystems und muss wie in (..) in
das Diffraktometersystem transformiert werden, wodurch in der Intensität wieder eine Abhängigkeit
vom Azimutwinkel ψ entsteht. Für die gesamte gestreute Intensität folgt dann
I ∝∣∣∣δ~E
∣∣∣
2
= ~ET0 F†D(~q , ω, ψ)b
TbFD(~q , ω, ψ)~E 0
1
r2.
. Elastische Röntgenstreuung
Man hat so einen Zugang zu den anisotropen Struktur- und Formfaktortensoren über Messung der
winkelabhängigen Intensitäten. Besonders interessant sind dabei Reflexe die durch Schraubenachsen
oder Gleitspiegelebenen ausgelöscht sind.Diese Symmetrien können bei resonanter Anregung gebrochen
werden und so diese sogenannten „verbotenen“ Reflexe auftreten. Ihre Intensität wird nur durch die ani-sotrop streuende Partialstruktur hervorgerufen, wodurch starke relative Signale auftreten. Sie wurden
erstmals an Natriumbromat entdeckt [TT] und später von Kirfel et al. auch an Rutil TiO2 gemessen
[KPE]. Der Tensorcharakter des Strukturfaktortensors macht sich außerdem in einer Mischung der
Polarisationen bemerkbar. Das heißt, dass senkrecht polarisierte Strahlung nach der Streuung zum Teilparallel polarisiert ist und umgekehrt.
Die Anisotropie der Streukraft der Atome äußert sich auch in der Brechzahl des Materials. Hat diesesMaterial die Dichte ρ, die molare Masse M und νi Atome der Sorte i je Molekül, berechnet sich
die Brechzahl ausgehend von (..) aus der Summe über alle partiellen Teilchendichten der Atome
(..). Alternativ kann man auch die Elementarzelle eines Kristalls als Molekül betrachten. Dann
lässt sich die Summe einfach über den Strukturfaktortensor und das Volumen der Elementarzelle VEZausdrücken. Man erhält den Brechzahltensor
n = −Naρ
M
reλ20
2π
∑
i
νifD,i(0, ω, ψ) = 1 −reλ
20
2πVEZFD(0, ω, ψ). (..)
Orientiert an Jones [Jon] kann man das Problem auf die Polarisationsebene und somit auf zwei
Dimensionen reduzieren. Die skalare Brechzahl ermittelt sich dann mit dem oben definierten Polarisa-
tionsvektor ~ε nach
n = ~ε Tn~ε. (..)
Mit der anisotropen Brechzahl lassen sich Phänomene wie Doppelbrechung und Dichroismus beschrei-ben. Bei Rotation der Probe um die Ausbreitungsrichtung der Strahlung (hier als x gewählt) und um
einen Winkel φ ändert sich die Brechzahl gemäß
n = ~ε TΦnΦT ~ε mit Φ =
1 0 0
0 cos φ sin φ
0 − sinφ cos φ
.
Ein Teilziel der Arbeit war es zu untersuchen, wie stark der Einfluss der oben genannten Ursachen aufdie anisotrope Streuung ist. Speziell wurde dabei auf die Abhängigkeit der anisotropen Streuung an
Rutil von Temperatur und Sauerstoff-Leerstellen eingegangen. Zur Bestimmung des Tensorelements
f12 wurden die davon abhängigen Intensitäten I(ψ) des 001- und 111-Reflexes vermessen.
Des Weiteren sollen potentielle Auswirkungen des anisotropen Formfaktors auf die Brechzahl und
dadurch resultierende Reflexionen an Grenzflächen, die im nächsten Kapitel erklärt werden, diskutiertwerden.
Kapitel : Grundlagen
z
~Ee ~Er
~Ed
~ke ~kr
~kd
θ1θ1
θ2
x
Abbildung ...: Strahlenverlauf und Feldvektoren für parallel polarisierte Strahlung an einerGrenzfläche beim Übergang von Material in Material mit einfallendem (e),reflektiertem (r) und durchgelassenem (d) Strahl. y wird wieder senkrecht zurStreuebene gewählt.
.. Streuung an Grenzflächen
... Elektromagnetische Wellen an Grenzflächen
Das Verhalten der elektrischen Feldstärke an einer Grenzfläche erhält man aus dem Induktionsgesetzin integraler Form
∮
∂A
~E · d~r = −µ0d
dt
∫
A
~H ·d ~A. (..)
Legt man nun die Integrationsfläche A in die Streuebene senkrecht zur Grenzfläche und zieht sie um
diese Grenzfläche auf infinitesimale Breite zusammen, so ergibt das Integral auf der rechten Seite Null,
da ~H auf der Grenzfläche nicht divergiert. Das Integral auf der linken Seite hinterlässt die Differenz
der Tangentialkomponenten zusammen mit der Länge der Integrationsfläche als Vorfaktor. Es bleibt
(~E2 − ~E1 ) · ~t = 0, (..)
wobei ~t ein beliebiger Vektor parallel zur Grenzfläche ist und die Indizes und für Vorder- undHinterseite der Grenzfläche stehen. Die Tangentialkomponenten des ~E -Feldes sind also stetig.
... Reflexion und Transmission an Grenzflächen - Fresnelsche Formeln
Betrachtet man eine Grenzfläche wie in Abbildung .., an der einfallende Röntgenstrahlung (e) zum
Teil reflektiert (r) und zum Teil durchgelassen (d) wird, dann wird Gleichung (..) zu
(~Ee + ~Er − ~Ed ) · ~t = 0. (..)
. Streuung an Grenzflächen
Da diese Gleichheit zu allen Zeiten erfüllt sein muss, sind die Kreisfrequenzen gleich. Ebenso muss die
Gleichheit für alle x, y auf der Grenzfläche gelten, wodurch die Tangentialkomponenten des Wellenvek-
tors ~k auch gleich sind.
ke · cosθ1 = kr· cos θ1 = kd · cos θ2.
Mit der Dispersionsrelation ω = c· k = c0n· k folgt daraus das Snelliussche Brechungsgesetz.
cos θ2cos θ1
=kekd
=n1n2
(..)
Dabei sind n1 , n2 die Brechzahlen im entsprechendem Medium.Außerdem kann man voraussetzen, dass
auf der Grenzfläche keine Leistung verloren geht, weshalb der Poynting-Vektor erhalten bleibt
~S e = ~Sr + ~S d.
Einsetzen von Gleichung (..) liefert dann eine weitere Bedingung
⇒ 1µ0c1
(
~Ee2 − ~Er 2
)
sin θ1 =1
µ0c2~Ed
2 sin θ2 . (..)
Aus den Gleichungen (..) und (..) folgen Reflexionskoeffizient r12 und Transmissionskoeffizientt12 der Grenzfläche beim Übergang von Medium 1 in Medium 2. Wegen der Projektion in Gleichung
(..) ergeben sich unterschiedliche Amplitudenverhältnisse für senkrecht (σ) bzw. parallel (π) pola-
risierte Strahlung
rσ12 =Er,σEe,σ
=n1 sin θ1 − n2 sin θ2n1 sin θ1 + n2 sin θ2
, tσ12 =Ed,σEe,σ
=2n1 sin θ1
n1 sin θ1 + n2 sin θ2, (..)
rπ12 =Er,πEe,π
=n2 sin θ1 − n1 sin θ2n2 sin θ1 + n1 sin θ2
, tπ12 =Ed,πEe,π
=2n1 sin θ1
n1 sin θ2 + n2 sin θ1. (..)
Das sind die Fresnelschen Gleichungen in der optischen Näherung (µ ≈ µ0). Man kann für beliebigePolarisation zeigen, dass
r212 + t12t21 = 1. (..)
Wie schon erwähnt ist der Realteil der Brechzahl für Röntgenstrahlung im Medium kleiner als im Va-
kuum. Für reelle Brechzahlen beim Übergang in ein solches, optisch dünneres Medium (δ2 > 0) wird
der Winkel des gebrochenen Strahls nach (..) bei Einfallswinkeln unter einem bestimmten kritischen
Winkel θc imaginär. Dabei werden die Amplitudenverhälnisse komplex. Das gemessene Intensitätsver-hältnis bzw. die Reflektivität R wird dabei Eins.
R12 :=IrIe
= |r12|2 → 1
Es wird also die gesamte Intensität reflektiert (Totalreflexion). Der kritische Winkel ist erreicht, wenn
der Brechungswinkel Null wird. Aus (..) ergibt sich dann unter Vernachlässigung von Termen derOrdnung δ2
sin θc =√2δ. (..)
Für komplexe Brechzahlen wird die Reflektivität nicht Eins, da die evaneszente Welle im Medium
Kapitel : Grundlagen
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0� / �
10-4
10-3
10-2
10-1
100
Refle
ktiv
it�
t R
�=0
�=10�6
R�θ�4
Abbildung ...: Verlauf der Reflektivität senkrecht polarisierter Strahlung beim Übergang vonVakuum in ein Medium mit δ = 10−5 in Abhängigkeit des Einfallwinkels θ unddes Imaginärteils β der Brechzahl und asymptotisches Verhalten R ∝ q−4 =|~q |−4.
zum Teil absorbiert wird. Die vorher scharfe Totalreflexionskante wird dadurch aufgeweicht (siehe
Abbildung ..). Der Unterschied in der Reflektivität zwischen senkrecht und parallel polarisierterStrahlung ist für kleine Einfallswinkel sehr gering. Sie sind verknüpft über
Rπ = Rσ cos2 2θ.
Für große Winkel erhält man für die Reflektivität das folgende, asymptotische Verhalten
Rσθ≫θc∝ |~q |−4 = (2k0 sin θ)−4 .
... Einfluss der Grenzflächenbeschaffenheit
Im letzten Abschnitt wurde von scharfen Grenzflächen ausgegangen. Dies ist gerechtfertigt, wenn die
Wellenlänge der Strahlung groß gegenüber der „Dicke“ der Grenzfläche ist. Oft ist diese Voraussetzung
nicht gegeben. Außerdem kommt es vor, dass die Grenzfläche innerhalb des bestrahlen Bereichs nichteben sondern rau ist. Grenzflächen lassen sich auf verschiedene Weise beschreiben. Stearns betrachtet
den Gradienten der optischen Konstanten (Suszeptibilität) als Maß für die Unschärfe und beschreibt
die Rauigkeit über ihre räumliche Abhängigkeit [Ste].
s(~r ) =1
∆χ
∂χ(~r )
∂z
Die Normierung auf die Differenz der Suszeptibilitäten der beiden reinen Materialien (∆χ = χ2− χ1)führt dazu, dass s(~r ) nurvon der Morphologie der Grenzfläche abhängt. Stearns Berechnungen bewegensich innerhalb der Bornschen Näherung, sodass das Streufeld wie in (..) über die Fouriertransfor-
. Streuung an Grenzflächen
χ1 χ2 χ1 χ2 χ1 χ2
p(z)
w(z)
z
z
Abbildung ...: Darstellung des Unterschiedes zwischen Rauigkeit und Unschärfe.
mierte der Suszeptibilität berechnet wird. Diese kann durch die Fouriertransformierte über s(~r ) ersetzt
werden.
Bei Messung der spiegelnden Reflexion steht der Impulsübertragsvektor ~q senkrecht auf der Grenzflä-
che. Dadurch ist die Fouriertransformierte s̃(~q ) nicht sensitiv auf laterale Änderungen der Oberfläche,
sondern nur auf den Mittelwert über die bestrahlte Fläche A in der x-y-Ebene. Für diesen Fall ist das
Streufeld nur abhängig von der Fouriertransformierten des Gradienten w(z) der Profilfunktion p(z)
w(z) =dp(z)
z, mit p(z) =
1
∆χA
∫∫
A
dxdy[χ(~r) − χ1].
Abbildung .. verdeutlicht den Unterschied zwischen Rauigkeit und Unschärfe einer Grenzfläche im
Vergleich zu einer scharfen Grenzflächeund zeigt jeweils die Profilfunktionen p(z), w(z). Man sieht, dass
spiegelnde Reflexion keine Informationen über die Morphologie der Grenzfläche enthält, sondern nur
über eine mittlere Schärfe. Für den Reflexionskoeffizienten r einer rauen oder unscharfen Grenzflächeerhält man dann
r = r0 w̃(qz ), (..)
wobei r0 der Reflexionskoeffizient der entsprechenden scharfen Grenzfläche ist. Während die Profil-
funktion p(z) einer scharfen Grenzfläche gleich der Heavisidefunktion ist, lässt sich eine raue bzw.
unscharfe Grenzfläche in erster Näherung durch die Fehlerfunktion erf (z) beschreiben. Ihr Gradientw(z) ist dann gaußförmig und (..) wird zu
r(σ) = r0 e−σ2~q 2/2. (..)
Kapitel : Grundlagen
Dabei ist σ die Standardabweichung von w(z) und wird hier auch quadratische Rauigkeit (engl. Root-
Mean-Square Roughness) genannt. Für den Fall spiegelnder Reflexion werden im Folgenden Rauigkeit
und Unschärfe der Grenzflächen unter dem Begriff Rauigkeit zusammengefasst.
Sinha et al. beschreiben die diffuse und spiegelnde Streuung an Grenzflächen sowohl über die BornscheNäherung als auch über die Distorted Wave Born Approximation (DWBA) [SSGS]. Erstere liefert
schlechte Ergebnisse, wenn man nicht mehr davon ausgehen kann, dass nur ungestörte Wellen zur
Streuung beitragen (Einfachstreuung). Diese ist nicht mehr gegeben, wenn die Reflektivität in der
Größenordnung von Eins ist, wie zum Beispiel nahe der Totalreflexionskante. In der DWBA wird dasStreupotential (hier: Suszeptibilität) aufgeteilt in eine Summe aus einem gelösten Potential V1 (Fall
einer scharfen Grenzfläche) und in eine Störung V2 (raue Schicht). Zur Lösung addieren sich dann die
Lösungen für V1 und deren Streuung an V2. Die DWBA ist essentiell zur Erklärung von Besonderhei-
ten in der diffusen Streuintensität wie Yoneda-Reflexe [Yon] und Bragg-ähnliche Reflexe durchUmweganregungen [HB] sowie Maxima durch korrelierte Rauigkeit.
Betrachtet man wieder die Auswirkungen auf die spiegelnde Reflexion, liefert die DWBA bessere Er-
gebnisse in der Nähe der Totalreflexionskante. Für große Impulsüberträge (qzσ ≫ 1) ist nach Sinhajedoch die Bornsche Näherung verlässlicher. Eine Entwicklung der Reflektivität, wie sie die DWBAliefert, ergibt als Korrektur für den Reflexionskoeffizient
r(σ) = r0 e−σ2q1q2/2. (..)
Dabei sind die qi = 4πλ ni sin θi die Beträge des Impulsübertrags im Medium i. Diese Erweiterung für(..) bzw. Näherung der DWBA ist Sinha zufolge eine „gute Kreuzung“ der beiden Theorien. Das
gleiche Ergebnis haben Nevot und Croce auf anderem Wege erzielt [NC].
.. Reflexionsvermögen von Vielfachschichten
... Dynamische Theorie
Zwei wesentliche Ansätze um das Reflexionsvermögen von einem System aus mehreren Schichten zu
beschreiben, sind der rekursive Ansatz nach Parrat [Par] und das Matrixmodell [KSK, Cen]. Der
letztere wurde in dieser Arbeit vorrangig verwendet. Zentraler Ausgangspunkt sind die Amplituden deselektrischen Feldes an einer Grenzfläche. An jeder Grenzfläche wird gemäß den Fresnelschen Formeln
ein Teil des Feldes reflektiert bzw. transmittiert. In der Vielfachschicht kommt es zur Interferenz ein-
laufender und auslaufender Wellen. Erstere laufen in dieser Darstellung in +z-Richtung (E+), letztere
in −z-Richtung (E−). Das Prinzip ist in Abbildung .. skizziert. Die Amplituden des elektrischenFeldes an einer beliebigen Grenzfläche i berechnet sich dann nach
E+i = E+i−1ti−1,i e
iϕi + E−i ri,i−1 e2iϕi , (..)
E−i = E+i ri,i+1 + E
−i+1ti+1,1 e
iϕi+1 . (..)
. Reflexionsvermögen von Vielfachschichten
Umgebung
Substrat
Schicht0
1
i−1
i
i+1
N
N+1
Grenzfläche
N,N+1
N−1,N
i, i+1
i−1, i
0, 1E+0
E+1
E+i−1
E+i
E+N−1
E+N
E−0
E−1
E−i−1
E−i
E−N−1
E−N
Abbildung ...: Ausbreitung der einlaufenden (+) und auslaufenden (−) elektrischen Felder ineinem System mit N Schichtenauf Substrat und Indizierung der Schichten undGrenzflächen
Dabei sind rij und tij die Fresnelschen Reflexions- bzw. Transmissionskoeffizienten aus (..) beim
Grenzübergang von Schicht i zur Schicht j und ϕi die Änderung des Phasenwinkels beim Durchlau-
fen der Schicht i. Sie berechnet sich mit der jeweiligen Schichtdicke di, der Brechzahl ni und dem
Brechungswinkel θi über
ϕi =2π
λnidi sin θi. (..)
Für Umgebung und Substrat gelten die Abbruchbedingungen
E+0 = beliebig fest und E−N+1 = 0.
Das heißt aus dem Substrat kommt keine auslaufende Welle. Mit Hilfe von Gleichung (..) und unter
Verwendung von r12 = −r21 lassen sich die Gleichungen (..) vereinfachen und in eine Matrixformumschreiben (
E+iE−i
)
=1
ti,i+1
(
1 ri,i+1
ri,i+1 1
)(
e−iϕi+1 0
0 eiϕi+1
)
︸ ︷︷ ︸
:=Mi
(
E+i+1E−i+1
)
. (..)
Jede Grenzfläche mit ihrer Folgeschicht kann also durch eine 2×2-Matrix Mi beschrieben werden. Sie istzusammengesetzt aus zwei Matrizen, wobei eine die Amplitude der reflektierten Strahlung beschreibt
und die andere die Phase. Um das Reflexionsvermögen der Vielfachschicht zu bestimmen, muss man das
Amplitudenverhältnis der aus- und einlaufenden Welle im umgebenden Medium bestimmen. Deshalb
hat die Normierung keinen Einfluss auf das Ergebnis und man kann E+N+1 = 1 wählen.Aus dem gleichenGrund kann der Vorfaktor für alle Schichten weggelassen werden. Für das gesamte Schichtsystem erhält
Kapitel : Grundlagen
R
0.001
0.01
0.1
11
θ / °
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
Abbildung ...: Gemessenes und simuliertes Reflektogramm einer ca. 54 nm dicken Silber-schicht auf einem Lithiumniobat Einkristall mit quadratischen Rauigkeitenvon1, 44 nm und 1, 37nm für die erste bzw. zweite Grenzfläche.
man dann (E+0E−0
)
=N∏
i=0
Mi
(
1
0
)
=: M
(
1
0
)
. (..)
Die Reflektivität des Schichtsystems berechnet sich dann über
R =
∣∣∣∣
E−0E+0
∣∣∣∣
2
=
∣∣∣∣
M10
M00
∣∣∣∣
2
. (..)
Gleichung (..) dient auch zur Berechnungder Reflektivität bei Vielfachschichten mit rauen Grenzflä-chen, wenn man die korrigierten Reflexionskoeffizienten (..) verwendet. Die Matrixmethode eignet
sich außerdem gut zur tiefenaufgelösten Berechnungder Feldstärken. Zur Berechnungder Amplitude in
einer beliebigen Tiefe z fügt man eine neue Grenzfläche ein, wobei ihr Reflexionsvermögen Null ist. Das
heißt die erste Faktormatrix in Mi ist gleich der Einheitsmatrix. Das Produkt in (..) beginnt dann
bei dieser Grenzfläche. Anschließend muss noch auf die einfallende Amplitude E+0 normiert werden.Abbildung .. zeigt als Beispiel Messung und Simulation der Reflektivität einer Schicht Silber auf
einem Lithiumniobat-Einkristall. Die Abweichung bei kleinen Winkeln entsteht durch Überstrahlung
der Probe.
... Periodische Vielfachschichten
Da Röntgenstrahlung bei Einfallswinkeln größer als dem kritischen Winkel fast vollständig durch die
Grenzfläche transmittiert, ist es möglich durch eine periodische Anordnung von Grenzflächen bzw.
Schichten das Reflexionsvermögen zu vervielfachen. Bedingung dafür ist, dass sich die einzelnen reflek-
tierten Anteile konstruktiv überlagern. Das ist der Fall, wenn sich die Phase der Welle beim zweifachendurchlaufen der Zwischenschicht um Vielfache von 2π ändert
2ϕi = m2π, m ∈ Z.
. Reflexionsvermögen von Vielfachschichten
Mit den Gleichungen (..) und (..) erhält man dann unter Vernachlässigung von Termen O(δ2),O(β)eine modifizierte Braggbedingung für Interferenzmaxima an periodischen Vielfachschichten
mλ = 2dP sin θ0
√
1− 2δsin2 θ0
. (..)
Dabei ist dp die Periodendicke und δ der Realteil der mittleren Brechzahl der periodischen Struktur.
Kapitel : Grundlagen
.. Vielfachschichten als Röntgenoptik für
Synchrotronstrahlung
Da die Plasmafrequenz der Metalle bei typischen Elektronendichten knapp oberhalb des sichtbaren
Spektrums liegt und es im UV- und Röntgenbereich an nichtabsorbierenden Materialien fehlt, ist es
nicht möglich Spiegel und andere konventionelle Optiken für Röntgenstrahlung zu adaptieren. Die in
Kapitel .. besprochene, konstruktive Überlagerung der Reflektivität vieler Schichten erlaubt es je-doch hohe Gesamtreflektivitäten für Ablenkwinkel viel größer als der kritische Winkel θc zu erreichen.
Die Reflektivität und Absorption der einzelnen Schichten ist stark von der Photonenenergie und von
den verwendeten Materialien abhängig. Häufig verwendet man eine wechselnde Abfolge von Materiali-
en hoher Dichte („Absorber“) und geringer Dichte („Spacer“) um einen möglichst hohen Unterschied inden optischen Konstanten und somit gemäß den Fresnelschen Formeln (..) eine hohe Reflektivität
zu erreichen. Um die Absorption zu minimieren wählt man Materialien, die im Arbeitsbereich der
Photonenenergien keine Absorptionskanten haben und macht die Spacerschicht etwas dicker [Spi].
Ein anderer Ansatz ist es, ausschließlich Materialien geringer Dichte zu verwenden, wodurch der Dich-tekontrast und somit die Reflektivität einzelner Grenzflächen zwar sehr gering ist, jedoch durch geringe
Absorption wesentlich mehr Schichten durchstrahlt werden und somit mehr Grenzflächen zur Streu-
ung beitragen können [BDH+]. Es gestaltet sich jedoch schwierig diese große Menge von Schichten
gleichmäßig aufzutragen und so die Phasenbeziehung durch den gesamten Stapel zu erhalten.
Ein weiterer Nutzen dieser Röntgenoptiken ist die Monochromatisierung von Strahlung. Wie man in
Gleichung (..) sieht, werden nur ganze Teile (Harmonische) einer bestimmten Wellenlänge reflek-
tiert. Gerade im Bereich harter Röntgenstrahlung (Eph ≫ 2keV) bieten Kristalle jedoch wesentlichbessere Reflektivitäten und höhere Energieauflösung.Der Vorteil periodischer Vielfachschichten (Multi-schichten) liegt insbesondere im UV- und weichen Röntgenbereich, in dem es an Kristallen mit entspre-
chenden Gitterabständen mangelt. Sie sind im Gegensatz zu Kristallen mit beliebigen Periodendicken
verfügbar. Außerdem sind die Multischichten bei Anwendungen interessant, bei denen gerade hohe
Intensitäten wichtiger als gute Energieauflösung sind. Die über das Spektrum integrierte, reflektierteIntensität ist durch die größere Bandbreite oft höher als bei Kristallen. Durch gezielte Tiefenmodulation
der Periodendicke kann sogar ein gewünschtes Reflektivitätsprofil bzw. Spektrum eingestellt werden
[MZPK]. Zudem können durch Wahl eines gewissen Schichtdickenverhältnisses von Absorber und
Spacer bestimmte höhere Harmonische abgeschwächt werden. Ist γ = 1/m das Dickenverhältnis vonAbsorberschicht zur gesamten Periode, dann werden die m-te Harmonische und ihre Vielfachen unter-
drückt [Zie]. So könnte man zum Beispiel eine Kombination aus einem Si-111-Kristallmonochromator
und einem Multischichtspiegel mit γ = 1/3 nutzen um zweite und dritte Harmonische zu unterdrücken.
Allerdings kann Grenzflächenrauigkeit diesen Effekt aufheben.
Wie mit klassischen Spiegeln für sichtbares Licht können Multischichtspiegel eingesetzt werden, um
Röntgenstrahlung zu bündeln oder zu streuen. Die Möglichkeit Multischichten mit lateralen Schichtdi-
ckengradienten herzustellen, ist dabei sehr wichtig um die Reflexionsbedingung (..) an jeder Stelleerfüllen zu können. Dies ermöglicht vielseitige Anwendungen, zum Beispiel in der Mikroskopie, in der
. Vielfachschichten als Röntgenoptik für Synchrotronstrahlung
Lithographie im extrem ultravioletten Spektralbereich (EUV) [BGM+], für Röntgenteleskope [Spi]
oder zur Parallelisierung von divergenter Strahlung aus Röntgenröhren [SG].
Diese Arbeit beschäftigt sich vor allem mit Multischichten für den Einsatz an Synchrotronstrahlungs-quellen im Bereich über 2keV. In diesem Bereich benötigt man äußerst geringe Schichtdicken um große
Ablenkwinkel zu erreichen. Daher ist es noch nicht möglich Spiegel für senkrechten Einfall herzustellen.
Schichtdicken im nm-Bereich erlauben allerdings Ablenkwinkel bis max. ca. 10 ◦ je nach Energie.
... Materialsysteme
Abhängig vom Anwendungsbereich kommen viele verschiedene Materialkombinationen in Multischich-ten zum Einsatz. Meistens bestehen sie, wie oben erwähnt, aus zwei Komponenten. Es wurden aber
auch zusätzliche Barriereschichten eingebaut, um die Durchmischung der beiden Materialien zu blo-
ckieren und damit die Reflektivitäten [BMM+] oder ihre thermische Stabilität [BMP+] zu erhöhen.
Als Spacermaterialien haben sich die leichten Elemente Be, C, Si bzw. die VerbindungB4C (Borcarbid)durchgesetzt. Die Absorbermatierialen sind dann zumeist Übergangsmetalle, deren Absorptionskanten
oberhalb oder weit unterhalb der erzielten Photonenenergien liegen, wie zum Beispiel W, Mo, Cr,
Ni, Ru [WS]. In dieser Arbeit werden hauptsächlich Mo/B4C-Multischichten behandelt. Borcarbid
absorbiert im keV-Bereich weniger als reiner Kohlenstoff oder Silizium, ermöglicht sehr glatte Grenz-flächen und ist chemisch sehr inert. Multischichten mit Borcarbid wiesen außerdem eine vergleichsweise
hohe thermische Stabilität auf [OMG+, JSW]. Simulationen zeigen, dass Molybdän als Absorber-
material sehr hohe Reflektivitäten für zB. Mo-Kα Emissionsstrahlung liefert [DBH+], welche oft von
Röntgenröhren emitiert wird und auch am Synchrotron nicht unüblich ist.
... Stabilität von Multischichten
Für den Einsatz an sehr intensiven Strahlungsquellen, insbesondere am Synchrotron, müssen Spiegelhohen Strahlungsdosen und hoher Wärmelast standhalten. Bisher und im Rahmen der Arbeit konn-
ten keine reinen Strahlenschäden am Schichtsystem beobachtet werden, die zu einer Verringerung der
Reflektivität geführt hätten. Lediglich an der Oberfläche kann es in Luft durch Radikalbildung zu che-
mischen Reaktionen kommen. Generell werden Atome durch die Strahlung ionisiert. Die Materialiendie im Schichtsystem zum Einsatz kommen, sind Metalle oder Halbleiter und besitzen deshalb eine
vergleichsweise hohe elektrische Leitfähigkeit. Dies führt dazu, dass Ionen schnell wieder mit Elek-
tronen aus dem Leitungsband rekombinieren können. Der Einfluss von Wärme auf Multischichten ist
dagegen schon oft untersucht worden. Einschränkungen ihrer Leistungscharakteristik ergeben sich ausverschiedenen Gründen:
• Durchmischung von Absorber- und Spacermaterial durch thermische Anregung
• Phasenbildung an den Grenzflächen
• Deformation auf Grund von Temperaturgradienten
Kapitel : Grundlagen
Tabelle ...: Ergebnisse anderer Gruppen zur thermischen Stabilität von Multischichten mitB4C als Spacermaterial bei verschiedenen Periodendicken dP und Temperaturenϑ.
Schichtsystem dP /nm ϑ/◦C Gruppe
Ru/B4C 3, 9 55 [BMZ+] stabilW/B4C 4, 1 550 [BMZ+] stabil
Ru/B4C 4, 0 250 [BMR+] stabilW/B4C 4, 0 200 [BMR+] stabil
Mo/B4C 8, 2 400 [OMG+] stabilW/B4C 7, 9 400 [OMG+] stabil
W/B4C 4, 0 500 [JSW] erhöhte ReflektivitätW/B4C 2, 0 500 [JSW] verringerte Reflektivität
Durchmischung (Interdiffusion) und Phasenbildung treten erst ab einer gewissen Temperatur auf und
können durch Kühlung verringert werden. Allerdings treten insbesondere bei intensiven Synchrotron-
strahlen unter Kühlung die im dritten Punkt genannten Temperaturgradienten auf. Sind diese zu hoch,kommt es zur ungleichmäßigen, teilweise jedoch reversiblen Ausdehnung der Optiken und dadurch zu
Unebenheiten in der Schicht und Schwankungen der Schichtdicke. Beides führt zu einer Verschlechte-
rung der Strahlqualität, Reflektivität und Energieauflösung [RKB, ZFS+]. Auch bei homogener
Erwärmung können durch unterschiedliche thermische Ausdehnung Spannungen und Deformation imStapel auftreten. Um diese Effekte zu verringern wurden bereits oberflächennahe Kühlungen mit gu-
ter thermischer Ankopplung entwickelt [HSK+] und Substrate mit höherer thermischer Leitfähigkeit
und geringerem thermischen Ausdehnungskoeffizienten getestet [KRH].
Weiterhin gilt, dass die Multischichten nach Herstellung unter interner Spannung stehen, was auch
einen Einfluss auf die thermische Stabilität haben kann [LML+]. Interne Spannungen in Mo/B4C
Multischichten können beispielsweise durch thermische Behandlung,Gasdruck bei der Herstellung oderVariation des Schichtdickenverhältnisses minimiert werden [NNS]. Außerdem wurde häufig beobach-
tet, dass thermische Behandlung irreversible Änderungen in der Periodendicke hervorruft, ohne die
Reflektivität stark zu verringern [BMZ+], sodass es nahe liegt, Multischichten vor ihrem Einsatz an
Synchrotronstrahlungsquellen gezielt vorzubehandeln, um spätere irreversible strukturelle Änderungenvorwegzunehmen und Spannungen zu minimieren. Sogar eine Verbesserung der Reflektivitäten kann
dabei erreicht werden, hervorgerufen durch Glättung der Grenzflächen. Eine mögliche Ursache da-
für ist die Minimierung der Oberflächenenergie durch Kapillarkräfte insbesondere bei hochfrequenten
Rauigkeitsanteilen [Ull].
Tabelle .. fasst einige Ergebnisse zu Untersuchungen der thermischen Stabilität von Multischichten
zusammen, bei denen Borcarbid als Spacermaterial benutzt wurde. Es deutet sich an, dass die Wahldes Metalls einen geringeren Einfluss als der Spacer auf die Stabilität des Stapels hat [OMG+].
Die Bildung von kristallinen Phasen wurde in den genannten Arbeiten nicht beobachtet. Vielmehr
wurden Reflektivitätsabnahmen mit Interdiffusion und somit verbreiterten Grenzschichten erklärt. Die
Schichten wurden als „stabil“ bezeichnet, wenn die Reflektivität des ersten Bragg-Maximums durchdie Behandluch nicht unter % der Ausgangsreflektivität gesunken ist. Größere Periodendicken der
. Vielfachschichten als Röntgenoptik für Synchrotronstrahlung
Tabelle ...: Ergebnisse anderer Gruppen zur Stabilität von Multischichten bei Bestahlung.Parameter: dP - Periodendicke, P - Strahlleistung, I - Intensität.
Schichtsystem dPnm
PW
IW/mm2
Dauer Gruppe
W/B4C 2, 5 75 7, 5 8h [ZMF+] stabilW/Si 2, 6 75 7, 5 16h [ZMF+]
W/C 2, 0 70 0, 25 40h [KJZ] stabil,Kohlenstoff-VerunreinigungW/C 3, 0 70 0, 25 40h [KJZ]W/Si 3, 9 70 0, 25 40h [KJZ]
W/B4C8, 4 - 0, 9 45min [YMG+] Reflektivität -%8, 4 - 2, 3 10min [YMG+] zerstört
Mo/B4C8, 4 - 0, 9 45min [YMG+] zerstört8, 4 - 2, 3 10min [YMG+]
W/BN 8, 4 - 0, 9 45min [YMG+] Reflektivität -%
8, 4 - 2, 3 10min [YMG+]
Mo/BN 8, 4 - 0, 9 45min [YMG+] Reflektivität -%
8, 4 - 2, 3 10min [YMG+]
Mo/Si 10, 3 1, 9 0, 14 15h [YMG+] stabilRh/Si 10, 2 1, 9 0, 14 15h [YMG+]Ru/Si 9, 6 1, 9 0, 14 15h [YMG+] Reflektivität -%
Multischichten führen zu einer geringeren Empfindlichkeit auf die Verbreiterung der Grenzschichten, dadie Impulsüberträge geringer sind und dadurch nach Gleichung (..) die Reflektivitäten schwächer
sinken.
Ergebnisse von bisher durchgeführten Bestrahlungstests finden sich in Tabelle ... Dabei wurde spezi-ell auf irreversible Modifikationen des Schichtsystems geachtet und nicht auf Deformationen auf Grund
thermischer Ausdehnung. Man sieht, dass sich die Ergebnisse der verschiedenen Gruppen teilweise wi-
dersprechen. Über Ursachen kann an dieser Stelle nur spekuliert werden. Eventuell unterscheiden sich
die Güte der Kühlung oder die Schichtqualität. Yanagihara et al. [YMG+] haben in ihren Schich-ten zumindest Sauerstoffverunreinigungen gefunden. Einige Gruppen haben auf Grund von schlechtem
Vakuum während der Bestahlung Kohlenstoff-Verunreinigungen auf der Oberfläche erzeugt. Auf die
einzelnen Prozesse, die zur Verschlechterung der optischen Eigenschaften führen, soll kurz eingegangen
werden.
Diffusion
Diffusion bezeichnet die zufällig gerichtete Ausbreitung von Teilchen („Brownsche Bewegung“) und die
damit verbundene Abnahme von Konzentrationsgradienten und Erhöhung der Entropie. Die zeitliche
Änderung der Konzentration ci einer Teilchenart i wird durch das Ficksche Gesetz beschrieben. Es
gilt∂ci∂t
=Di ∆ci,
falls der Diffusionskoeffizient D nicht von der Temperatur abhängt. Die schichtbildenden Molybdän-und Borcarbidteilchen befinden sich in einem Gleichgewicht der Bindungskräfte und somit in einer Po-
Kapitel : Grundlagen
tentialmulde. In den amorphen Mo/B4C-Schichten ist diese Bindung jedoch wesentlich schwächer als in
den kristallinen Kompaktmaterialien. Geht man von einer Aktivierungsenergie EA aus, die nötig ist, um
der Potentialmulde zu entkommen, folgt nach der Boltzmann-Statistik, dass die Wahrscheinlichkeit
dafür mit zunehmender Temperatur steigt. Man nimmt an, dass der Diffusionskoeffizient proportionalzu dieser ist und erhält eine Temperaturabhängigkeit analog zur Arrhenius-Gleichung
D ∝ e−EAkT .
Hierbei ist k die Boltzmann-Konstante und T die absolute Temperatur. Ausgehend von der Annahme,dass das molare Volumen der beiden schichtbildenden Materialien nicht vom Konzentrationsverlauf
abhängt, ist ihr Diffusionskoeffizient bei der Interdiffusion gleich. Darauf aufbauend haben DuMond
und Youtz eine Formel zur Abschätzung des Diffusionskoeffizienten anhand der zeitlichen Änderung
der Reflektivität des ersten Bragg-Maximums abgeleitet [DY]
D = − d2P
8π2d
dtlnR. (..)
Dabei vernachlässigt man andere Prozesse, die zur Verringerung der Reflektivität beigetragen haben
könnten. Außerdem setzt man voraus, dass die Periodendicke dP während der Wärmebehandlung kon-
stant bleibt, was, wie sich später zeigen wird, nicht gegeben ist. Die Änderungen bleiben aber gering
und (..) ist auf Grund des leichten Zugangs ein guter Weg zur Abschätzung der Diffusionskoeffizi-enten.
Phasenbildung
Die betrachteten amorphen Multischichten befinden sich nach ihrer Herstellung nicht im thermody-
namischen Gleichgewicht, was seine Ursache in schneller Abkühlung, hoher Grenzflächenenergie und
inneren Spannungen hat. Durch Wärmebehandlungkann das System ins Gleichgewicht relaxieren, was
neben Spannungsabbau und Diffusion ab einer gewissen Temperatur auch die Bildung von kristalli-nen Phasen bedeutet. Da die Grenzschichten der Multischichten mit Dicken von einigen Å äußerst
dünn sind, wird eine Keimbildung jedoch stark behindert. Somit ist eine reichliche Durchmischung der
Schichten Voraussetzung für Kristallisation.
Das Phasendiagramm von Bor und Kohlenstoff zeigt, dass Borcarbid eine hoheToleranz gegenüber Stö-
chiometrieabweichungen besitzt [Mas]. Jiménez et al. haben in dünnen Borcarbidschichten eine hohe
Kohlenstoffdefizienz beobachtet [JTH+]. Beides deutet darauf hin, dass sich in Mo/B4C-Schichten
durch Wärmebehandlung durchaus auch binäre Molybdänborid- oder Molybdäncarbidphasen bildenkönnen.
. Experimentelle Methoden
.. Probenherstellung und -behandlung
Die im Rahmen der Arbeit untersuchten Multischichten wurden vom Fraunhofer Institut für Werkstoff-
und Strahltechnik (IWS) zur Verfügung gestellt. Zur Beschichtung der zumeist aus Silizium bestehen-den Substrate wurde ein Magnetron-Zerstäubungs-Verfahren (MSD - Magnetron-Sputter-Deposition)
eingesetzt. Dabei wird direkt über dem Material, das zerstäubt und auf dem Substrat abgelagert wer-
den soll (Target), mit elektrischen Feldern ein Plasma aus Edelgasionen erzeugt. Magnetische Felder
begrenzen das Plasma räumlich auf die Targetumgebung. Die Edelgasionen werden auf Energien von200 . . . 2000 eV beschleunigt und lösen beim Auftreffen auf die Targetoberfläche Atome des Targetma-
terials aus, welche anschließend typische kinetische Energien der Größenordnung 10 eV besitzen und
sich zum Teil auf dem Substrat ablagern.
Verschiedene solcher Sputterquellen mit unterschiedlichen Targetmaterialien befinden sich in kreisför-
miger Anordnung in einer Vakuumkammer. Das Substrat wird dann mit variabler Geschwindigkeitentlang des Kreises geführt um die Schichtdicken der entsprechenden Materialien zu kontrollieren.
Ausführliche Informationen zum Herstellungsprozess finden sich in [Bra]. Tabelle .. zeigt zusam-
mengefasst Serien von Multischichten, die untersucht wurden. Die Proben einer Serie werden später
zur besseren Übersicht durchnummeriert. Einige der Schichten wurden auf massiven, hochpoliertenSiliziumzylindern der Firma „Gooch & Housego“ (GO) abgeschieden, welche 1 Zoll im Durchmesser
und 0, 25 Zoll hoch waren. Sie besitzen eine Rauigkeit unter 0, 1nm und bieten den Vorteil, sich nicht
unter der Spannung der Beschichtung zu krümmen. Ansonsten wurden Silizium-Wafer einer Dicke von
525µm verwendet.
Tabelle ...: Eigenschaften der Probenserien.
Bezeichnung Anzahl Periodendicke Schichtsystem Substrat DeckschichtdP
PS 15 1, 54nm 500× [Mo/B4C] Silizium-Wafer 6, 4nm B4CPS 1 1, 55nm 500× [Mo/B4C] Silizium (GO) 6, 4nm B4C
PS 16 1, 52nm 500× [Mo/B4C] Silizium-Wafer 10, 1nm Si2 Silizium (GO)
PS16
2, 04nm 500× [Mo/B4C]Silizium-Wafer
10, 7nm Si2 Silizium (GO)
Kapitel : Experimentelle Methoden
Tabelle ...: Zusammenfassung der Wärmebehandlung.
Bezeichnung Heizrate Temperaturstufen Abkühlratedϑ/dt ϑmax/◦C dϑ/dt
PS max. 125, 175, 200, 300, 400, 500, 600, 700, 800, 1000 max.
PS 5K/min 3× 150, 200, 266, 333, 3× 400, 500 − ϑ−22◦C206min
PS 5K/min 3× 150, 200, 266, 333, 3× 400, 500 − ϑ−22◦C206min
... Wärmebehandlung
Zur Untersuchungder thermischen Stabilität wurden die Proben in einem Rohrofen FRH-//
der Firma Linn-Elektrotherm unter Hochvakuum erhitzt. Der Luftdruck konnte während der Wärme-behandlung im Bereich von 10−8 . . . 10−6mbar gehalten werden. Die Proben der Serie PS wurden
erst in den Ofen eingeführt, nachdem dieser die erzielte Endtemperatur erreicht hatte. Bis auf zwei Aus-
nahmen wurden sie dann nach einer halben Stunde aus dem Ofen entfernt. Die Heiz- und Abkühlraten
sind dadurch maximal und ihre genauen Werten können nicht angegeben werden. Die Temperaturan-zeige des Ofens war jedoch nach etwa 5min stabil. Bei den Proben der Serien PS und PS
wurde dagegen ein langsamer Temperaturanstieg von 5K/min angelegt, eine Stunde die Endtemperatur
gehalten und anschließend der Ofen ausgeschaltet, sodass die Temperatur exponentiell und sehr lang-
sam abfiel. Tabelle .. zeigt zusammengefasst alle Temperaturstufen sowie Heiz- und Abkühlratender Probenserien.
Es muss hier erwähnt werden, dass die Schichten selbst bei maximaler Heiz- und Abkühlrate nicht
vom Substrat abgeplatzt sind, wie es in der Vergangenheit schon an anderen Schichten (z.B. Mo/Si)aufgetreten ist [Böt]. Allerdings hat sich die Schicht nach Erwärmung auf 1000 ◦C vom Substrat
gelöst.
... Bestrahlung
Um die strahleninduzierten Änderungen in Multischichten zu untersuchen gab es die besondere Mög-
lichkeit, diese am Deutschen Elektronen-Synchrotron (DESY) mit intensiver, weißer Röntgenstrahlung
eines Wigglers zu bestrahlen. Dafür wurde das Strahlrohr BW des Hamburger Synchrotronstrah-
lungslabors (HASYLAB) zur Verfügung gestellt. Der Aufbau ist in Abbildung .. skizziert. DerStrahl wurde vom Wiggler über zwei Spiegel bis zur Probe komplett durch Vakuum geführt. Vor dem
ersten Spiegel befindet sich ein vertikalbegrenzender Zylinderabsorber zur Stahlbegrenzung. Optio-
nal können verschiedene Fluoreszenzschirme und Kohlenstoff-Absorber in den Strahl gefahren werden.
Ebenso steht für Experimente mit monochromatischer Strahlung ein Doppelkristall-Monochromatorzur Verfügung. Das Vakuum für die Optiken war von jenem in der Probenkammer durch ein Berylli-
umfenster getrennt. Abbildung .. zeigt die Experimentierhütte mit der Probenkammer. Sie war an
einer höhenverstellbaren Halterung montiert und hatte zusätzlich einen Rotationsfreiheitsgrad. Hinten
im Bild ist das Vakuumsrohr zur Strahlführung zu sehen, welches an eine der sechs Öffnungen der Pro-benkammer geflanscht ist. An die obere Öffnung sind die Pumpen, an die untere die Wasserkühlung
. Probenherstellung und -behandlung
Abbildung ...: Strahlenverlauf am Strahlrohr BW (aus [FWMM].
Abbildung ...: Vakuum-Probenkammer zur Bestrahlung der Multischichten am StrahlrohrBW.
Kapitel : Experimentelle Methoden
Abbildung ...: Probenhalterung zur Kühlung derMultischichtenmitPT Temperaturfühlerauf der Oberfläche.
angeschlossen. Vorn rechts befindet sich ein Kapton R©-Fenster für die gestreute Strahlung. Durch die
linke Öffnung wurden vier Drähte für die Widerstandsmessung mit einem PT Temperaturfühlergeführt. Der Probenhalter ist in Abbildung .. zu sehen. Er bestand aus einem Edelstahlträger, der
auf den Kühlkörper in der Probenkammer passte. Außerdem wurden zwei Kupferblöcke angefertigt
um Höhe und Neigung der Probe einzustellen, welche mit Gewindestangen an den Edelstahlträger
geschraubt werden konnten. Die Probe und der PT Temperaturfühler sind während der Bestrah-lung mit Kupferfedern fixiert. Das war auch an der Stirnseite des zweiten Kupferblockes möglich, um
die Probe senkrecht zum Strahl stellen zu können. Um gute thermische Ankopplung zu gewährleisten
wurden alle Kontaktstellen mit einem flüssigen GaIn-Eutektikum benetzt.
Im Voraus wurde das Verhältnis aus Strahlleistung und Ringstrom mit einem weiteren Kupferblock als
Kalorimeter bestimmt. Dies geschah über Messung seiner Erwärmungsrate in Abhängigkeit der Spalt-öffnung des Zylinderabsorbers. Die Wärmeabstrahlung des Kupferblockes wurde berücksichtigt, jedoch
nicht die Fluoreszenzverluste, weshalb die bestimmte Leistung eher eine untere Grenze darstellt. Ab
einer Spaltöffnung von 1, 5mm stieg die Strahlleistung nur noch schwach an, da das Intensitätsprofil
des Strahls dann stark abfällt. Diese Öffnung wurde deshalb für spätere Bestrahlungsversuche verwen-det. Normiert auf den Ringstrom entsprach das einem Wert von 0, 360W/mA. Die bestrahlte Fläche
war dann etwa 1, 5× 10mm2 groß, wobei die Intensität nicht homogen verteilt war. Bei maximalemRingstrom wurde so eine mittlere Leistungsdichte von etwa 3, 35W/mm2 erreicht.
Erste Bestrahlungsversuche sind an Probe PS unter einem flachen Einfallswinkel von 2 ◦ gemacht
worden. Dabei konnte die gestreute Strahlung durch das Kapton R©-Fenster austreten und wurde voneiner Ionisationskammer aufgezeichnet. Da sich zeigte, dass die projizierte Leistungsdichte zu gering
. Charakterisierung der Multischichten
Tabelle ...: Zusammenfassung der Bestrahlungstests. Bei vorher wärmebehandelten Proben istdie entsprechende Temperatur ϑ angegeben.
Bezeichnung Temperatur Periodendicke mittlere mittlere DauerLeistung Leistungsdichte
ϑ dP P I t
PS- - 1, 54nm 32, 6W 2, 17W/mm2 1hPS- - 1, 54nm 33, 1W 2, 20W/mm2 5h
PS - 1, 55nm 57, 1W 0, 13W/mm2 10min
PS- - 1, 52nm 36, 5W 2, 44W/mm2 1hPS- - 1, 52nm 33, 2W 2, 21W/mm2 1hPS- 150 ◦C 1, 52nm 43, 8W 2, 91W/mm2 1hPS- 400 ◦C 1, 52nm 34, 2W 2, 28W/mm2 1hPS- 400 ◦C 1, 52nm 33, 2W 2, 21W/mm2 4h
PS- - 2, 04nm 37, 0W 2, 47W/mm2 1hPS- 180 ◦C 2, 04nm 41, 6W 2, 77W/mm2 1hPS- 400 ◦C 2, 04nm 44, 4W 2, 96W/mm2 1h
war, ging man in späteren Versuchen jedoch zu senkrechtem Einfall über. Das brachte den Nachteil,dass die Multischicht während der Bestrahlung nicht charakterisiert werden konnte. Der Luftdruck
bei der Bestrahlung war bei Probe PS noch relativ hoch mit etwa 10−1mbar, konnte aber bei
den restlichen Durchläufen mit einem zusätzlichen Pumpenstand auf 5 · 10−4mbar verbessert werden.Tabelle .. zeigt eine Zusammenfassung der vorgenommenen Bestrahlungstests. Die Strahlleistungenschwanken, da der Ringstrom ständig fällt und regelmäßig wieder aufgefüllt wird. Trotzdem wurde
versucht möglichst gleiche Bedingungen für die Probenserien zu erhalten.
.. Charakterisierung der Multischichten
... Röntgenreflektometrie
Zur Untersuchungder physikalischen Eigenschaften dünner Schichten ist die Röntgenreflektometrie die
Methode der Wahl. Man misst dabei die an ihrer Oberfläche spiegelnd reflektierte Intensität in Ab-
hängigkeit des Einfallswinkels oder auch der Energie der einfallenden Röntgenstrahlung. Der Beitrag
vieler Schichten kann, wie in Kapitel .. erläutert, berücksichtigt werden. Reflektogramme liefernsomit einen Zugang zu Dicke, Rauigkeit/Unschärfe und Dichte der Schichten. Zur Realisierung der
Messungen wurden ein HZG der Firma Seifert-FPM sowie ein D Advance der Firma Bruker-AXS,
welches vom Fraunhofer IWS zur Verfügung gestellt wurde, benutzt. Außerdem bestand die Möglich-
keit, im Rahmen von diversen Messreisen ans DESY, Reflektometriemessungen am Strahlrohr E desHASYLAB durchzuführen.
Das HZG bedient sich einer θ/2θ-Geometrie mit parallelen Strahlen, wie in Abbildung .. dar-
gestellt. Als Quelle dient eine Röntgenröhre mit Kupferanode, welche im Normalfall bei einer Span-nung von 40kV und einem Strom von 30mA betrieben wurde. Der Si--Kristallmonochromator ist
Kapitel : Experimentelle Methoden
Quelle
MCHB HB
180mm 75mm
ProbeVB
HB
D
130mm115mm
2θ
ω
Abbildung ...: Schematische Darstellung des Strahlenverlaufs am HZG. Sicht von oben. Be-zeichnung: MC - Kristallmonochromator, HB - Horizontalblende, VB - Verti-kalblende, D - Detektor
GM
Quelle
GM
D
Probe
SB
B Bθθ
Abbildung ...: Schematische Darstellung des Strahlenverlaufs am D Reflektometer des IWS.Sicht von vorn. Bezeichnung: GM - Goebelspiegel, SB - Schneidblende, B -Blenden, D - Detektor.
auf Kupfer-Kβ Strahlung eingestellt. Die primären Horizontalblenden HB und HB sind immer auf
0, 04mm eingestellt, wodurch die Divergenz der Strahlen auf maximal 0, 025 ◦ begrenzt ist. Durch dieFokussierung der Quelle wird diese noch geringer. Die Sekundärblenden sind variabel. Probendrehung
(ω) und Detektorkreis (2θ) sind bei Me